仿生紡絲技術致力于通過模擬動物吐絲過程,達到以極低能耗制備高性能纖維的目的,然而目前的仿生紡絲技術在固化機制上與動物吐絲有本質差異。動物吐絲過程中,絲蛋白水溶液在流動過程中受到外力作用發生構象轉變從而固化成纖,現有的仿生紡絲技術則必須依靠化學物質和蒸發濃縮等來誘導蛋白質構象轉變。如何在體外模擬天然紡絲原液的固化特性一直是仿生紡絲領域的重大挑戰之一。
天然紡絲原液中,絲蛋白以“液-液”相分離的形式存在,這一過程使得絲腺體原液兼具高濃度和良好的流動性。基于此,復旦大學高分子科學系生物大分子課題組通過構建再生絲素蛋白的“液-液”相分離溶液,成功模擬了天然紡絲原液的 “剪切固化”特性。本研究所制備的相分離溶液在較低濃度下(約為3 %wt)即可形成纖維,這一濃度遠低于文獻所報道的高濃度(一般大于10 %wt)仿生成纖,并進一步闡明了此類“液-液”相分離溶液的剪切敏感性為其自身屬性,且由分子鏈內/分子鏈間氫鍵作用所決定,與濃度和化學環境等并無明確的關聯。文章以“Bridging Biocondensation and Biomimetic Fibrillation by Regulating Intra- and Interchain Hydrogen Bonds in Artificial Biomacromolecular Condensates”發表在ACS Macro Letters上(ACS Macro Lett. 2023, 12, 7, 888–893),第一作者是碩士生洪佳嬋,邵正中教授和林沁睿博士為本文共同通訊作者;研究得到了國家自然科學基金委的支持。
此工作是團隊近期關于動物吐絲機制和仿生紡絲技術相關研究的最新進展之一。在動物絲的形成過程中,絲腺體原液的液-固轉變涉及多個步驟,涉及分子取向和構象轉變的關鍵機制目前尚不明確,并且由于技術所限,無法通過原位實驗直接對絲腺體原液進行表征。而人工“液-液”相分離溶液不僅可以在體外直接原位觀察液-固轉變過程,還能進一步通過設計來探討特定作用在動物絲形成過程中所扮演的角色。基于此,人工“液-液”相分離溶液有望作為研究動物絲形成過程的模型系統,以提升現有對動物吐絲機制的認識。
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