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四川大學雷景新教授、江亮副研究員 Macromolecules：具有可調節的機械性能、可循環回收和3D形狀重構的環氧基聚脲

2024-01-08 來源：高分子科技

環氧樹脂作為一種重要的熱固性材料，擁有出色的化學穩定性、優異的介電性能和較高的機械強度等優點，被廣泛應用于電子、建筑和軍事等領域。然而，環氧樹脂的這種結構同時也帶來了兩個主要的挑戰：一是其難以進行二次熔融加工和回收，這不僅造成了資源浪費，也對環境產生了嚴重污染；二是其高剛度分子結構易導致非柔性韌性，使得材料在使用過程中容易發生脆性斷裂。

為了解決這些問題，四川大學高分子研究所、高分子材料工程國家重點實驗室（四川大學）的雷景新教授/江亮副研究團隊基于對受阻脲鍵（Hindering Urea Bonds, HUBs）的深入研究，將含異氰酸酯基的HUBs引入到傳統的環氧網絡中，成功合成了一種新型的熱固性環氧基聚脲（EHTPUs）。通過精確調節環氧單體的比例，所合成的EHTPUs展現了從軟彈性體到硬塑料的可調力學行為。這種動態的HUBs結構賦予了EHTPUs卓越的可回收性能，經過四個循環后，其機械性能能夠實現超過90%的完全恢復，顯著提高了材料的多功能性和使用壽命。此外，EHTPUs在這些循環中也展現了穩定的動態力學性能、耐溶劑性和透光率。值得一提的是，EHTPUs還具備彈性形狀記憶功能和三維永久形狀的重構能力。這項工作不僅為設計具有可調節機械性能、高可回收性和多功能性的熱固性環氧基聚合物提供了一種新的方法，也為拓寬這類可回收聚合物的應用領域奠定了基礎。

圖1

以HDI-三聚體、2,6-二甲基哌嗪和雙官能環氧化合物(E44或PPGE)為原料，在無催化劑條件下合成了EHTPUs（圖1a）。合成的EHTPUs具有良好的透明性，可從透過率和宏觀照片證實（圖1b）,還具有良好的耐溶劑性能（圖1c和1d）。

圖2

合成的EHTPUs力學性能可從軟彈性體過渡到硬塑料范圍內可調控。EHTPUs的拉伸強度、楊氏模量和斷裂伸長率從樣品EHTPU-0為5.21 MPa、3.43 MPa和442.0%變化到樣品EHTPU-3的23.6 MPa、0.32 GPa和125.2%，甚至到樣品EHTPU-5的57.3 MPa、1.02 GPa和8.3%（圖2a-c和2e-f）。另外，還表現出良好的可循環拉伸性能，10次循環后放置72h仍然可恢復（圖2d）。

圖3

如圖3a所示，將粉碎后的EHTPU-2試樣在120℃、8 MPa、30min的條件下進行熱壓縮，可反復重加成表面光滑的透明薄片。經過4次加工后，EHTPUs的化學結構、力學性能和模量等均保持不變（圖3b-f）。與以前報道的可再加工環氧樹脂相比，所設計的EHTPUs可再加工環氧樹脂具有最佳韌性、相對突出的強度和最廣泛的性能調制范圍，同時保持了優異的可再加工性能和穩定性。

圖4

除可重加工性能外，動態HUBs還可以通過脲鍵之間的動態交換反應賦予合成EHTPUs三維（3D）永久形狀重構能力，擴大了其潛在的應用前景。與傳統的永久交聯結構相比，動態HUB可以使EHTPUs在不同的溫度區間經歷永久和暫時的形狀變化，兩者甚至可在一個網絡中實現彈性和塑性形狀記憶的循環。宏觀上EHTPU-2的彈性和塑性形狀記憶過程如圖4a-b所示，定量化的彈性和塑性形狀記憶過程如圖4c-d所示。

該工作以“Enabling the Epoxy-Based Polyurea with Adjustable Mechanical Properties, Recyclability, and 3D Shape Configuration”為題發表在《Macromolecules》（doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01688）上。論文第一作者為四川大學碩士研究生陳興寶，通訊作者為四川大學雷景新教授和江亮副研究員。本工作得到了中國博士后面上基金（2022M722238）、四川省青年科學基金（2023NSFSC0984）和高分子材料工程國家重點實驗室（四川大學）“優秀青年人才”項目（sklpme2022-3-05）等項目的資助支持。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.3c01688#

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（責任編輯：xu）

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