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  日前，四川大學吳凱副研究員和南京理工大學傅佳駿教授聯合報道了一種基于精細填料和聚合物結構設計的導熱自修復軟材料。研究團隊巧妙地設計了基于氮化硼納米片(BNNS)和液態金屬(LM)的雜化功能填料，并將其嵌入具有自修復功能的聚（脲-氨基甲酸酯）彈性體（PUUE）中，平衡了傳統功能復合材料中導熱性能、機械柔軟以及自修復性能之間的矛盾。這種先進的導熱復合材料在熱界面材料、電子封裝材料和柔性電子產品中有廣闊的應用前景。相關工作發表在RSC材料旗艦期刊 Materials Horizons上。

圖1 具有優異機械性能的高導熱\自修復\柔性軟物質材料的結構示意圖

  柔性電子產品在下一代消費電子市場中占據重要的地位，相關領域的發展有望在下一次工業革命中發揮關鍵作用。未來柔性電子設備朝著高功率密度、小型化和多功能集成的方向發展，有效耗散運行過程中產生的熱量對于避免電子元件的永久性損壞、提高可靠性和延長使用壽命具有重要意義。理想柔性散熱材料應同時滿足以下四個標準：(1)具有合適的機械性能：柔軟而堅韌，可變形且可恢復；(2)在正常狀態和變形狀態下均具有高導熱性；(3)具有穩定的電絕緣性能；(4)具有高效的室溫自愈能力，可恢復受損區域的機械損傷、導熱及絕緣功能。然而，對于絕緣材料，受限于其中基于聲子傳遞的導熱機制，柔性(低模量)和導熱性能通常難以同時實現；高比例剛性填料阻礙聚合物鏈運動，損害材料室溫下自愈能力與回復能力，難以平衡自修復和高填料比間的矛盾。柔性材料的壽命是另一個在復雜的實際應用中面臨的挑戰，柔性熱管理材料的壽命取決于重復操作的耐受性，以及對環境損害的抵抗力，例如磨損、撕裂或意外劃傷等。意外的損傷將導致局部熱阻突然增加，并影響柔性電子的性能，賦予熱管理材料高效的自修復特性將有望進一步提升其使用壽命及性能穩定性。

圖2. 自修復彈性基體PUUE及二元導熱填料BNNS-LM的設計與加工

  為了解決上述問題，本工作采用的策略主要分為三個步驟：(1)制備出具有自修復特性和優異機械性能的柔性彈性基體；(2)加工得到具有優異導熱性能并且和柔性基底具有理想界面作用的導熱填料；(3)復合加工得到所需復合材料。首先研究者們通過多級氫鍵交聯得策略合成了具有高拉伸性的自愈性能的PUUE彈性體。如圖2所示，彈性體表現出極端拉伸性（超過40倍拉伸），并在沒有任何外部刺激下表現出快速自愈能力(25 °C, RH=55%)。

  另一方面，傳統的絕緣導熱填料通常具有較高的模量，引入柔性聚合物基體中通常會導致其喪失柔軟的特性；硬質填料會限制分子鏈的運動，進而會降低材料的自修復效率。針對這些問題，在本文中作者報道了一種新的填料設計思路，選用氮化硼納米片(BNNS)和液態金屬(LM)作為導熱填料，在機械剪切的作用下，液態金屬以微納米尺寸的液滴形式牢固地錨定在BNNS 表面。其中，具有高導熱的BNNS作為傳熱的主要載體有利于促進熱量在復合材料內部的耗散；界面修飾的LM液滴作為導熱填料和聚合物基體之間緩沖層，其具有良好的形變能力能有效過渡聚合物和填料之間的應力傳遞，并能維持聚合物分子鏈良好的運動能力，從而能有效克服復合材料中應力集中和硬化的問題，同時維持良好的自修復效率。

圖3 PUUE/BNNS-LM復合材料的機械、導熱及自修復性能展示。

  基于獨特結構的BNNS-LM 二元填料結構設計, 結合具有高機械性能的自修復彈性基體的合成，該工作中得到的復合材料完美地平衡了導熱、柔性和自修復效率之間的矛盾。隨著 BNNS-LM 二元填料的加入，聚合物復合材料表現出許多預期的機械性能，例如低模量(2.97 MPa)、優異的韌性(99.9 MJ·m^-3,)、缺口不敏感性和形變后自恢復性等特點。同時，所獲得的復合材料表現出出色面內熱導率(26.6 W·m^-1·K^-1)。在形變下(ε～300%)，基體中二元填料界面的LM液滴趨向于橋接相鄰的導熱填料，同時硬質的BNNS趨向于面內取向，上述兩種作用將協同進一步材料面內熱導率提升至~40 W·m^-1·K^-1。除此以外，復合材料仍然維持優異的自修復效率(η＝100%)，使得其可以在室溫下自主恢復其損傷區域的機械性能和導熱功能，幫助其抵御事故。此外，受益于二元填料的獨特結構， 絕緣的BNNS能有效地隔絕液態金屬之前的電滲透，保證了復合材料的電絕緣性。考慮到其多功能特性的組合，這種先進的導熱復合材料在熱界面材料、電子封裝或柔性電子產品中具有廣闊的應用前景。

  相關成果以“Highly Thermoconductive Yet Ultraflexible Polymer  Composite with Superior Mechanical Properties and Autonomous Self-Healing Functionality via Binary Fillers Strategy”發表在Materials Horizons（Mater. Horizon, 2021, DOI: 10.1039/d1mh01746b）上。通訊作者為南京理工大學的傅佳駿教授和四川大學的吳凱副研究員。南京理工大學的博士研究生王東和四川大學的碩士畢業生劉丁堯為本文的共同第一作者。感謝國家自然科學基金（No. 52103091, No. 52072177, No. 51672133, U1737105, No. 51573102, and No. 51421061）、江蘇省自然科學基金(No. BK20200501）、中央高校基本科研業務費專項資金（No. 30918012201、No. 30919011405、No. 30920021121）對本工作的支持！

  原文連接：https://doi.org/10.1039/D1MH01746B