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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一類(lèi)具有永久性孔隙結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)宏觀(guān)液體流動(dòng)性的新型多孔材料，其綜合了多孔固體材料的有序孔道結(jié)構(gòu)和液體的連續(xù)性、傳質(zhì)性等優(yōu)點(diǎn)，在氣體捕集與分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換等方面表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。多孔液體有三種類(lèi)型，其中，I型PLs是由剛性多孔主體組成，在純凈狀態(tài)下多孔主體呈液態(tài)。Ⅱ型、Ⅲ型PLs是由多孔孔腔或框架材料分別溶解或分散于大尺寸位阻溶劑中構(gòu)成。相較而言，I型PLs因無(wú)需額外溶劑來(lái)保持流動(dòng)性，表現(xiàn)出高孔隙率與非揮發(fā)性等優(yōu)勢(shì)。目前，PLs的研究仍處于起步階段，已報(bào)道的I型PLs的應(yīng)用主要集中在氣體的吸附和分離上。然而，I型PLs的高黏度、高熔點(diǎn)、非經(jīng)濟(jì)性嚴(yán)重制約了其應(yīng)用。

  為解決以上難題，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)在前期多孔液體與無(wú)溶劑納米流體研究工作的基礎(chǔ)上，采用共價(jià)交聯(lián)制備低黏度Ⅰ型多孔液體。該工作分別采用原位生長(zhǎng)法與浸漬法制備了兩種支化聚乙烯亞胺（BPEI）功能化的ZIF-8-g-BPEI與ZIF-8@BPEI多孔主體。以具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性、分子量可控、低熔點(diǎn)、低黏度、無(wú)腐蝕與經(jīng)濟(jì)性的聚(二甲基硅氧烷)二縮水甘油醚封端（PDMS）為有機(jī)外層。通過(guò)共價(jià)交聯(lián)的方法在氨基功能化ZIFs表面引入長(zhǎng)鏈PDMS以制備具有低熔點(diǎn)、低黏度的Ⅰ型PLs（Scheme.1）。通過(guò)調(diào)控PDMS的分子量、氨基功能化ZIFs的類(lèi)型與ZIFs的負(fù)載量等因素，實(shí)現(xiàn)了I型PLs的黏度、熔點(diǎn)、CO₂吸附量與CO₂/N₂分離效率的可控調(diào)節(jié)。

Scheme 1. Schematic representation on the synthesis of type Ⅰ PLs based on ZIF-8@BPEI (a) and ZIF-8-g-BPEI (b) via the covalent bonding strategy, respectively.

  相較已報(bào)道I型多孔液體，本研究所制備的多孔液體ZIF-8-g-BPEI-PLs-5%與ZIF-8@BPEI-PLs-5%的黏度降低了3-5個(gè)數(shù)量級(jí)，且熔點(diǎn)突破了-77℃，極大的拓展了PLs的工作條件，加快了其在工業(yè)連續(xù)泵送中應(yīng)用 （Figure. 1）。與溶劑層相比較，在低壓下PLs1(14000)-15%的CO₂吸附量提高了近10倍，其主要?dú)w因于永久性空隙被保留、氨基功能化ZIFs表面的化學(xué)吸附位點(diǎn)與優(yōu)異流動(dòng)的協(xié)同作用。動(dòng)態(tài)穿透曲線(xiàn)進(jìn)一步證明了該I型PLs在CO₂/N₂分離領(lǐng)域應(yīng)用的前景（Figure. 2）。

Figure. 1 The viscosity-temperature curves of PLs1(1000)-5%, PLs2(1000)-5%, and inset: squeezing PLs1(1000)-5% using a 5 mL syringe at 25 ℃ (a), and PLs1(4000)-5.5%, PLs1(14000)-15.5%, and inset: squeezing PLs1(14000)-15.5% using a 5 mL syringe at 25 ℃ (c), the modulus-temperature curves of PLs1(1000)-5%, PLs2(1000)-5% (b), and PLs1(4000)-5.5%, PLs1(14000)-15.5% (d), the fitting curve temperature dependence of viscosity given by Arrhenius equations (e), the plots of the viscosity versus temperature for type Ⅰ PLs from this work and previous literatures (f), TEM images, and corresponding EDS images of PLs1(1000)-5%, respectively (g), photographs of PLs1(1000)-5% (left), and PLs1(14000)-15.5% (right) centrifugation at 8000 rpm for 8 min at 25 ℃ (h), photographs of PLs1(1000)-5% standing for about 200 days at 25 ℃ (i).

Figure. 2 CO₂ adsorption (filled)-desorption (empty) isotherms of PDMS, PLs1, and PLs2 at 25 ℃, respectively (a), the cycles of CO₂ adsorption capacity of PLs1(14000)-15.5 % under 1.0 P/P0 at 25 ℃, where PLs were regenerated by in situ vacuuming without heating (b), three cycles of PXRD patterns of PLs1(14000)-15.5 % (c), N2 adsorption isotherms of PLs1(14000)-15.5 % at 25 ℃ (d), CO₂ adsorption isotherms of ZIF-8, ZIF-8@BPEI, and ZIF-8-g-BPEI (e, f), the breakthrough curves of PLs1(14000)-15.5 % for CO₂/N₂ (v/v, 50:50) mixtures at 25 ℃, 1.0 P/P0 (g), the proposed reaction mechanism of PLs1 and adsorption sites (h).

  本工作近期以“Amino-functionalized ZIFs-based porous liquids with low viscosity for efficient low-pressure CO₂ capture and CO₂/N₂ separation”為題在線(xiàn)發(fā)表于國(guó)際權(quán)威期刊《Chemical Engineering Journal》(工程技術(shù)一區(qū)Top期刊，2021 IF=13.273)，西北工業(yè)大學(xué)為論文的第一完成單位，第一作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2019級(jí)博士生李曉倩，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授為通訊作者，西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院李明濤教授與中國(guó)工程物理研究院電子工程研究所李小陽(yáng)為共同通訊作者。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金、陜西省自然基金與西北工業(yè)大學(xué)博士創(chuàng)新基金的支持。同時(shí)，該工作已申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利。

  目前，該研究團(tuán)隊(duì)正在進(jìn)行以共價(jià)有機(jī)框架材料（COFs）、金屬有機(jī)籠（MOPs）等先進(jìn)多孔材料為客體的新型多孔液體的研究，并將繼續(xù)探索其在氣體捕集、烷烴分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換、聚合物基復(fù)合材料等領(lǐng)域的應(yīng)用。

  文獻(xiàn)來(lái)源：Xiaoqian Li, Dongdong Yao, Dechao Wang, Zhongjie He, Xiaolu Tian, Yangyang Xin, Fangfang Su, Hongni Wang, Jing Zhang, Xiaoyang Li*, Mingtao Li*, Yaping Zheng*, Amino-functionalized ZIFs-based porous liquids with low viscosity for efficient low-pressure CO₂ capture and CO₂/N₂ separation (2021), Chem. Eng. J.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132296

科研團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介：

  西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事多孔液體、無(wú)溶劑納米流體的開(kāi)發(fā)及其在氣體捕集與分離、聚合物基復(fù)合材料等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。近幾年，團(tuán)隊(duì)在多孔液體領(lǐng)域取得了一系列進(jìn)展，成功制備了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機(jī)籠等一系列多孔液體，并實(shí)現(xiàn)了其物理性能（如黏度、熔點(diǎn)、熱穩(wěn)定性、溶解性等）的可控調(diào)節(jié)，同時(shí)重點(diǎn)研究了其在碳捕集、烷烴分離等領(lǐng)域應(yīng)用，為碳捕集與封存技術(shù)（CCS）所需的先進(jìn)氣體捕集材料設(shè)計(jì)提供了有力的理論支持，為我國(guó)早日實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰、碳中和的目標(biāo)貢獻(xiàn)力量。團(tuán)隊(duì)始終堅(jiān)持面向世界科技前沿，面向國(guó)家重大需求，依托西北工業(yè)大學(xué)三航、材料、兵器等學(xué)科優(yōu)勢(shì)，積極與國(guó)內(nèi)外多個(gè)科研院所（中國(guó)航天研究院、中國(guó)工程物理研究院電子工程研究所、美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、新加坡國(guó)立大學(xué)等）開(kāi)展廣泛合作，探索多孔液體與無(wú)溶劑納米流體的應(yīng)用研究。截止目前，已主持完成國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金和航天科學(xué)基金等國(guó)家級(jí)、省部級(jí)縱向和橫向課題多項(xiàng)，發(fā)表論文180余篇；授權(quán)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利10余件；參編高等學(xué)校教材4部。

近年來(lái)團(tuán)隊(duì)發(fā)表的多孔液體與無(wú)溶劑納米流體代表性論文：

Chem. Eng. J. 2021, 

DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132296；

J. Mater. Chem. A. 2021, DOI: 10.1039/D1TA01744F；

Small. 2021, 17, 2006687；

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082；

Chem. Eng. J. 2021,417, 129239；

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600；

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625；

Chem. Commun. 2019, 55, 13179；

Nanoscale. 2019, 11, 1515；

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711；

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154；