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  經(jīng)過十幾年發(fā)展，鈣鈦礦太陽能電池已成為一種極具商業(yè)潛力的新一代太陽能電池技術(shù)。然而，通過溶液處理工藝得到的鈣鈦礦多晶薄膜經(jīng)過快速結(jié)晶和高溫退火的過程，在體相、晶界和表面上會(huì)形成多種缺陷，這成為影響鈣鈦礦太陽能電池效率的重要因素。欠配位的鉛離子(Pb²⁺)由于形成能較低，是形成各種缺陷的主要原因之一。這些欠配位的Pb²⁺還可以誘導(dǎo)光生載流子的重組，并為離子遷移提供途徑，導(dǎo)致了太陽能電池性能的進(jìn)一步衰退。添加劑工程是鈍化鈣鈦礦表界面的有效途徑，有助于提高太陽能電池的效率和穩(wěn)定性。

  近日，中科院青島能源所逄淑平研究員和王嘯副研究員采用與Pb²⁺具有強(qiáng)配位作用的聚丙烯腈（PAN）聚合物作為鈍化劑添加到鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中，獲得了高效穩(wěn)定的太陽能電池器件。電池器件的開路電壓從1.12 V提升到1.23 V，光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了23.71%。作者通過配位交換實(shí)驗(yàn)、模擬計(jì)算、XPS表征和穩(wěn)態(tài)熒光測試，表明了PAN中的氰基基團(tuán)比聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中的羰基基團(tuán)具有更強(qiáng)的與Pb²⁺的配位能力。XPS結(jié)果同時(shí)還顯示氰基基團(tuán)能夠有效的調(diào)節(jié)鈣鈦礦薄膜表面的碘/鉛比例，改善薄膜表面的富碘狀態(tài)。PAN添加劑可以改善鈣鈦礦薄膜的形核過程，從而減小晶界的面積。PAN還能夠抑制載流子的非輻射復(fù)合并提高離子遷移勢壘，限制離子遷移，有利于降低器件的遲滯效應(yīng)。

圖1. PAN，PMMA和鈣鈦礦之間的相互作用

圖2. 鈣鈦礦薄膜表征

  添加有PAN的鈣鈦礦太陽能電池器件的開路電壓從1.12 V提升到1.23 V，光電轉(zhuǎn)換效率從21.58%提升到23.71%，遲滯比從19.23%下降到2.15%，并表現(xiàn)出更好的光照穩(wěn)定性。文章還系統(tǒng)對比和分析了PAN、聚丙烯酸（PAA）、PMMA、聚乙烯醇（PVA）、聚乙二醇（PEG）等與鈣鈦礦中欠配位Pb²⁺間的相互作用。與傳統(tǒng)的含O元素的聚合物相比，氰基基團(tuán)與欠配位Pb²⁺具有更強(qiáng)的配位能力，可以更有效的鈍化薄膜中正電性缺陷，其表現(xiàn)是顯著降低了鈣鈦礦薄膜表面的碘/鉛比例。進(jìn)一步深入研究表明這種薄膜表面的富碘狀態(tài)與鈣鈦礦電池器件的開路電壓有著明顯的相關(guān)性。

圖3. 器件的光伏性能

圖4. 使用不同聚合物修飾后鈣鈦礦薄膜和器件

  最終，鈣鈦礦薄膜添加PAN鈍化劑后，展現(xiàn)出更低的缺陷濃度。在器件上表現(xiàn)出更弱的滯后效應(yīng)、更高的器件電壓和明顯提升的光電轉(zhuǎn)換效率。同時(shí)，PAN與Pb²⁺的強(qiáng)配位作用有利于構(gòu)建更為穩(wěn)定的表界面結(jié)構(gòu)，減少離子遷移通道，提高鈣鈦礦薄膜中離子遷移的勢壘，這提升了器件的光照穩(wěn)定性。該工作表明，鈍化劑與Pb²⁺之間的強(qiáng)配位作用對于降低鈣鈦礦太陽能電池的電壓損失尤為重要。

  相關(guān)成果以“Polyacrylonitrile-coordinated perovskite solar cell with opencircuit voltage exceeding 1.23 V”為題在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）雜志上。中科院青島能源所研究助理陳晨為論文第一作者，逄淑平研究員和王嘯副研究員為論文通訊作者。該項(xiàng)研究得到了山東省自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)，國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金，山東能源研究院的資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113932