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  固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）以其高安全性、能量密度、耐高溫、不易燃易爆而聞名。此外，它還具有能量密度高、工作溫度范圍廣、加工性能好等優(yōu)點(diǎn)。然而，由于SPE在室溫下的離子導(dǎo)電率低（<10^-3 S cm^-1），且與電極的界面性能差，因此尚未在實(shí)踐中應(yīng)用。作為一種具有巨大潛力的聚合物電解質(zhì)，準(zhǔn)固體聚合物電解質(zhì)（QPE）可以有效地克服與電極接觸性能差的問(wèn)題。然而，QPE存在各種問(wèn)題，如溶劑殘留和機(jī)械性能不足，限制了它的進(jìn)一步發(fā)展。增強(qiáng)QPE的策略包括混合、共聚、添加無(wú)機(jī)填料和增塑劑。但到目前為止，由于Li+遷移和機(jī)械性能的限制，大多數(shù)用于季銨鹽復(fù)合電解質(zhì)的聚合物基體，如聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）、聚丙烯腈和聚環(huán)氧乙烷，已經(jīng)無(wú)法滿足長(zhǎng)循環(huán)性和抑制鋰枝晶的需求。

  纖維素（CLS）是一種天然聚合物，是人類最寶貴的天然可再生資源。由于有許多極性化學(xué)基團(tuán)（如-OH、-O-），它具有離子傳導(dǎo)能力，這使它成為QPE的候選聚合物基體。然而，纖維素表現(xiàn)出不溶性，加工性差，并且由于密集的分子鏈大大阻礙了Li⁺的傳輸，因此Li+的傳導(dǎo)性較低。改性纖維素已成為克服瓶頸問(wèn)題的重要手段。例如，Liao等人通過(guò)冰分離誘導(dǎo)的自組裝，用羥乙基纖維素基纖維素氣凝膠改性聚丙烯膜，表現(xiàn)出更高的電解質(zhì)吸收率、更高的離子傳導(dǎo)性和更好的循環(huán)性能。作為由纖維素中的羥基酯化產(chǎn)生的商業(yè)衍生物，醋酸纖維素（CLA）表現(xiàn)出與電極的良好兼容性，成膜性和電絕緣性。這些特性使CLA在QPE中發(fā)揮重要作用。

圖1. 基于CLA的QPE的結(jié)構(gòu)和離子傳輸通道示意圖。纖維素（a）和CLA（b）的結(jié)構(gòu)和特性的差異。插入纖維素分子鏈的CH3COO-結(jié)構(gòu)打開(kāi)了Li⁺傳輸通道，提高了Li⁺離子的傳導(dǎo)性。

圖3. 基于CLA based QPE的Li⁺傳輸特性和電化學(xué)性能。

圖6. 基于CLA的QPE的離子傳輸機(jī)制和電化學(xué)穩(wěn)定性模擬。(a) CLA的優(yōu)化結(jié)構(gòu)；(b) CLA與Li⁺結(jié)合的優(yōu)化結(jié)構(gòu)和解離能；(c) CLA與Li⁺結(jié)合的MEPS圖；(d) CLA基QPE的離子傳輸機(jī)制示意圖；(e) CLA和LiTFSI與普通聚合物的HOMO和LUMO能級(jí)比較。

  原文鏈接：Dai Wang, Hui Xie, Qiang Liu, Kexin Mu, Zhennuo Song, Weijian Xu, Lei Tian, Caizhen Zhu, Jian Xu. Low-Cost, High-Strength Cellulose-based Quasi-Solid Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302767

  https://doi.org/10.1002/anie.202302767

作者簡(jiǎn)介

  田雷，深圳大學(xué)特聘副研究員，助理教授，碩士生導(dǎo)師，深圳市海外高層次人才�，F(xiàn)任《高分子通報(bào)》編委。主要從事離子、電子雙導(dǎo)高性能高分子材料的研究，包括高分子能源材料、寬溫域高電導(dǎo)固態(tài)聚合物電解質(zhì)、高安全高能量密度固態(tài)聚合物電池以及高強(qiáng)高韌軟電子材料的設(shè)計(jì)制備與應(yīng)用等，主持或參與國(guó)家自然基金重點(diǎn)項(xiàng)目、省市重點(diǎn)項(xiàng)目等多項(xiàng)，在Angew. Chem. Int. Ed.，Macromolecules等國(guó)際知名期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文40多篇。

  團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期招聘博士后/研究助理。研究方向包括但不限于高分子合成、固態(tài)聚合物電解質(zhì)、計(jì)算化學(xué)等。