隨著人們對安全、高能量密度電池需求的日益增長,固態電解質逐漸進入人們的視野,包括無機固態電解質和固態聚合物電解質。聚合物電解質具有優異的柔韌性和可加工性,有望在全固態鋰金屬電池中大規模應用。但離子電導率是制約聚合物電解質發展的瓶頸。問題的關鍵在于如何權衡聚合物電解質的離子電導率和機械性能之間的關系。聚合物彈性體是指通過化學或物理交聯的非晶態聚合物,其玻璃化轉變溫度低于環境溫度。當把功能性組分或交聯中心分散或接枝到彈性體基體時,就可以使其同時保持機械彈性和功能性,有望作為全固態鋰金屬電池的固態電解質。
圖1 塑料晶體嵌入彈性體電解質的設計
2.1 原位聚合降低電極/電解質界面阻抗
2.2構建功能互補的多相固態電解質
傳統的聚合物在機械性能和離子電導率具有典型的強耦合關系,難以實現同步提升。為了實現"解耦"設計,可利用聚合物自組裝方法形成雙連續網絡結構,兩種相結構分別承擔高機械強度和高離子導電率功能(圖2C)。影響上訴聚合物固態電解質性能的一個關鍵因素就是相分離的微觀結構和形態。理想的雙連續網絡應該是兩相能夠分別提供最優化的功能,這就要求兩相相區的體積分數相當,以避免出現所謂的“海島”孤立結構。
3.1 Transference number 和 Transport number之間存在混淆
3.2 Nyquist圖中由于非比例坐標軸所造成的扁平半圓

但在文獻的報道中,部分扁平的半圓并非電化學過程造成的,而是在繪圖中非等比例的坐標帶來的。這可能并不影響作者擬合所計算的一系列阻抗值,但這種呈現方式是不符合電極的電化學過程的。正確的繪圖方式應該是1單位的X和1單位的Y嚴格相等。
原文鏈接:https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(22)00294-6
通訊作者簡介:

曹鵬飛教授:北京化工大學材料科學與工程學院教授、博士生導師,國家級高層次青年引進人才,現任高分子旗艦雜志Macromolecules 編委, Scientific Reports 科學編輯和MRS Communications 副主編。2008年、2010 年于天津大學分別獲得化學學士和高分子碩士學位,2015年于美國凱斯西儲大學取得高分子科學與工程博士學位,2016年2月開始在美國橡樹嶺國家實驗室做博后研究助理,2019年1月至2022年3月為美國橡樹嶺國家實驗室正式研究員(Staff Scientist, 獨立PI)。主要研究方向:高性能高分子材料(功能性彈性高分子為主)的設計與合成、性能分析及其在能源和建筑工程領域的應用。至今發表SCI學術文章70余篇,以通訊作者或第一作者在Macromolecules、Matter、 Angew. Chem. 、 Adv. Energy Mater.、 ACS Energy Lett. 、 Adv. Funct. Mater.、Mater. Today等國際主流期刊發表論文40余篇,撰寫著作章節3部,獲得授權美國國家發明專利6項。近三年以來主持能源部研究項目4項,共同主持10余項,其主持的自修復彈性密閉膠項目憑借其產業價值獲得2021年度科技界奧斯卡之稱的R&D 100 Award。此外,曹鵬飛教授還獲得2021年美國化學會高分子杰出青年研究獎(PMSE Young-Investigator Award)。
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