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  近年來(lái)，無(wú)線通訊技術(shù)的巨大技術(shù)革新促進(jìn)了電磁吸收材料的發(fā)展。眾多國(guó)內(nèi)外課題組在探索寬頻，輕質(zhì)型電磁吸收材料領(lǐng)域也取得一定突破。但基于場(chǎng)景化應(yīng)用，在諸如變溫，頻選型等具體的場(chǎng)景模式或功能需求下，構(gòu)筑新型電磁響應(yīng)模式，有針對(duì)性地解決電磁問(wèn)題仍是一大難點(diǎn)。碳材料由于其成本低、合成過(guò)程簡(jiǎn)單以及潛在的介電損耗能力而被廣泛用作電磁波吸收材料，與合成金屬和聚合物材料相比，碳材料具有超低密度且資源豐富，其碳原子之間的強(qiáng)共價(jià)鍵，使其具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，同時(shí)碳基材料的本征電導(dǎo)率和偶極子依賴性可進(jìn)一步增強(qiáng)了它們的電磁吸收性能。對(duì)于電磁吸收劑，無(wú)論是基于軍事隱身還是電子民用目的，當(dāng)下的電磁吸收材料常被應(yīng)用于戶外。

  以往的研究表明，高度石墨化的碳材料的超高介電值導(dǎo)致阻抗匹配能力差，電磁波吸收性能降低。其次，即使具有良好的阻抗匹配特性，在中/低石墨化碳材料中也難以實(shí)現(xiàn)有效的寬帶電磁吸收。對(duì)于使用化學(xué)方法生產(chǎn)的碳材料，不可避免地會(huì)產(chǎn)生高比例的親水鍵（例如-OH、-COOH和-COH），從而影響它們的疏水性和耐酸性。雖然之前的研究表明，EM 吸收劑的性能受化學(xué)成分和納米結(jié)構(gòu)的影響，但通過(guò)操縱碳材料的結(jié)構(gòu)來(lái)調(diào)整 EM 吸收的方法在很大程度上尚未得到探索。

工作亮點(diǎn)：

  本研究提出一種由生物質(zhì)活性碳化而來(lái)的衍生物碳，不同于以往直接的前驅(qū)體碳化法，該生物質(zhì)前驅(qū)體是基于竹子的二次提取物，由組分結(jié)構(gòu)高度有序的木質(zhì)素-纖維素異質(zhì)結(jié)構(gòu)成。調(diào)節(jié)前驅(qū)體中纖維素和木質(zhì)素的組成，使得碳化后產(chǎn)物既展現(xiàn)了結(jié)構(gòu)的可控性，又保證了碳基共價(jià)鍵由親水型趨向于穩(wěn)定的疏水型轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)耐酸堿性和寬頻吸收性能，同時(shí)維持理想的疏水性能，充分地模擬并展現(xiàn)了可戶外應(yīng)用的優(yōu)異特性。

  該工作通過(guò)竹衍生的木質(zhì)纖維素納米纖維的熱解合成由納米纖維和納米片組成的石墨化碳 (GC) 基異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過(guò)對(duì)納米結(jié)構(gòu)形狀和共價(jià)鍵的控制，制備出一種有效的電磁波吸收劑。調(diào)整纖維素與木質(zhì)素比率為 8:1時(shí)的石墨化碳材料，其有效吸收頻帶寬度可達(dá)4.2 GHz（范圍從12.5 至 16.7 GHz）；同時(shí)在11.7 GHz處，具有最低的反射損耗值(RLmin,-51.0 dB)、最薄的匹配厚度 (1.95 mm)。此外，生物質(zhì)衍生的碳材料表現(xiàn)出增強(qiáng)的疏水性（水的表觀接觸角可達(dá) 135 °)和耐酸/堿性�？傮w而言，這項(xiàng)工作中報(bào)道的結(jié)果為一類新型生物質(zhì)衍生的電磁吸收劑提供了設(shè)計(jì)原則。

圖1. (a-h) 不同放大倍數(shù)的LCNF的AFM高度圖；(i-l) LCNF的AFM相位圖。

  以天然竹渣廢料作為原料，采用苯磺酸水解的方法制備木質(zhì)纖維素納米纖維(LCNF)，實(shí)現(xiàn)纖維素/木質(zhì)素異質(zhì)結(jié)構(gòu)有效調(diào)控。如圖1所示，為獲得的不同纖維素/木質(zhì)素含量比的LCNF高分辨原子力顯微鏡圖像，通過(guò)AFM高度圖和相位圖的比較，可以從圖中明顯區(qū)分異質(zhì)結(jié)中的木質(zhì)素和纖維素分布。

圖2. (a-d) GCs的FE-SEM圖像及其相應(yīng)放大圖(e-h)；(i-l) 代表性納米片和納米線的高分辨TEM圖像，以及SEAD圖。

  通過(guò)石墨化木質(zhì)纖維素的分級(jí)組裝制備的碳異質(zhì)結(jié)構(gòu)(GCs)。實(shí)驗(yàn)表明，隨著LCNF中纖維素含量的提升，碳異質(zhì)結(jié)構(gòu)整體由二維的片狀趨于一維的納米纖維狀，最終又逐步自分解，共生形成片狀。在結(jié)構(gòu)的演變過(guò)程中，增大親水型含氧官能團(tuán)的分解，提高表面疏水性和抗酸堿能力，增強(qiáng)環(huán)境自適應(yīng)性。

圖3. GC 從異質(zhì)結(jié)構(gòu)（例如，納米纖維和納米片）向納米片結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的示意圖

  纖維素表面的大量羥基通過(guò)分子間氫鍵形成致密的交聯(lián)結(jié)構(gòu)。在碳化過(guò)程中，纖維素的 3D 分子結(jié)構(gòu)在釋放 -OH 鍵后會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)?2D 結(jié)構(gòu)（圖3）。同時(shí)，木質(zhì)素高溫降解生成 CH4 氣體并產(chǎn)生碳原子，碳原子在 1500°C 時(shí)在碳化纖維素的二維分子結(jié)構(gòu)上進(jìn)一步生長(zhǎng)。這種組合碳化和化學(xué)氣相沉積過(guò)程使其形成以分解的纖維素衍生的碳納米纖維為主體的完整納米片。

圖4. (a-d) GCs的二維彩色RL值；(e, f) 涂層厚度小于2毫米條件下，GCs的RL曲線。

  基于同軸電磁測(cè)試原理對(duì)樣品電磁性能進(jìn)行定量分析。結(jié)果表明，GC-8在2毫米厚度下，有效吸收頻帶寬度達(dá)到4.2 GHz(對(duì)應(yīng)匹配厚度1.6毫米)，展現(xiàn)出較好的寬頻吸收特性。

圖5. (a, b) 純木質(zhì)素和纖維素碳化后的介電常數(shù)參數(shù)。插圖顯示相應(yīng)的Cole-Cole曲線圖；(c, d) GCs與純纖維素碳的實(shí)介電常數(shù)比和虛介電常數(shù)比；(f, g) 極化-馳豫過(guò)程示意圖。

  針對(duì)電磁損耗機(jī)制的分析，首先，納米纖維和納米片的共生結(jié)構(gòu)表現(xiàn)為納米尺寸的納米天線，促進(jìn)載流子無(wú)序運(yùn)動(dòng)，對(duì)電磁波衰減具有促進(jìn)作用。其次，衍生碳的晶體結(jié)構(gòu)中，鑲嵌于有序的石墨區(qū)域中的偶極子在電磁場(chǎng)下，易于誘導(dǎo)高頻弛豫行為，進(jìn)一步促進(jìn)電磁吸收。

圖6. (a) 水、醬油、咖啡和牛奶在GC-8涂層表面的水接觸角情況；(b, c) GC-8浸入pH值為5.6的酸性溶液(模擬酸雨的pH值)或pH值為8.5的堿性溶液中7天后的電磁波吸收性能及其(d, e) 相應(yīng)SEM圖像。

  15%摻雜量的GC-8涂層展現(xiàn)出優(yōu)異的表面疏水性能，在各種生活中常見(jiàn)液體下水接觸角保持在120°以上。此外，GC-8浸入pH值為5.6的酸性溶液(模擬酸雨的pH值)或pH值為8.5的堿性溶液中7天后，電磁波能量耗散性能在寬有效吸收頻帶和低反射損耗值方面基本維持不變，具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性。

  該工作以“BiomassDerived Carbon Heterostructures Enable Environmentally Adaptive Wideband Electromagnetic Wave Absorbers”為題發(fā)表在《Nano-Micro Letters》上（DOI: 10.1007/s40820-021-00750-z）。論文第一作者為南京林業(yè)大學(xué)婁志超副教授，通訊作者為南京林業(yè)大學(xué)李延軍教授，俄亥俄州立大學(xué)呂華良研究員。該成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等資助（31971740）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1007/s40820-021-00750-z