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鄭州大學申長雨院士/劉春太教授團隊 Macromolecules：具有規整定向孔結構的高性能多孔聚乳酸薄膜

2023-09-04 來源：高分子科技

對聚乳酸（PLA）而言，高脆性和耐熱性差是限制其應用的主要因素，尤其是具有孔隙結構的PLA材料。多孔雖賦予了其極高的應用潛力，但密集孔隙造成的大面積缺陷也使得多孔PLA的力學性能和熱穩定性更差，難以滿足多方面的應用需求。通常選用長鏈分支改性以及與石油基聚合物或填料共混的方式來對PLA進行改性，盡管能夠取得顯著的效果，但卻破壞了其特有的可降解和生物相容性。因此，在不引入任何添加體系的情況下，通過微觀結構設計和調控來實現高性能多孔PLA薄膜的制造似乎是一個最優的策略。

圖1 高性能多孔PLA薄膜的制備：(a)制備流程，(b)實物圖，(c)優異的強度和(d)柔性。

熱致誘導相分離法制備的多孔材料由于孔隙率高而備受研究者青睞，但高孔隙率往往意味著極差的延展性。近期，鄭州大學橡塑模具國家工程研究中心申長雨院士和劉春太教授團隊的劉憲虎課題組基于前期相分離法制備多孔PLA材料（Macromol. Rapid Comm. 2018, 39, 1800635; ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 362; Chinese Chem. Lett. 2020, 31, 365; Polymer 2020, 204, 122833; Polymer, 2021, 218, 123528; Polymer, 2022, 43, 124994; Macromol. Rapid Comm. 2022, 43, 200177; Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2207414; Macromol. Rapid Comm. 2023, 44, e2300065）的經驗，引入簡便的刮涂技術（剪切作用），成功構筑了具有規整取向孔隙結構的PLA薄膜（圖1a），取向結構賦予薄膜優異的可彎曲性能，可以像包裝紙一樣任意彎折（圖1d）。此項工作是關于熱致誘導相分離法制備柔性多孔PLA薄膜的首次報道。其中，所制得的純PLA薄膜的斷裂伸長率達45.5%（圖4c）。又基于晶體和孔隙相似的成核–生長機理，引入立構復合晶體（SCs）來實現孔徑的調控，定制了葉脈狀的均勻孔隙（圖2d）。PLLA/PDLA共混膜更加兼具優異力學性能和高孔隙率（斷裂伸長率為10~40%，孔隙率為80~90%）。SCs形成的晶體網絡對材料整體起到了很好的骨架支撐作用，防止孔隙在溶劑揮發時發生坍塌。此外，由于結晶能力的提高，相分離過程中的結晶速率比溶劑擴散更快，迫使溶劑堆積在最初建立的片狀晶體中，最終完成了在規整大孔中納米級微孔的定制（圖2）。50/50共混膜的斷裂伸長率為10.4%，抗拉強度為4.1 MPa（圖4），比模量為328.2 MPa cm³ g^?¹，孔隙率為90.1%（圖3），孔徑范圍為0 ~ 10 μm（圖2）。同時該薄膜的耐熱性也由于結晶度的改善而獲得顯著提升（圖5）。這項研究將為PLA在微濾膜、包裝材料和共混改性應用等領域開辟一條全新的途徑。

圖2 PPF0、PPF10、PPF30和PPF50的(a?d)SEM圖像和(i?l)孔徑分布。(e?h)為(a?d)的局部放大圖像。

圖3 PPFs的孔隙率和密度。

圖4 PPFs的力學測試: (a)應力-應變曲線，(b)楊氏模量和拉伸強度，(c)斷裂伸長率和韌性，(d)該工作與以往研究中報道的其它PLA材料對比。

圖5 PPFs的 (a) TGA曲線和 (b) DTG曲線。

相關工作以“Porous Poly(L?lactide)/Poly(D?lactide) Blend Film with Enhanced Flexibility and Heat Resistance via Constructing a Regularly Oriented Pore Structure”為題發表在高分子領域期刊《Macromolecules》上，文章第一作者為鄭州大學橡塑模具國家工程研究中心2021級碩士生侯仰喆，通訊作者為劉憲虎博士和潘亞敏博士。

全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01296

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（責任編輯：xu）

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