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  儲能系統的小型化在推進便攜式能源設備和柔性電子領域發揮著關鍵作用。平面微型超級電容器(MSCs)由于其獨特的尺寸優勢、高功率密度和長循環穩定性，已成為下一代可再生能源器件最有前途的候選之一。由于器件在有限體積空間內難以負載較厚的活性材料層，導致MSCs器件整體能量密度較低，這也是其至今難以大規模應用的主要原因。最近的研究致力于新型納米活性材料的探索，利用納米尺度下開放的孔徑和獨特的電子結構為電化學反應提供優異的傳質通道和活性位點。石墨烯量子點（GQDs）具有豐富的邊緣面積，獨特的“邊緣效應”會影響固—液界面相平衡狀態。這種邊緣結構具有高于平面數倍的電荷儲存能力，邊緣增強型電場能促進電子遷移，賦予材料更多的氧化還原活性位點。目前，GQDs大多作為額外的添加物與多種活性材料復合用于提升儲能器件的電容性能，此類研究對于含氧官能團（羥基、羧基）修飾型石墨烯量子點的“邊緣效應“對電化學儲能的機理作用仍未得到探索。

圖1 (1) CA熱解生成GQDs溶液。虛線框表示熱解的具體過程。(2)水熱法在預處理的GP上沉積GQDs。(3)光纖激光加工制備叉指電極。(4)凝膠電解質包覆和PI封裝形成全固態MSCs。

 圖2 （a)紫外激發前后GQDs溶液的照片;左圖在日光下，右圖在365nm紫外線下。（b)叉指電極光學圖像。c)叉指電極間隙的三維視頻顯微圖像。（d) GP的SEM圖像。（e) GP-GQDs的SEM圖像。（f) GQDs的AFM圖像。（g) GQDs的透射電鏡圖像。附圖為GQDs的尺寸分布。（h) GQDs的HR-TEM。（i) GP-GQDs的SEM橫截面圖。

圖3 (a) GP-GQDs MSCs示意圖。(b)不同前驅體負載的GP-GQDs MSCs的GCD曲線和(c) CV曲線。(d) GP-GQDs-2 MSC的面電容隨電流密度變化的曲線。(e)不同前驅體負載對應的GP-GQDs MSCs的Nyquist圖。(f)不同掃描速率下GP-GQDs-2 MSCs電容容量的歸一化貢獻率。(g)在25 μA cm^-2的固定電流密度下測量的循環穩定性(插圖:循環后的GCD曲線)。(h)比較不同MSCs電化學性能Ragone圖。

圖4 (a) GQDs結構體系的不同電子密度分布。(b)固態ZnSO₄/CMC凝膠電解質中鋅離子雜化MSCs的GCD曲線和(c)面電容圖。(d)固態EMIMBF₄/PVDF-HFP凝膠電解質中MSCs的GCD曲線和(e)面電容圖。(f)和(g)不同類型設備的EIS測試。(h)單個、兩個串聯和兩個并聯MSCs的GCD和(f) CV圖。

  總結，本文利用前驅體高溫熱制備了邊緣具有豐富羧基和羥基的GQDs。GQDs獨特的骨架排列和邊緣電子積累狀態導致了協同反應機制，在不降低離子傳輸動力學的情況下增加了器件的面積電容。全碳基具有優異的電化學性能，包括超高的面電容優異的能量密度和長周期循環性能。此外，該策略驗證了邊緣場強增強策略對多價金屬離子和非金屬離子的增強吸附作用。平面柔性器件可以任意串并聯集成控制，為計時和環境監測單元提供可持續的能量輸出。文章展示了石墨烯量子點獨特的能質傳遞機理，提出了一種增強固-液界面靜電吸附的新途徑。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202302489