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  無機(jī)P-N結(jié)廣泛應(yīng)用于我們的日常生活中如集成電路、太陽能電池和通信系統(tǒng)等，但是全有機(jī)P-N結(jié)卻鮮有報導(dǎo)。無機(jī)半導(dǎo)體通常可以利用硼和磷摻雜硅分別得到P型和N型半導(dǎo)體，理論上可以通過單一有機(jī)材料的化學(xué)摻雜來創(chuàng)建P-N結(jié)，但是基于單一有機(jī)材料的高性能P-N結(jié)很少報導(dǎo)，因?yàn)閾诫s劑的擴(kuò)散通常會導(dǎo)致材料產(chǎn)生瞬態(tài)的整流效應(yīng)。

  西安交通大學(xué)王洪教授團(tuán)隊利用單一有機(jī)材料，單一摻雜劑，通過改變摻雜劑的摻雜濃度，使有機(jī)聚合物材料同時具有P型和N型這一特點(diǎn)，用簡單的滴涂方法，在玻璃片或者聚四氟乙烯膠帶上滴上制備得到的N型的材料，之后刮去一端，滴上P型的材料，制備出了全有機(jī)平面P-N結(jié)，該平面P-N結(jié)具有~3.83 A/cm²的高電流密度和~2100的高整流比。這種P-N結(jié)還具有良好的穩(wěn)定性，在手套箱中存儲一個月之后仍然具備整流效果，作者進(jìn)行了一系列譜圖表征，分析解釋聚合物發(fā)生極性轉(zhuǎn)換的原因，用半波進(jìn)一步測試了整流效果。

圖1. (a)三個D-A聚合物，T2-DPPT, DPPTTT和 T-DPPT的分子結(jié)構(gòu)。(b)平面P-N結(jié)的制備過程。(c) 三個D-A聚合物T2-DPPT, DPPTTT和T-DPPT制備出的P-N結(jié)的電流密度隨偏置電壓（-5V到+5V）的變化圖。(d)本文全有機(jī)平面P-N結(jié)和文獻(xiàn)報導(dǎo)的全有機(jī)P-N結(jié)的電流密度的比較。(e)當(dāng)輸入電壓為-5 V到+5V時T2-DPPT的電流密度隨電壓的變化圖。

  電流密度隨偏置電壓的變化，測試結(jié)果表明T2-DPPT, DPPTTT和T-DPPT制備出的P-N結(jié)具有良好的整流特性，正向偏置電流密度分別高達(dá)3.83 A/cm²，3 A/cm²和1.47 A/cm² 。

圖2. 三個聚合物T2-DPPT, DPPTTT, T-DPPT的電導(dǎo)率(a)和塞貝克系數(shù)(b)隨FeCl₃的濃度的變化。T2-DPPT (c), DPPTTT (d)和T-DPPT (e)摻雜之前和被10-84 wt. % FeCl3摻雜之后的UV-vis-NIR譜圖。（f）從UV-Vis-NIR中獲得的三個聚合物分子被FeCl₃摻雜過程中的I_polaron/I_neutral。

  紫外可見近紅外測試表明用FeCl₃摻雜會使薄膜中極化子含量增多并逐漸趨近穩(wěn)定，此時材料為P型，當(dāng)進(jìn)一步增加摻雜劑FeCl₃的濃度時，極化子含量開始增加，此時材料為N型，更進(jìn)一步增加摻雜劑濃度，極化子含量達(dá)到第二個穩(wěn)定值。

圖3. D-A共聚物 T2-DPPT(a), DPPTTT(b), 和T-DPPT (c) 摻雜前后的UPS譜圖。(d) 樣品和探針之間的接觸電勢差。(e) 用紫外光電子能譜 (UPS)測得的未摻雜的T2-DPPT, DPPTTT和T-DPPT的HOMO起始位置。(f) D-A共聚物的光學(xué)帶隙。(g) 由上述表征獲得的能帶圖。

  UPS和開爾文探針測試表明摻雜會使材料的費(fèi)米能級向HOMO能級移動，進(jìn)一步摻雜會使費(fèi)米能級位于HOMO能級的下方，這是增加摻雜劑的濃度塞貝克系數(shù)變?yōu)樨?fù)值的原因之一。

圖4. D-A共聚物的XPS譜圖：(a) (b) (c) C 1s, (d) (e) (f) N 1s。(g)摻雜過程中的分子結(jié)構(gòu)的變化。

  XPS測試表明摻雜過程中會使聚合物的C元素峰發(fā)生位移，這可能是FeCl₃氧化聚合物中的噻吩導(dǎo)致的。摻雜量進(jìn)一步增大時，聚合物中N元素的峰的個數(shù)發(fā)生變化從一個峰~400 eV (N)到多了一個~402 eV (N⁺)的峰，說明 N的價態(tài)了發(fā)生變化，這可能是聚合物中DPP中的N元素被FeCl₃氧化引起的，也可能是用單一的P型氧化劑實(shí)現(xiàn)聚合物從P型變成N型的原因之一。

圖5. (a)P-N結(jié)頻率測試電路圖。T2-DPPT (b)(e), DPPTTT (c) (f), 和T-DPPT(d)(g)制備出的P-N結(jié)的整流行為。

  半波測試表明，這種P-N結(jié)具備將交流電壓轉(zhuǎn)變?yōu)橹绷麟妷旱哪芰ΑＴ陬l率較低的時候半波整流效果很好，較高頻率下的半波整流效果良好。

  相關(guān)工作以“Lateral Fully Organic P-N Diodes Created in A Single donor-acceptor Copolymer”為題發(fā)表在國際知名雜志《Advanced Materials》上。西安交通大學(xué)王洪教授為論文通訊作者，博士生王晶為論文第一作者。該論文獲得了國家自然科學(xué)基金等基金資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202106624