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天大封偉教授團隊與合作者 AFM:分子動力學模擬與實驗結合探究分子界面的熱傳輸行為
2023-12-04  來源:高分子科技

  隨著微電子器件的高度集成和小型化,迫切需要先進的熱界面材料來更有效地解決運行中的熱管理問題。聚合物基材料因其優異的柔韌性、輕質、優異的加工性能和低成本而在高功率微電子器件的熱管理領域引起了廣泛的關注。具有高導熱性的填料增強聚合物納米復合材料由于其優異的機械適應性、突出的加工性能和優異的柔韌性,在下一代電子器件的熱管理方面顯示出廣闊的前景。然而在低負載情況下保持復合材料柔性的同時實現高導熱率仍然是一個挑戰,一個主要原因是填料顆粒之間的界面熱阻嚴重阻礙了納米復合材料導熱的進一步提高。本研究提出結構焊接策略來提升納米復合材料的熱導率,通過實驗加模擬研究復合材料內部微觀界面的熱傳輸行為。以碳納米管(CNT)網絡作為導熱填料,通過碳源浸漬和熱退火策略構建了不同石墨結構(GS焊接CNT網絡GS-w-CNT將其與聚二甲基硅氧烷納復合后,系統地研究GSCNT界面焊接后對CNT納米復合材料熱導率的影響。同時進行分子動力學模擬,對界面焊接的GSCNT網絡結構之間的界面熱阻,界面結合能以及聲子耦合進行了探究



  近日,天津大學封偉教授領導的FOCC團隊聯合香港中文大學(深圳)鄭慶彬教授和香港理工大學沈曦教授通過分子動力學模擬和實驗探究了微觀焊接結構對復合材料熱導率的影響機理。通過對三維碳管網絡的連接界面進行橋連焊接,并對其焊接程度進行調控,構建出了一系列不同焊接程度的雜化三維導熱網絡(GS-w-CNT)。實驗結果顯示,由沉積在碳管網絡的骨架上聚酰亞胺層高溫碳化后轉變來的高結晶性石墨結構(GS),將不連續的CNT網絡橋接成了三維互相連接的GS-w-CNT結構。并且隨著聚酰亞胺引入的量的增加,GS-w-CNT結構的完整性得到了提高,顯著增強該結構的機械性能。同時,通過封裝柔彈性的聚二甲基硅氧烷(PDMS)獲得了GS-w-CNT/PDMS高導熱復合材料。GS-w-CNT網絡的嵌入使得PDMS基體在6.52 wt%的低填料負載量下表現出5.58 W m-1 K-1 的熱導率,比原始CNT/PDMS高出4.1倍。另一點值得注意的是隨著焊接的GS量的增加,GS-w-CNT網絡的完整性的提高使GS-w-CNT/PDMS導熱效率從423%增加到523%.


  同時通過分子動力學(MD)模擬進一步探究該焊接結構對碳管網絡熱導性能增強的機理. MD模擬結果證實了在形成焊接結構后,CNT和GS焊接點處的傳熱顯著增強。當引入了28.54 wt% GS焊接結構,GS-w-CNT/PDMS的導熱率比原始CNT/PDMS提高了176%。同時隨著焊接程度從19.79 wt%增加到28.54 wt%,CNT與GS之間的界面結合能提高了三倍并且界面熱阻下降60%。此外,聲子振動功率譜模擬結果顯示,GS與CNT之間的聲子耦合相較于CNT與PDMS之間的聲子耦合顯著增強, 并且與GS的質量分數呈正相關。同時CNT中面內和面外方向的聲子耦合也因為GS焊接結構的引入而增強,從而促進了GS-w-CNT整體結構中的熱交換。 


圖1. GS-w-CNT/PDMS導熱復合材料制備的示意圖及不同焊接程度的GS-w-CNT網絡。 


圖2. GS-w-CNT微觀結構照片, XRD、Raman光譜圖及GS-w-CNT/PDMS微觀結構圖 


圖3. GS-w-CNT/PDMS復合材料導熱性能測試,性能對比以及導熱機理示意圖 


圖4. 分子動力學模擬模型及原理示意圖


 圖5. 不同焊接程度對GS-w-CNT/PDMS熱導,GS-CNT界面熱阻和結合能的影響。


圖6.不同焊接程度對GS和CNT聲子振動功率譜的影響。 


圖7.不同GS含量對CNT面內和面外聲子振動功率譜的影響。


  本研究通過實驗和分子動力學模擬證明了CNT填料之間的微結構焊接能夠有效提高填料界面之間的聲子傳輸效率和界面結合能,從而達到降低界面熱阻增強復合材料總體傳熱性能的效果。同時該焊接策略可以推廣到其他類型的熱界面材料,為設計增強復合材料導熱性能的填料網絡結構開辟了新的可能性,拓寬了其在高度集成電子產品熱管理領域的應用。

該工作近期以“Microstructural Welding Engineering of Carbon Nanotube/Polydimethylsiloxane Nanocomposites with Improved Interfacial Thermal Transport”為題發表在期刊Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202311906)上,張飛副研究員和博士生孫雨鉉為文章共同第一作者,天津大學FOCC團隊封偉教授、香港中文大學(深圳)鄭慶彬教授和香港理工大學沈曦教授為論文通訊作者。該項研究受到國家自然科學基金重點項目的支持。


  FOCC團隊長期致力于導熱材料的研究,近年來團隊在國家自然科學基金杰出青年基金、重點基金以及科技部重點研發等項目的支持下在碳納米管、石墨烯材料(Carbon, 2014, 77, 1054-1064;RSC Adv., 2014,4(20),10090-10096;Carbon, 2016, 104:157-168;Carbon, 2016, 109:575-597;Carbon, 2017, 116, 81-93;Adv. Funct. Mater., 2018, 28(45), 1805053;Carbon, 2018, 13,149e159;Carbon, 2019, 149: 281-289;Compos. Sci. Technol., 2022: 109406)、聚合物基碳復合材料(Carbon, 2016, 109:131-140;Compos. Part A. Appl. Sci. Manuf., 2016, 91:351-369;Compos. Commun., 2018, 9, 33-41;Adv. Funct. Mater., 2019,1901383;Mater. Sci. Engineering R, 2020, 142, 100580;Carbon, 2022, 196: 902-912;Adv. Funct. Mater., 2021, 2107082、Adv. Funct. Mater.2023, 33, 2211985)、導熱自修復復合材料(Nano-Micro Lett. 2022, 14:135;Macromolecules, 2020, 142, 100580;Carbon, 2021, 179, 348-357;高分子學報, 2021, 52(03):272-280;功能高分子學, 2020, 33(06): 547-553)等方面的研究和設計上取得了一系列的原創性成果。


  全文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202311906 

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(責任編輯:xu)
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