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  顏色在信息存儲和顯隱方面扮演著重要角色，自然界中的變色龍、青蛙、孔雀、蝴蝶等能對外界刺激作出響應產生顏色變化，以進行信息交流、偽裝、防御天敵等。受大自然變色生物的啟發，研究者開發了一系列在光、電場、溫度、濕度、壓力、化學試劑等刺激下的多種形式的變色材料，如纖維、紙、水凝膠、氣凝膠、微球、膜等，促進了變色材料在自適應偽裝、安全防偽、智能織物、實時傳感、智能顯色、節能建筑材料等領域的廣泛發展。纖維素是一種綠色生物質材料，具有優異的機械強度和生物降解性。賦予纖維素雙發射能力可擴大發射波長的范圍，提高發光材料的靈敏度和可見性。然而，受顏色調控方法和原理的限制，纖維素基雙發射熒光膜依賴于pH刺激來展現出顏色轉換所做的工作非常有限，這嚴重阻礙了其應用范圍的擴大。

  基于上述背景，西安工程大學武海良教授團隊在前期高透亮、可折疊、可書寫的長余輝纖維素熒光膜研究基礎上（Carbohydrate Polymers, 2021, 263, 117977），選取具有pH響應性質的有機熒光染料FITC和長余輝特性的無機熒光顏料CaAl₂O₄:Eu²⁺, Dy³⁺作為生色分子，根據它們的激發光譜和發射光譜重疊特性，制備了具有pH響應的雙發射有機-無機雜化長余輝HPMC熒光膜（如圖1和圖2）。得益于HPMC骨架的“錨定”和“稀釋”效應，形成的HPMC-FITC和HPMC@NH₂-CAO熒光溶液和固態熒光膜分別在535 nm和480 nm處發出綠色和藍綠色熒光，HPMC-FITC@NH₂-CAO雙發射膜可在480和535 nm兩個發射峰長時間持續發出青色光，在極堿條件下顯示更強的熒光強度。與現有纖維素基熒光膜相比，本研究擴大了纖維素基熒光膜的發射波長范圍，延長了環境響應型熒光膜的發光時間，為制備以生物質為基材的智能變色織物涂層材料、防偽材料和靈敏性pH傳感器件提供新途徑。

 圖1 HPMC基熒光材料的制備機理示意圖

 圖2 HPMC基熒光材料的結構表征：(a) ¹H NMR, (b) UV-Vis, (c) XPS, (d-e) N 1s擬合峰, (f) XRD

 圖3 熒光材料在自然光和紫外光刺激下的照片展示：（a）合成的三種熒光溶液，（b）相應的“XPU”字樣的熒光膜以及（c）覆蓋在校徽上的熒光膜

圖4 HPMC基熒光膜在自然光和紫外光刺激下的照片和熒光光譜

 圖5 HPMC基熒光膜在紫外激發下顏色變化和勢能轉移機制

  圖6為HPMC熒光材料的pH響應行為。與HPMC-FITC熒光膜相比，在Ex=359 nm的激發下，隨pH變化，HPMC-FITC@NH₂-CAO熒光膜的發射峰出現位移變化，且隨pH從2增加到12，HPMC-FITC@NH₂-CAO熒光膜產生的FITC熒光發射峰位移從535 nm逐漸紅移至539 nm，熒光強度呈增大趨勢。說明可以通過NH₂-CAO的激發波長產生的最大發射波長刺激FITC繼續發出熒光。而相比于HPMC-FITC熒光譜圖在450~500 nm處的發射峰強，HPMC-FITC@NH₂-CAO熒光譜圖在這一區域出現明顯的峰強波動，且發射峰強度與pH有明顯的依賴性。這意味著通過FITC染料和NH₂-CAO粒子構建的HPMC基雙發射膜具有pH響應性，擴大了熒光發射波長范圍，可提高其作為pH傳感器件的靈敏性。

圖6 HPMC基熒光材料的pH響應行為

  相關研究成果以“pH-Responsive Dual-emitting Hydroxypropyl Methylcellulose-Based Material Containing Fluorescein Isothiocyanate and CaAl₂O₄，Eu²⁺, Dy³⁺ Phosphors”為題發表于頂級期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》（DOI: 10.1021/acsami.1c14305）。

  論文鏈接：

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0144861721003647

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c14305