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深圳技術(shù)大學(xué)史濟(jì)東/中科大王柳/港理工陶肖明 JMCA:在低頻水流下高效分解有機(jī)污染物的織物基壓電催化體系
2023-03-26  來(lái)源:高分子科技

  近年來(lái),全球范圍內(nèi)的水污染日益嚴(yán)重,對(duì)生物多樣性與人類(lèi)的身體健康造成了嚴(yán)重的威脅。利用壓電材料在水流下產(chǎn)生極化,從而在水中產(chǎn)生自由基,進(jìn)而降解水體中有機(jī)污染物的壓電催化體系,在水污染防治中得到了廣泛的關(guān)注。近十年來(lái),基于氧化鋅、鈦酸鋇、過(guò)渡金屬硫化物(以二硫化鉬為主)等材料的壓電催化體系得到了不斷的設(shè)計(jì)與優(yōu)化,對(duì)污染物的分解效率不斷提升,應(yīng)用場(chǎng)景也不斷豐富。


  然而,目前實(shí)驗(yàn)室中設(shè)計(jì)的壓電催化體系與現(xiàn)實(shí)應(yīng)用間尚存在巨大的鴻溝。其中最重要的原因在于壓電催化體系大多需要在超聲處理時(shí)才能達(dá)到較高的效率。而在自然界豐富的低頻水流下,壓電催化效率通常較低。這是因?yàn)槌曁幚頃r(shí),水體內(nèi)因超聲空化可以產(chǎn)生107~108 Pa的高壓強(qiáng),從而有效極化壓電材料,產(chǎn)生自由基。而低頻水流帶來(lái)的壓力只有105~106 Pa,難以滿(mǎn)足催化反應(yīng)的要求。為了在低頻水流下實(shí)現(xiàn)更高的壓電催化效率,許多研究者致力于通過(guò)對(duì)壓電材料的設(shè)計(jì)與改性提高壓電材料的活性。然而這通常大大提高了制備成本,且催化效率以及性能穩(wěn)定性也依然存在較大的提升空間。


  針對(duì)這一問(wèn)題,深圳技術(shù)大學(xué)的史濟(jì)東助理教授,中科大的王柳教授,以及香港理工大學(xué)的陶肖明教授等人提出了采用織物作為基底,負(fù)載壓電納米顆粒的新型壓電催化體系。他們首先對(duì)針織和梭織的布料結(jié)構(gòu)在水流沖擊下受到的應(yīng)力狀態(tài)進(jìn)行了分析。通過(guò)有限元力學(xué)模擬,他們發(fā)現(xiàn)織物的多孔與纏繞結(jié)構(gòu)可以對(duì)水流壓力產(chǎn)生有效的局部放大。其中,在針織結(jié)構(gòu)壓應(yīng)力的作用下,體系可以產(chǎn)生相對(duì)于宏觀壓力最高25.12倍的局部放大,從而有效促進(jìn)了壓電材料的極化(圖1)。此外,應(yīng)力放大區(qū)域多分布于與水體接觸的織物表面,有利于自由基的產(chǎn)生以及催化反應(yīng)的進(jìn)行。 


圖1織物基壓電催化體系的設(shè)計(jì)。(a)織物基壓電催化體系應(yīng)用于水處理的示意圖。(b)壓電催化降解有機(jī)污染物的原理。(c)針織結(jié)構(gòu)在宏觀壓力下的應(yīng)力分布。(d)針織結(jié)構(gòu)在宏觀拉力下的應(yīng)力分布。(e)梭織結(jié)構(gòu)在宏觀壓力下的應(yīng)力分布。(f)梭織結(jié)構(gòu)在宏觀拉力下的應(yīng)力分布。


  基于力學(xué)模擬結(jié)果,作者將水熱法制備的二硫化鉬納米片滴涂到PET針織布料表面,并通過(guò)一層PVDF高分子對(duì)納米片進(jìn)行封裝。由于PVDF封裝層為多孔結(jié)構(gòu),因此可以在保證納米片與水溶液接觸時(shí)不從織物表面脫落。作者采用羅丹明染料作為目標(biāo)污染物,研究了這種織物基壓電催化體系的性能。在搖床振動(dòng)下(240rpm),該體系可以在30分鐘內(nèi)降解97.3%的羅丹明染料,且6次循環(huán)內(nèi)性能沒(méi)有發(fā)生衰減。該效率在目前壓電催化體系的報(bào)道中屬于較高的水平(圖2)。該體系也可以對(duì)甲基橙、亞甲基藍(lán)等有機(jī)染料產(chǎn)生不錯(cuò)的降解效率。此外,作者也對(duì)反應(yīng)參數(shù)對(duì)壓電催化效率的影響進(jìn)行了研究,并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。


圖2 織物基壓電催化體系的性能。(a)羅丹明溶液在30分鐘壓電催化過(guò)程中紫外-可見(jiàn)光譜的變化。插圖:羅丹明染料在降解過(guò)程中顏色的變化(b)6次循環(huán)中羅丹明染料的分解效率。(c)二硫化鉬納米片滴涂次數(shù)對(duì)壓電催化效率的影響。(d)搖床轉(zhuǎn)速對(duì)壓電催化效率的影響。(e)羅丹明染料初始濃度對(duì)壓電催化效率的影響。(f)織物基壓電催化體系對(duì)羅丹明、甲基橙、亞甲基藍(lán)分解效率的對(duì)比。


  本工作通過(guò)引入織物作為壓電催化體系的基底,實(shí)現(xiàn)了對(duì)水流壓力的有效放大。從而擺脫了一般壓電催化體系對(duì)超聲的依賴(lài),為壓電催化體系利用自然水流動(dòng)能,實(shí)現(xiàn)無(wú)源水處理創(chuàng)造了條件,也為水污染的治理提供了一種高效低成本的解決方案。


  該工作以“Textile-based piezocatalytic platform for organics degradation under low-frequency water flow”發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》(Q1,IF:14.511)。深圳技術(shù)大學(xué)工程物理學(xué)院的史濟(jì)東助理教授為文章的第一作者與共同通訊作者,文章共同通訊作者還包括中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)近代力學(xué)系的王柳教授和香港理工大學(xué)時(shí)裝與紡織學(xué)院的陶肖明教授。深圳技術(shù)大學(xué)工程物理學(xué)院為論文的第一單位。本工作也得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東高?蒲衅脚_(tái)青年創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。


  文章信息:Jidong Shi*, Su Yang, Zetao Zheng, Jiyu Li, Liu Wang*, Wei Zeng, Liusi Yang, Ying Xiong, Zhengyuan Jin and Xiaoming Tao* J. Mater. Chem. A, 2023, DOI: 10.1039/D2TA09682J

  文章鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d2ta09682j

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