基于粘性水凝膠設計的自供電電子皮膚,不僅消除了外部電源的限制,同時免于使用醫用膠帶,具有非侵入性且易于應用等優點,因此其應用前景極為廣泛。然而在實際生活中流汗是不可避免的,尤其是在長時間監測和運動期間,容易在皮膚表面形成具有低剪切粘度的汗膜,這會破壞皮膚和水凝膠電極之間的粘合作用,導致電極從皮膚上脫落和信號的失真傳輸。因此,將汗液這一可感知的本征缺陷轉化為其獨一無二的優勢極具挑戰,且探索汗液的優勢轉化利用對于粘附水凝膠在柔性可穿戴領域的應用也具有重要意義。
圖1 汗液-pH觸發高粘性水凝膠的設計
近期,中國林科院林化所劉鶴研究員、王丹研究員和南京林業大學徐徐教授開發了一種聚合物水凝膠電極的設計策略,利用汗液的pH值變化促進質子化的產生和水凝膠氫鍵網絡的解耦,以釋放更多游離且活性的親水基團,達到增強水凝膠粘附性的目的。本研究基于常見丙烯酸單體和生物質資源納米纖維素制備了具有緊密氫鍵網絡的納米纖維素/聚丙烯酸水凝膠(CNF/PAA)。在流汗過程中產生的過量水合氫離子可以破壞固有的氫鍵網絡結構,有助于向質子化轉變并調節活性基團 (羥基和羧基)的釋放。汗液pH值的下降可以促進質子化的形成,賦予CNF/PAA水凝膠優異的粘附性能。在pH為7.5時(對應未運動狀態),水凝膠與皮膚間的界面韌性達46.74 J m?2,剪切強度達69.71 kPa,拉伸粘附強度達53.67 kPa;而在pH為4.5時(對應運動出汗狀態),水凝膠與皮膚間的界面韌性達453.47 J m?2,較原始狀態提升了9.7倍,剪切強度達600.14 kPa,提升了8.6倍,拉伸粘附強度556.44 kPa,提升了10.4倍。將CNF/PAA水凝膠作為電極組裝為自供電電子皮膚(e-skin),即使在出汗皮膚上其仍然保持良好的界面粘合性,并且處于運動狀態下仍穩定可靠地收集運動信號和生理信號,因此在醫療健康監測和智能傳感系統等領域具有廣闊的應用前景。
本研究深入探討了不同條件下CNF/PAA水凝膠的粘附性能。研究發現CNF/PAA水凝膠可以牢固地粘附在人體關節和其他各種基材上,即使在運動時仍未表現出顯著的脫離跡象。通過90度剝離、拉伸搭接-剪切和拉伸剝離這三種測試方法進一步定量評估了水凝膠的粘附性能,結果顯示隨著pH的降低(7.5–4.5),CNF/PAA水凝膠表現出顯著提高的粘附性。與現有的粘附性水凝膠電極相比,該方法制備的水凝膠電極具有更堅韌的可拉伸性、優異的粘附性和穩定的電輸出性。
圖2 汗液-pH觸發CNF/PAA水凝膠的粘附性能
圖3 可拆卸汗液-pH觸發自供電電子皮膚的設計
原文:https://doi.org/10.1039/D3MH00174A
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