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北京化工大學郭金寶教授課題組 CRPS：圓偏振室溫磷光液晶彈性體材料

2023-09-28 來源：高分子科技

圓偏振室溫磷光（CPRTP）材料在光學防偽與信息加密領域具有重要的應用價值。然而，目前CPRTP材料的發展仍面臨一些挑戰，例如現有的CPRTP材料的發光不對稱因子（g_lum）通常僅在10^-3~10^-2范圍內，遠低于理論最大值2.0。另外，材料體系一旦確定，CPRTP的性質即被固定，從而無法對外界的刺激做出響應，阻礙了其在智能材料領域的應用。近日，北京化工大學郭金寶教授課題組在Cell旗下物質學子刊《Cell Reports Physical Science》上發表了題為“Tunable circular polarization room temperature phosphorescence with ultrahigh dissymmetric factor by cholesteric liquid crystal elastomers”的研究論文。本研究中，將具有較大體積位阻的磷光分子四苯基聯苯二胺（TPB）與膽甾相液晶彈性體（CLCE）結合，成功實現了最大g_lum為0.93的可調控CPRTP材料（圖1）。相比之前報道的CPRTP材料，該體系的g_lum得到了大幅的提高。同時，材料軟彈性的特點以及動態共價鍵的性質賦予了CPRTP刺激響應的功能。當存在力-熱負載時，成功實現了CPRTP的g_lum在0.93和0之間的可逆切換。此外，利用該材料的反射色-熒光-室溫磷光-圓偏振發光的優異性能，進一步探索了在4D信息存儲與加密領域的應用。這項研究對于開發基于軟彈性基質的圓偏振室溫磷光材料具有重要的指導意義，并在高性能的可調控CPRTP以及光學信息加密領域獲得了突破性進展。

圖1. 基于CLCE的CPRTP的設計原理和調控機制

研究發現，擴鏈劑（4-氨基-1-丁醇）的含量對RTP的壽命有著較為顯著的影響（圖2A-E）。原因是隨著其含量的增多，會導致體系的玻璃化轉變溫度（T_g）進一步降低，同時也會降低體系的交聯密度。因此，CLCE網絡對于TPB三線態的非輻射躍遷抑制作用大大降低。然而，令人驚訝的是，擴鏈劑的引入使得材料的T_g遠低于室溫。這將會導致室溫下CLCE的鏈段處于可以自由運動的狀態，因此會大大降低網絡對TPB的限制作用（這也是在軟彈性體系中，RTP材料稀缺的主要原因），但是在該體系中仍表現出肉眼可見的余暉。為了解釋這一現象，提出了一種基于大體積客體分子-軟彈性主體“互補”的概念。即由于主體網絡對客體分子的限制作用有限，則需要摻入的磷光客體分子本身具有位阻大的特點以彌補主體網絡的不足，從而使得三線態的非輻射躍遷可以有效地被抑制。作者通過一項巧妙的對比實驗，證明了這一推斷。將TPB換為結構相似而具有更小位阻的TMB（圖2G）后，則完全檢測不到體系的磷光，更沒有余暉現象。

圖2. CLCE的光物理性質及力學性能

研究中進一步探究了材料的圓偏振發光的性質。如圖3所示，該體系表現出了g_lum高達0.93的CPRTP。依賴于材料良好的力學性質，在拉伸CLCE時，體系的手性環境遭到破壞，大大降低了其g_lum，幾乎為0。而經過加熱后，形變又能完全恢復，CPRTP的性質也恢復如初，基于此成功實現了CPRTP的可逆調控。此外，擴鏈劑的引入為體系帶來了叔胺的結構�？梢詫崿F高溫下無催化劑的酯交換——通過酯交換可以實現兩個CLCE的熱焊接。因此，在高溫下對材料進行拉伸處理并固定，可以獲得永久的形變，從而使g_lum完全變為0。

圖3.CLCE的動態共價鍵性質及可調控CPRTP

鑒于CLCE獨特的反射色-熒光-室溫磷光-圓偏振發光特性，可以將不同形狀的多個模塊的CLCE碎片熱焊接成一個整體，以實現信息的4D加密應用。如圖4所使，在日光燈、紫外燈熄滅前后，根據不同的發光狀態可以獲取相應的矩陣信息。

圖4. CPRTP與CLCE動態可重構特征相結合的4D信息加密

本工作得到國家自然科學基金項目（52073017、51773009）的支持。論文第一作者為北京化工大學材料學院博士生樊慶巖，通訊作者為北京化工大學材料學院郭金寶教授。

論文信息：

Qingyan Fan, Ziyuan Li, Kangde Jiang, Jingjing Gao, Siyang Lin, Jinbao Guo*, Cell Reports Physical Science, 2023, 101583.

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2666386423003910?via%3Dihub

期刊簡介：

《細胞報道物理科學》（Cell Reports Physical Science，CRPS）是Cell Press出版集團推出的物質學領域高影響力綜合子刊，旨在發表物理、化學、能源科學、材料科學以及交叉學科領域中的重大前沿研究進展。

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（責任編輯：xu）

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