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  固態聚合物電解質（SPE）以其高安全性、能量密度、耐高溫、不易燃易爆而聞名。此外，它還具有能量密度高、工作溫度范圍廣、加工性能好等優點。然而，由于SPE在室溫下的離子導電率低（<10^-3 S cm^-1），且與電極的界面性能差，因此尚未在實踐中應用。作為一種具有巨大潛力的聚合物電解質，準固體聚合物電解質（QPE）可以有效地克服與電極接觸性能差的問題。然而，QPE存在各種問題，如溶劑殘留和機械性能不足，限制了它的進一步發展。增強QPE的策略包括混合、共聚、添加無機填料和增塑劑。但到目前為止，由于Li+遷移和機械性能的限制，大多數用于季銨鹽復合電解質的聚合物基體，如聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）、聚丙烯腈和聚環氧乙烷，已經無法滿足長循環性和抑制鋰枝晶的需求。

  纖維素（CLS）是一種天然聚合物，是人類最寶貴的天然可再生資源。由于有許多極性化學基團（如-OH、-O-），它具有離子傳導能力，這使它成為QPE的候選聚合物基體。然而，纖維素表現出不溶性，加工性差，并且由于密集的分子鏈大大阻礙了Li⁺的傳輸，因此Li+的傳導性較低。改性纖維素已成為克服瓶頸問題的重要手段。例如，Liao等人通過冰分離誘導的自組裝，用羥乙基纖維素基纖維素氣凝膠改性聚丙烯膜，表現出更高的電解質吸收率、更高的離子傳導性和更好的循環性能。作為由纖維素中的羥基酯化產生的商業衍生物，醋酸纖維素（CLA）表現出與電極的良好兼容性，成膜性和電絕緣性。這些特性使CLA在QPE中發揮重要作用。

圖1. 基于CLA的QPE的結構和離子傳輸通道示意圖。纖維素（a）和CLA（b）的結構和特性的差異。插入纖維素分子鏈的CH3COO-結構打開了Li⁺傳輸通道，提高了Li⁺離子的傳導性。

圖3. 基于CLA based QPE的Li⁺傳輸特性和電化學性能。

圖6. 基于CLA的QPE的離子傳輸機制和電化學穩定性模擬。(a) CLA的優化結構；(b) CLA與Li⁺結合的優化結構和解離能；(c) CLA與Li⁺結合的MEPS圖；(d) CLA基QPE的離子傳輸機制示意圖；(e) CLA和LiTFSI與普通聚合物的HOMO和LUMO能級比較。

  原文鏈接：Dai Wang, Hui Xie, Qiang Liu, Kexin Mu, Zhennuo Song, Weijian Xu, Lei Tian, Caizhen Zhu, Jian Xu. Low-Cost, High-Strength Cellulose-based Quasi-Solid Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302767

  https://doi.org/10.1002/anie.202302767

作者簡介

  田雷，深圳大學特聘副研究員，助理教授，碩士生導師，深圳市海外高層次人才。現任《高分子通報》編委。主要從事離子、電子雙導高性能高分子材料的研究，包括高分子能源材料、寬溫域高電導固態聚合物電解質、高安全高能量密度固態聚合物電池以及高強高韌軟電子材料的設計制備與應用等，主持或參與國家自然基金重點項目、省市重點項目等多項，在Angew. Chem. Int. Ed.，Macromolecules等國際知名期刊上發表學術論文40多篇。

  團隊長期招聘博士后/研究助理。研究方向包括但不限于高分子合成、固態聚合物電解質、計算化學等。