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  電催化分解水產(chǎn)氧反應(yīng)（OER）在諸如水電解槽和可充電金屬空氣電池等眾多關(guān)鍵的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)系統(tǒng)中都是關(guān)鍵反應(yīng)。該反應(yīng)涉及多電子和多中間體，反應(yīng)動(dòng)力學(xué)較慢，因而必須使用合適的電催化劑來(lái)加快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。碳基無(wú)金屬（metal-free）電催化劑作為與金屬基催化劑互補(bǔ)的一類重要的OER催化劑在過(guò)去十年里被不斷開(kāi)發(fā)。雜原子摻雜，缺陷工程，以及表面功能化的策略均已被證實(shí)可以成功調(diào)控此類碳基metal-free OER催化劑：本質(zhì)上，這些策略都會(huì)引起共軛碳基質(zhì)上的電荷重新分布，從而激活一些局域正電荷的碳原子作為主要OER活性位點(diǎn)。換言之，實(shí)現(xiàn)此類碳基OER催化劑的關(guān)鍵是誘導(dǎo)形成帶正電荷的碳位點(diǎn)，這對(duì)于OER過(guò)程中初始的氫氧化物吸附步驟必不可少。然而，此前絕大多數(shù)的碳基OER催化劑都嚴(yán)重依賴于碳同素異形體（如碳納米管，石墨烯等）的改性，且多數(shù)改性方法還涉及復(fù)雜和高能耗的處理（如煅燒），這些都限制了催化劑的選擇和廣泛使用。因此，尋找除了碳同素異形體之外的且易于制造的高效metal-free OER 電催化劑非常必要。

  水凝膠是一類具有三維(3D)網(wǎng)絡(luò)的親水性聚合物，其含有重復(fù)的極性基團(tuán)(如羧基)單元以保留高含量的水/電解質(zhì)。大多數(shù)水凝膠可以在溫和條件下由廉價(jià)的前驅(qū)體制成，同時(shí)其3D網(wǎng)絡(luò)可以避免聚合物鏈的溶解，從而確保其優(yōu)異加工性能以用于非均相電催化反應(yīng)。更重要的是，極性基團(tuán)使得水凝膠骨架內(nèi)擁有大量的帶正電荷碳原子，可作為潛在的OER活性位點(diǎn)。此外，水凝膠內(nèi)獨(dú)特的限域型凝膠-水/電解質(zhì)組分被證明與聚合物骨架之間具有相互作用，可以增強(qiáng)典型電催化反應(yīng)的活性。因此，基于其類型的多樣性及可調(diào)節(jié)性，聚合物水凝膠代表著一類具有巨大擴(kuò)展?jié)摿Φ膍etal-free OER電催化劑。然而，迄今為止，基于水凝膠的無(wú)金屬OER電催化劑鮮有報(bào)道。

圖1 理論預(yù)測(cè)PANa凝膠的OER 性能

圖2. PANa凝膠復(fù)合電極的OER性能

圖3. 譜學(xué)表征和超氧化物中間體的鑒定

圖4. 活性位點(diǎn)和凝膠催化劑的一般性印證

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36532-x