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中山大學張鵬課題組：PEDOT基熱電材料的結構與設計

2022-07-30 來源：高分子科技

聚(3,4-二氧乙撐噻吩):聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，是當前最受關注、應用最為廣泛的一種柔性熱電材料。然而，未經處理的PEDOT:PSS薄膜的電導率僅有1S cm^-1左右，限制了其熱電性能。最近，研究人員使用二次離子摻雜來提高PEDOT:PSS的性能。然而離子摻雜如何改變PEDOT:PSS的溶液和薄膜結構，導電網絡與熱電性能的關聯等方面仍然缺乏系統、有效的研究。

近期，中山大學材料科學與工程學院張鵬課題組依托同步輻射小角散射（SAS）技術開發了一種無需后處理的、高性能熱電材料。該工作基于同步輻射及中子源SAS技術對離子液體（IL）摻雜PEDOT:PSS水基分散液的溶液結構進行了詳細表征（圖1）,首次揭示了PEDOT:PSS/IL溶液超分子組裝結構。進一步，利用同步輻射掠入射X射線散射（GIWAXS）等技術對PEDOT:PSS/IL薄膜內分子構象及排列進行了深入研究。基于此，初步建立了PEDOT:PSS/IL雜化材料的多尺度結構模型（圖3）并對PEDOT基熱電材料的結構-熱電性能（圖4）關聯進行了闡釋。相關發現，預期為新型柔性熱電材料的設計、開發和商業化應用提供理論指導。該工作以“Deciphering the superior thermoelectric property of post- treatment-free PEDOT:PSS/IL hybrid by X-ray and neutron scattering characterization”為題發表在《npj flexible electronics》上。文章第一作者是中山大學博士生李鑫。該研究得到國家自然科學基金委、上海光源、北京光源、澳洲中子源等國內外大科學設施的支持。

圖1 PEDOT:PSS溶液的溶液微觀結構。(a) 微相分離核（PEDOT）-殼（PSS）結構和（c）棒狀微結構，此結構來源于（b）SAXS原始數據和擬合數據。（d）通過SANS 數據擬合后的PEDOT:PSS超分子組裝示意圖。

圖2 PEDOT:PSS薄膜的（a）UV?vis-NIR光譜，（b）Raman光譜，（c）2D GIWAXS圖像，（d）1D GIWAXS散射圖，（e）PEDOT:PSS的層狀堆疊結構示意圖。

圖3 PEDOT:PSS薄膜的多尺度結構示意圖。

圖4 PEDOT:PSS薄膜的熱電性能（a）Seebeck系數，（b）電導率，（c）功率因子，（d）近期報道的無后處理的PEDOT:PSS薄膜熱電性能對比。

該工作是課題組近期關于聚合物功能雜化材料、同步輻射X射線散射技術及其應用相關研究的最新進展之一。結構和設計是聚合物雜化材料高性能化的重要組成部分。為此課題組基于同步輻射X射線散射先進結構表征技術，對材料的加工、服役過程進行原位研究，深入揭示了聚合物雜化材料在加工過程、多場環境下的結構演變行為。在過去的兩年中，課題組成功開發了多種適用于同步輻射線站環境的原位實驗裝置（專利號：ZL202123369353.8, ZL202022905252.2）。基于此，利用同步輻射X射線散射技術（WAXS/SAXS/GIWAXS/GISAXS）對聚合物雜化材料的溶液自組裝行為（Giant 2021，6, 100056；Langmuir 2022，38 (8), 2460-2466），溶液成膜過程（npj Flexible Electronics 2022，6 (1), 6），薄膜結構（ACS Applied Polymer Materials 2021，3 (1), 98-103；Chemistry of Materials 2021， 33 (7), 2673-2682）等進行了系統研究，深入揭示聚合物雜化材料的構效關系，并用于指導新材料的設計、制備工藝的開發（專利號：ZL202011643287.1）及其在電池、熱電等領域的應用。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41528-022-00138-y

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（責任編輯：xu）

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