在光響應驅動材料中,液晶彈性體(LCEs)因其可編程分子取向和可逆形變能力,成為構建智能軟體機器人的關鍵材料之一。相比傳統熱驅動方式,光化學驅動不僅在水下同樣有效,還能實現更高空間分辨率、更長效的形變保持,極具應用潛力。然而,構建高含量光開關單元的LCE體系通常依賴引發劑光聚合,而這在厚樣品中易因光譜重疊導致聚合效率降低甚至失敗。為解決這一瓶頸,近年來逐漸興起基于非共價作用的超分子交聯策略,如氫鍵和Diels–Alder反應,有效繞開了對光引發劑的依賴。
圖1. 材料設計概念,組成與驅動機理。
近期,芬蘭坦佩雷大學郭洪爽博士提出了一種無需光引發劑即可高效制備高偶氮苯含量、高取向度LCE材料的新策略(圖1)。該策略利用動態鹵鍵(Halogen Bonding)與可逆二硫鍵交聯協同作用,構建出具有優異光化學響應性能的LCE致動器體系,突破了傳統光引發固化方法在高光敏基團濃度條件下易失效的限制。在此基礎上,研究者構建了多種可形狀編程的軟體結構,成功實現了材料在空氣和水下的光驅動滾動、抓取等仿生行為(圖2)。系統研究顯示,該材料不僅具備可逆致動、自修復等特性,還因其可熱壓重構與回收能力,展現出良好的可持續應用潛力(圖3)。該研究揭示了動態非共價交聯在提升光化學致動效率和材料加工性能中的關鍵作用,為下一代智能軟體機器人材料設計提供了新思路。相關成果以“Halogen-bonded Liquid Crystal Elastomers as Initiator-free Photochemical Actuators”為題發表在國際高水平期刊《Advanced Materials》上。文章的第一作者是芬蘭科學院博士后研究員郭洪爽博士,共同通訊作者是郭洪爽博士和Arri Priimagi教授。
圖2. 光化學LCE材料的可編程性。
圖3. 光化學LCE的可回收性。
該工作構建了一種集可逆形變、形狀編程與可回收重塑于一體的多模態液晶彈性體致動器。材料體系通過Aza–Michael加成反應與動態共價/非共價鍵協同設計,在無需光引發劑的條件下實現了對偶氮苯含量的精確調控,有效提升了光化學致動性能。同時,可逆二硫鍵與超分子鹵鍵的協同賦予材料優異的可編程性與力學性能,使其可在多次加工重構后仍保持穩定的響應行為。實驗展示了材料在光熱與光化學驅動下實現的自驅動滾動及水下抓取等軟體運動功能,展現了其在智能水下機器人等領域的廣闊應用前景。該研究為發展可重構、響應多樣的超分子液晶彈性體智能材料提供了新的范式。
該工作是郭洪爽博士在功能高分子與液晶彈性體(LCE)研究方向上的重要進展之一。LCE作為兼具液晶有序性與彈性體可形變性的智能材料,其性能高度依賴于分子間的可控作用力與網絡結構。郭博士主要聚焦于在LCE體系中引入動態非共價作用力,包括氫鍵、鹵鍵以及硫屬鍵(如Se···N),以實現材料可編程、可逆、響應性強的力學與功能行為。在動態氫鍵的調控下,LCE展現出良好的可逆形變與形狀記憶行為(Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2312068.;J. Mater. Chem. B, 2025, 13, 1704-1711)。引入鹵鍵(尤其是I···N等類型)后,降低了編程溫度以及增強了材料的分子排列與刺激響應性,有助于編程構建更高效的光/熱驅動系統(Nat. Commun. 2022, 13, 7436. ;Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309402.)。尤其是在硫屬鍵(Se···N)的研究中,首次系統地證明了其在LCE中的作用機制與優越性能,可以通過編程實現單向形狀記憶和雙向形狀記憶的轉換(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202508101.)。在此系列材料的基礎上,他們進一步設計了具有拓撲結構特征(如Knot環)的LCE材料,結合動態非共價網絡,實現了高度復雜但可控的運動模式(Adv. Mater. 2025, 2503519. https://doi.org/10.1002/adma.202503519),為發展仿生驅動、智能響應器件與軟體機器人提供了全新材料方案。本系列研究不僅在基礎層面加深了對非共價作用與液晶彈性行為之間關系的理解,也為未來可重構智能材料的發展提供了可復制的平臺。
論文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202504551
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