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  隨著物聯網時代的到來，人機交互的需求也在推動著仿生智能材料的發展。特別是，受生物組織的大分子網絡和離子信號的啟發，準固態離子導體，包括人工水凝膠和非揮發性離子彈性體，由于許多仿生特性，如生物相容性、柔軟性和離子傳導性，引起了越來越多的研究者的興趣，也已經發展出了豐富的功能，實現了廣泛的應用，成為了促進人機交互的重要候選材料之一。雷周玥博士系統綜述了生物啟發的準固態離子導體在人機交互平臺的最新進展；涵蓋了從材料、加工和應用到未來的機遇與挑戰等主題；從生物啟發的概念和人工離子導體的歷史出發，系統展示了東華大學武培怡教授團隊前期在準固態離子導體領域的一系列研究工作，最后描述了集成人工離子系統的令人興奮的未來，并簡要討論了準固態離子導體的在實際應用中的機遇與挑戰。相關論文題為Bio-inspired quasi-solid ionic conductors: Materials, Processing, and Applications發表在《Accounts of Materials Research》上。

1.介紹

  在過去的幾十年里，基于硅基電子技術的互聯網的興起，改變了人們的溝通方式。如今，物聯網（IoT）也正在改變人們與機器的互動方式。一個高性能的物聯網系統需要一個大規模的信息感知平臺來建立人類和機器之間的通信渠道。然而，傳統的硅基電子器件顯示與生物質不匹配的力學性能，在制造超薄和舒適可穿戴的設備方面具有較高技術門檻和成本。盡管人們也在本征柔性可拉伸的電子器件方面取得了顯著成就，但與生物系統相比，電子設備的信息載流子是不同的：電子設備使用電子來傳輸信息，而生物系統使用離子來傳導信號和調節生理活動。因此，在發展高性能電子設備的同時，也需要開發適配生物系統工作機制的離子導體材料，作為促進人機交互的候選材料之一。

  受生物系統工作機制的啟發，理想的準固態離子導體有四個主要要求：（1）與生物問題相匹配的力學性能；（2）通過消除電子-離子電流轉換，在生物界面直接進行電信號交流；（3）不僅僅是電信號通訊，甚至可以向生物組織輸送物質；（4）光學透明隱形或具有豐富可調性，用于個性化的可穿戴應用。目前最常見的準固態離子導體，以水凝膠和離子彈性體為主，對于長期應用，則還需要進行非揮發性的設計或一個表皮層，以防止長期工作過程中的脫水現象。

圖1. 本文的概念示意圖：生物啟發的準固態離子導體的材料、加工和應用。

2. 準固態離子導體的生物啟發概念

  通常的離子導體可以分為三類，液態、固態和準固態。液態離子導體，包括室溫離子液體和溶解在極性溶劑中的離子鹽，一般具有較高的離子導電性，但存在泄漏風險。固態離子導體主要是陶瓷化合物，如離子晶體，它們很脆，在室溫下顯示低離子導電性。而生物體內的離子導體，以準固態為主，受益于固態大分子網絡和液態電解質的結合，如肌肉和皮膚，在復雜環境中具有高度的靈活性和耐久性。受到生物系統中準固態離子導體的成分和特性的啟發，科學家們提出開發人工水凝膠作為新型可拉伸導體，一個結合了離子導電水凝膠和介電彈性體的夾層裝置，對可見光幾乎透明，在高電壓下可以模仿肌肉組織實現大變形。此外，離子導電的水凝膠還可以模仿天然皮膚的感覺能力。當刺激施加在皮膚上時，真皮內的刺激受體會打開離子通道并改變離子濃度。產生的離子電流被記錄為反映外部刺激的電信號。受到刺激受體離子傳感的啟發，第一代生物啟發離子皮膚是基于聚丙烯酰胺水凝膠和介電彈性體開發的。當一個平行板電容器構型的水凝膠離子皮膚貼在人的手指上時，電容信號可以實時監測手指的運動，它成功地模仿了人體皮膚的力學感知能力。通過引入電致發光層，水凝膠離子皮膚可以實現像變色龍一樣的動態著色。進一步地，基于聚丙烯酰胺水凝膠的電容器可用作觸摸板，可實現手指觸摸定位，實時操控計算機系統。

圖2. 準固態離子導體的工作機理和第一代平行板電容式離子皮膚的構型。

3. 準固態離子導體的新材料設計

  盡管聚丙烯酰胺水凝膠展示了制造生物啟發的準固態離子導體的可能性，但其力學性能受到化學交聯網絡的限制，難以進行形狀重構以適應不規則表面。另一條途徑則是開發具有復雜但可調控的分子間相互作用的超分子水凝膠。

  第一個例子是受生物啟發的超分子礦物水凝膠，由聚丙烯酸（PAA）、無定形碳酸鈣（ACC）和海藻酸組成，其物理網絡主要由離子相互作用交聯形成。水凝膠可以在不同的時間尺度上切換粘性和彈性特征，使水凝膠能夠在一定時間內自主地修復斷裂面，還能夠重新配置形狀并適應不規則的動態表面，所組裝的電容式離子皮膚，也具有相對較高的壓力靈敏度，可以感知微小水滴的落下。除了離子相互作用，氫鍵和疏水相互作用等也可以賦予超分子網絡廣泛可調的粘彈性，水凝膠的剪切模量實現了橫跨5個數量級的可調節特性；同時，由于多重分子間相互作用和鏈纏結貢獻的高活化能，使得自修復和形狀可重構的水凝膠也具有高模量和高強度。

圖3. 超分子水凝膠離子導體的設計和性能。

  當引入多層結構和多電極設計時，準固態離子導體可以實現更加豐富的感知模式。通過結合電阻和電容信號分析，可以在一個簡單三明治構型的準固態離子導體器件中，實現對溫度和力學形變的同步感知與區分。此外，還可以通過表層準固態離子導體內部由濕度梯度驅動的離子流信號，來感知并分析環境的濕度變化。材料和結構設計可以集成整合到一個透明可拉伸的系統中，實現針對天然皮膚的機械感受器、濕度感受器和溫度感受器的集成性模仿效果。

圖4. 生物啟發的準固態離子導體的多層結構設計與仿生皮膚的多重感知能力。

  與傳統的電子導體相比，可調的光學特性是準固態離子導體的一個重要優勢。此前報道具有高光學透射率的水凝膠纖維，作為可拉伸光纖，可以用于醫學疾病檢測與治療。他們也通過設計刺激響應水凝膠，實現了多種可定制的光學效果，將傳統認為不兼容的最低臨界共溶溫度和最高臨界共溶溫度的集合在了同一種組分設計中，僅僅通過調節組分之間的比例，就可以實現截然不同的溫度-光學響應效果之間的切換。基于此效果，當力學形變和溫度刺激同時作用于準固態離子導體時，光學響應將有助于識別溫度變化。進一步地，光譜技術被用于分析不同的分子相互作用，特別是二維相關光譜（2Dcos）分析，可以揭示宏觀特性變化過程中的微觀分子機理，其揭示的一些分子基團運動序列的微妙差異，將有助于人們理解和設計不同光學乃至力學特性的準固態離子導體。

圖5. 生物啟發的準固態離子導體的光學可調性以及分子機理分析。

  盡管基于水凝膠的準固態離子導體顯示出了一些優勢，但其中離子電解質與聚合物網絡之間的結合是松散的。因此，它們在開放環境中是不穩定易揮發的。隨之而來的重大挑戰之一則是改善離子電解質在聚合物網絡中的穩定性、非揮發性和保留能力。電解質和聚合物網絡的分子間相互作用是決定準固態離子導體的環境穩定性和離子傳導性的關鍵性結構因素。電解質和聚合物之間的強相互作用會限制電解質離子的傳輸并降低導電性，而弱相互作用則會導致小分子電解質的泄漏或揮發。為了解決環境穩定性和離子傳導性之間的權衡，他們引入了固態聚合物網絡和液態電解質之間的分子協同作用的概念。分子協同作用意味著聚合物網絡的固有電荷作用可以與小分子電解質的陰陽離子配對，它增加了液體電解質和聚合物之間的關聯，并允許離子沿聚合物鏈傳輸。如圖6所示，一個由聚（3-二甲基（甲基丙烯酰氧乙基）丙烷磺酸銨（PDMAPS），聚丙烯酸（PAA）和硫酸鹽基離子液體（1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙基硫酸鹽）組成的簡單三元體系，實現顯示了富含離子的相互連接的離子導電納米通道，這些通道在動態網絡中被排列起來。所制備的離子彈性體是不易揮發的、無泄漏的、可自修復的和超級可拉伸的。

圖6. 非揮發性的準固態離子導體的設計機理和基本性能。

4. 準固態離子導體的加工與回收

  準固態離子導體的另一個優點是它們的粘度可以調節，這就允許了更加豐富靈活的加工方式，如3D打印和紡絲等。特別是使用3D打印技術來制造基于熱響應水凝膠的微結構離子導體時，不僅可以在相變溫度以上打印定制微結構，而且對于電容式仿生皮膚而言，微結構的間隙可以降低壓力閾值的檢測極限，并提高壓力感知靈敏度。除了3D打印技術，人們還開發了用于加工準固態離子導體的紡絲技術。包括靜電紡絲、微流控紡絲和濕/干法紡絲等，靜電紡在制造納米多孔結構方面具有優勢，而微流控紡絲則可以大規模地定制生產具有特殊波浪狀、項鏈狀、螺旋狀或梯度結構的離子纖維。

  此外，隨著可穿戴設備市場的急劇增長，廢棄導體材料的后處理不當則會造成環境污染，而取材于天然生物材料的準固態離子導體，則可以有效解決環境污染方面的擔憂。特別是，如果可以進一步回收再利用，這對節約材料和解決環境污染問題是有很大好處。而關鍵的挑戰則是在回收和重塑后，是否能有效恢復力學和電學性能，一個合理的設計是引入動態鍵，使大分子網絡的結構在特定條件下可以重構，對于此，他們通過可食用面團作為生物相容且取材于天然的離子導體，初步實現了這一理念，經過回收重構的材料，依然可以像傳統的仿生皮膚一樣監測人體的運動。

圖7. 準固態離子導體的多種加工方式與回收再利用理念。

5. 準固態離子導體的豐富應用

  對于生物啟發的準固態離子導體，最廣泛的應用是仿生皮膚的傳感器，它需要力學適應性和仿生感知功能。區別于傳統電子導體的僵硬和透明度低的特征，新興的離子導體的優勢在于其固有的可拉伸性和可調控的光學特性。正在進行的挑戰則是如何擴大豐富它們的感知功能。為此，人們設計了不同的配置構型，并試圖獲取不同的信號進行分析。

  其次，通過聚合物網絡的相變或熵驅動的構象變化，也可以對準固態離子導體植入致動功能，例如對于玻璃轉化溫度略高于室溫的聚離子彈性體，在玻璃化轉變溫度附近具有自主響應的形狀記憶效果，彈性體內部的自由離子則可以通過離子電導率的變化感知運動結果，遠程光刺激可以通過光熱效應控制材料的溫度變化，因此，在近紅外光的遠程照射下，聚離子彈性體逐漸伸展，并顯示出實時反饋的電阻信號。在這個過程中，聚離子彈性體就像肌肉一樣，能自我感知其運動，這展現出了準固態離子導體在自我感知軟機器人中的應用潛力。

  生物啟發的準固態離子導體的另一個重要應用，則是類似皮膚的非侵入性治療貼片。盡管仿生電子皮膚已經證明了其作為微針治療貼片的應用，但微針的微侵入性仍有將生理環境暴露在病毒和細菌廣泛存在的外部環境的風險。而基于生物相容性、粘性和自保濕水凝膠的非侵入性離子皮膚，則可以實現完全無創給藥，通過濃度梯度實現局部藥物輸送，所富含的生物礦物質離子同時使離子信號能夠監測生理活動。例如當添加了順鉑藥物的離子皮膚貼在腫瘤區域時，它可以感知異常高的體溫，同時通過凝膠-皮膚界面將藥物輸送到目標腫瘤組織。與直接注射順鉑的傳統療法相比，離子皮膚可以進行點對點的治療，并實現了極高的藥物吸收效果，而且副作用更少。

  最后，準固態離子導體也可以構筑熱電池，可以在高度集成的人工離子系統中充當可持續工作的電源。對此，他們設計了一個耐鹽的雙網絡結構，優化了目前離子熱電池的力學和電學性能，未來，在優化聚合物網絡結構和分子間相互作用以后，有望進一步打破目前材料的性能瓶頸。

圖8. 準固態離子導體的豐富應用：從仿生皮膚的傳感設備和自感知人工肌肉到點對點無創給藥與可持續供電電池。

6.結論與展望

  綜述展示了生物啟發的準固態離子導體的最新進展。它們的力學性能在各種不同的分子間相互作用的基礎上是可以廣泛調節的。為了實現人機界面機械性能的良好匹配，不僅模量、強度、拉伸性等數值要具有可比性，而且機械響應，包括隨頻率變化的粘彈性和力學應變響應等，也應具有高度的相似性。進一步地，本文討論了如何制造穩定和非揮發性的離子彈性體作為離子導體，以及不同準固態離子導體的可加工方式。在實際的應用場景中，準固態離子導體有很多機會，例如，為軟體機器人提供軟體傳感器和軟體致動單元，為人機交互提供力學適應的無縫界面，多功能醫學智能貼片，持續供電系統等。

  值得注意的是，盡管取得了重大成就，但生物啟發的準固態離子導體的發展仍處于起步階段。值得人們投入更多的精力來進一步了解分子機制，探索合適的材料，并尋找新的應用。對于未來的商業化，最大的挑戰之一是開發可與離子材料相兼容的封裝集成技術。此外，對于長期的人機交互應用，也需要更多的研究來關注準固態離子導體的抗疲勞特性和電信號的無線傳輸等。

圖9. 生物啟發的準固態離子導體的總結與展望。

  課題得到了國家自然科學基金重點項目 (51733003) 的資助與支持，通訊作者為武培怡教授。

  文章鏈接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.1c00165