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  自20世紀(jì)90年代鋰離子電池商業(yè)化以來，現(xiàn)有的鋰離子電池電化學(xué)系統(tǒng)已逐漸接近瓶頸。隨著以長巡航電動(dòng)汽車為代表的后鋰離子電池時(shí)代的到來，電池的高能量密度已成為最重要的性能指標(biāo)之一，而傳統(tǒng)的鋰離子電池已難以用作高能電化學(xué)儲能裝置。基于鋰金屬重量輕（相對原子質(zhì)量為6.941 g mol^-1和密度為0.534 g cm^-3），理論比容量高（3860 mAh g^-1）和較低的化學(xué)電勢（-3.04 V，相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極），因而其具有較高的能量密度。特別是，基于無鋰正極（S，O₂等）和鋰金屬負(fù)極組成的鋰硫電池和鋰空氣電池具有極高的理論比容量和能量密度。但目前，鋰金屬負(fù)極仍存在是鋰枝晶生長和庫倫效率低等問題制約其發(fā)展。

  在李遠(yuǎn)研究小組的前期工作的基礎(chǔ)上（J. Mater. Chem. A 2017, 5, 3780-3785; Sci China Chem2019, 62, 1656-1665 and Chem2021, 7, 288-332)，李遠(yuǎn)研究小組將可商業(yè)化購買的2,2'',7,7''-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9''-螺二芴（Spiro-OMeTAD）進(jìn)行一步 通過簡易的三溴化硼脫甲基化反應(yīng)，得到具有極高自旋濃度的深黑色Spiro-O8自由基。研究者發(fā)現(xiàn)三苯胺酚自由基Spiro-O8具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，以及電化學(xué)、空氣穩(wěn)定性，其穩(wěn)定性源于其芳香化硝酸基團(tuán)的多重共振醌式結(jié)構(gòu)。近期，研究者發(fā)現(xiàn)該自由基具有相對較強(qiáng)的得電子能力，進(jìn)而利用Spiro-O8與鋰金屬易發(fā)生氧化還原反應(yīng)這一特性，通過將Spiro-O8溶解在有機(jī)溶劑中，然后滴涂在鋰金屬表面，在鋰金屬表面成功構(gòu)建了人造固態(tài)電解質(zhì)膜(SEI)：Spiro-O8-Li。

  基于此，研究者利用Spiro-O8的三苯胺酚自由基電子受體性質(zhì)及其羥基化反應(yīng)在鋰金屬表面構(gòu)建無機(jī)（富LiF）/有機(jī)小分子鹽（Spiro-O8-Li）雙層人造SEI層，可有效抑制鋰枝晶的生長，基于該SEI層的鋰金屬負(fù)極在高電流密度與高面容量下仍具有穩(wěn)定的循環(huán)性能。

  得益于Spiro-O8的扭曲空間結(jié)構(gòu)，Spiro-O8-Li層具有優(yōu)異的離子電導(dǎo)率和高度均勻的SEI層，這可以提供快速的鋰離子通道，實(shí)現(xiàn)離子流均勻化和Li⁺的均勻沉積。鋰金屬表面形成的SEI膜十分均勻，顯著的降低了電解液與鋰金屬界面間的副反應(yīng)；同時(shí)SEI膜具有的高離子電導(dǎo)率和機(jī)械強(qiáng)度能有效抑制鋰枝晶生長。

  深入研究發(fā)現(xiàn)，Spiro-O8-Li層頂部未反應(yīng)的苯酚自由基攻擊乙二醇二甲醚中的氫原子，形成羥基。羥基通過氫鍵（O-H-F）與鋰鹽（LiTFSI）之間的強(qiáng)相互作用，促進(jìn)了理想SEI組分LiF的生成，形成了外層無機(jī)（LiF）/內(nèi)層有機(jī)小分子（Spiro-O8-Li）的獨(dú)特雙層SEI結(jié)構(gòu)。這不同于之前研究中外層有機(jī)/內(nèi)層無機(jī)的雙層SEI結(jié)構(gòu)，這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)中外層LiF層有效提高了SEI層的機(jī)械強(qiáng)度。其良好的化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性，可以有效地防止電解液的滲透。而內(nèi)層Sprio-O8-Li層的高離子電導(dǎo)率可以極大地抑制表面缺陷引起的不均勻鋰沉積并加速Li⁺通過SEI層向鋰金屬表面的均勻擴(kuò)散。

  在該工作中，雙層SEI層的鋰負(fù)極在高電流密度及高面容量循環(huán)情況下具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。該研究工作的SEI膜制備方法簡單，其鋰金屬負(fù)極的制備可經(jīng)一步滴涂法完成，原料廉價(jià)，環(huán)境友好；與高容量正極材料相匹配，能達(dá)到新型高能量密度動(dòng)力電池的使用要求，該工作為鋰負(fù)極表面構(gòu)建高度均勻和高離子電導(dǎo)率的SEI層提供了新的策略。

  該研究成果以“Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes”為題，發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》（DOI：10.1002/anie.202110441）上。華南理工大學(xué)博士生陳超為論文第一作者，華南理工大學(xué)熊訓(xùn)輝教授和李遠(yuǎn)副教授為論文共同通訊作者，該項(xiàng)目獲得國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（51874142, 51973063）和廣東省科技創(chuàng)新特支持計(jì)劃青年拔尖人才 (2019TQ05L903, 2019TQ05C890) 等項(xiàng)目的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202110441