皮膚粘合劑在傷口護(hù)理、生物電子器件固定、及用于健康監(jiān)測(cè)或疾病治療的透皮貼劑等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛。然而，傳統(tǒng)的超強(qiáng)皮膚粘合劑在移除時(shí)通常會(huì)對(duì)皮膚造成一定拉扯、疼痛等不適感，尤其面向皮膚嬌嫩的嬰幼兒或皮膚脆弱的糖尿病患者時(shí)，超強(qiáng)粘合劑的剝離過程可能會(huì)造成皮膚二次損傷、炎癥反應(yīng)等嚴(yán)重問題。雖然此前研究中報(bào)道了多種基于不同刺激的響應(yīng)性可逆粘附水凝膠，如電刺激、紫外光照、化學(xué)溶液等，但這些刺激條件限制了其在嬰幼兒或者糖尿病患者等特殊人群皮膚上的使用。因此，設(shè)計(jì)一種具有足夠粘附強(qiáng)度，并能夠?qū)崿F(xiàn)無痛剝離以避免造成皮膚疼痛和創(chuàng)傷的可逆皮膚粘合劑至關(guān)重要。
針對(duì)以上問題，西南交通大學(xué)魯雄教授及中國海洋大學(xué)韓璐教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于多酚-蛋白質(zhì)絡(luò)合策略制備具有體溫觸發(fā)快速粘附及無損傷按需剝離的水凝膠的策略。首先，通過堿性氧化預(yù)聚方式，形成了富含酚基和醌基的多酚預(yù)聚物（PGA）；其次，在雙鍵化明膠（GelMA）成膠過程中利用多酚基團(tuán)的多重相互作用，打破GelMA分子鏈間的氫鍵作用，調(diào)節(jié)GelMA鏈的纏結(jié)密度，使得GelMA網(wǎng)絡(luò)具有體溫響應(yīng)性，實(shí)現(xiàn)在體溫條件下保持穩(wěn)定性的同時(shí)分子鏈流動(dòng)性增強(qiáng)的特性。當(dāng)該水凝膠與人體皮膚接觸后，體溫觸發(fā)其發(fā)生相轉(zhuǎn)變實(shí)現(xiàn)高效快速粘附且能長時(shí)間保持粘附穩(wěn)定。對(duì)水凝膠表面簡單的降溫后，網(wǎng)絡(luò)中的GelMA分子鏈間重新生成氫鍵，水凝膠粘附力降低，實(shí)現(xiàn)無損傷剝離。另外，PGA的引入調(diào)整了GelMA網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)方式，在GelMA網(wǎng)絡(luò)內(nèi)引入了可犧牲的非共價(jià)鍵交聯(lián)，從而賦予PGA-GelMA水凝膠與皮膚組織匹配的機(jī)械柔韌性和高延展性，避免了水凝膠在皮膚表面剝離時(shí)被拉扯造成的傷害。此外，該PGA-GelMA水凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的抗炎、抗氧化、抗過敏等生物活性，能夠有效避免傳統(tǒng)皮膚粘合劑在長期與皮膚接觸中導(dǎo)致的皮膚刺激或過敏現(xiàn)象。
該水凝膠貼片能夠作為柔性自粘附生物電子界面，助力剛性電子器件在柔軟皮膚表面的長期無刺激穩(wěn)定固定，實(shí)現(xiàn)長時(shí)間生理信號(hào)監(jiān)測(cè)。同時(shí)，該水凝膠在傷口部位還具有良好的粘附性，并能夠通過調(diào)節(jié)傷口部位免疫微環(huán)境，加速糖尿病皮膚傷口愈合。綜上，該PGA-GelMA水凝膠的設(shè)計(jì)能夠助力專門應(yīng)用于嬰幼兒或者糖尿病患者等特殊人群皮膚的新型皮膚粘合劑及皮膚敷料的研發(fā)。
相關(guān)研究以 “Infant skin friendly adhesive hydrogel patch activated at body temperature for bioelectronics securing and diabetic wound healing”為題發(fā)表在《ACS Nano》。西南交通大學(xué)博士研究生姜亞楠和碩士研究生張新、張瑋為論文的共同第一作者。西南交通大學(xué)魯雄教授和中國海洋大學(xué)的韓璐教授為通訊作者。該工作得到了四川省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
圖1. 體溫觸發(fā)快速粘附及無損傷按需剝離的皮膚友好型水凝膠貼片設(shè)計(jì)策略。
圖2. 通過體溫觸發(fā)實(shí)現(xiàn)粘附和降溫實(shí)現(xiàn)無損剝離的PGA-GelMA水凝膠。可用于生物電子器件在皮膚表面的溫和無刺激固定，也可用于皮膚傷口的保護(hù)。
圖3. PGA-GelMA 水凝膠的物理性質(zhì)。PGA的引入賦予了水凝膠優(yōu)異的柔韌性、耐疲勞等力學(xué)性能，同時(shí)還賦予水凝膠良好的可見光透過性及紫外光屏蔽特性，可用于抗紫外傷口敷料。
圖4. PGA-GelMA 水凝膠的細(xì)胞親和力的評(píng)估。PGA-GelMA水凝膠具有良好的細(xì)胞親和性，有利于成纖維細(xì)胞在其表面的鋪展，并促進(jìn)細(xì)胞偽足和絲狀偽足的生長，從而促進(jìn)細(xì)胞的增殖和遷移。
圖5. PGA-GelMA水凝膠抗氧化、抗炎、抗過敏能力的體外評(píng)價(jià)。PGA-GelMA水凝膠具有良好的活性氧清除能力，抗炎活性，及免疫調(diào)節(jié)能力，從而避免對(duì)在粘附過程中對(duì)對(duì)皮膚刺激或引起皮膚過敏反應(yīng)。
圖6. PGA-GelMA 水凝膠促進(jìn)糖尿病大鼠傷口愈合和再生。在植入傷口部位后，水凝膠能夠清除受損炎癥部位的活性氧自由基，抑制促炎性細(xì)胞因子的分泌，促進(jìn)免疫細(xì)胞分泌具有免疫調(diào)節(jié)/再生活性的生物活性分子，從而減輕傷口處炎癥反應(yīng)。同時(shí)，多酚功能團(tuán)良好的細(xì)胞親和性，修飾局部環(huán)境并激活內(nèi)源性的前體細(xì)胞分泌多種細(xì)胞因子，加速糖尿病皮膚等慢性傷口組織修復(fù)和再生。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00662
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