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北林彭鋒團隊 Adv. Mater.：在木質素組裝體上仿穿孔素暴力打孔 - 實現宏觀材料多尺度性能調控

2024-01-14 來源：高分子科技

細胞是生物體基本的結構和功能單位，細胞的生命歷程就是人類生命歷程。如同生命體會生病衰老，細胞在人體內也面臨著惡性轉化和病原入侵的潛在風險。生物體的一個強大之處在于，它們能夠通過免疫系統中穿孔素的保護功能來消除這些威脅。穿孔素會在已經發生惡性轉化或被病毒入侵的細胞上打孔(圖1a)，在此過程中，細胞會經歷局部結構變化，形成幾納米到數百納米不等的孔隙。同時，細胞膜的透過性會劇烈改變，導致靶細胞滲透裂解，最終引起細胞死亡。雖然該現象110年前就已經被研究報道，然而目前尚無成功自組裝或材料去模擬鉆孔素與細胞這種活性行為。孔中窺物，一孔一世界，如果能通過自組裝模擬這種細胞成孔行為，將有助于我們深入理解生命體衍變歷程，為活性生命材料的開發鋪平道路。

北京林業大學彭鋒團隊長期致力于生物質大分子組裝材料的開發和利用，在前期成功實現木質素超分子組裝材料開發的基礎上 (Green Chem., 2023, 25, 5142-5149)，進一步以多達20種有機烷烴類小分子為仿穿孔素“分子鉆”，成功在木質素組裝體上引入尺寸在10-200 nm可調的孔喉，同時一步非共價修飾木質素仿細胞器組裝體的表面性質。此外，伴隨著組裝體局部孔喉大小變化，仿細胞器木質素組裝體在催化、聚合以及合成等領域對材料宏觀性能實現突變調控，為木質素仿細胞器組裝體及其材料開發提供了全新的路徑。

圖1 a) 免疫系統鉆孔素工作原理；b) 仿穿孔素構建多孔仿細胞器木質素組裝體

如圖2a-d所示，以帶有長烷基鏈的C12-C14縮水甘油醚（AGE）為例，隨著AGE比例不斷增加，木質素組裝體上形成的孔喉也隨之變大，整個組裝體尺寸相對變化不大。分子動力學模擬結果表明，木質素分子自組裝的主要驅動力是苯環間π-π堆積（圖2e）。在戊內酯這種低溶劑化作用溶劑中，木質素分子內π-π堆積作用較強，能形成致密但無孔木質素納米球。當引入仿鉆孔素烷烴小分子后，烷烴鏈的引入會導致木質素分子間的π-π相互作用力被破壞，進一步使組裝膜在內部和外部滲透壓的作用下破裂，從而形成孔喉（圖2e-g）。

圖2 a-d) 隨著烷烴小分子（分子鉆）含量增加，木質素組裝體孔喉尺寸變化；e) 分子模擬分子鉆對木質素仿細胞器組裝體形成影響

“分子鉆”組裝策略的另一優勢是可以非共價引入多種末端基團，從而對宏觀材料實現多尺度控制。十二酸鉆孔的木質素組裝體（COOH-LNP_x）可原位還原生長鉑納米粒子，能有效催化分解甲醛氣體。其分解甲醛的能力直接受孔喉尺寸的調控，隨著孔喉從0增大到120 nm，甲醛的分解效率也從50%提高到了100%（圖3a）。雙酚A縮水甘油醚（BADGE）鉆孔的木質素組裝體（Epoxy-LNP_x）可通過簡單的熱交聯實現了超強粘合性，可應用在玻璃、陶瓷、木材基材上，粘合性能可達18.3 MPa，遠遠超過了普通木質素粘合劑（圖3b）。烷烴丙烯酸酯鉆孔的木質素組裝體（C=C-LNP_x），可在常溫下誘導C=C-LNP_x產生具有特定機械強度的水凝膠材料（圖3c），伴隨著孔喉大小變化，實現了從粘性溶膠到超彈性凝膠和堅韌凝膠的轉變。因此，仿鉆孔素策略成功實現了木質素仿細胞器組裝體孔喉尺寸的變化，以及由此帶來宏觀性能的多尺度突變控制。

圖3仿細胞器木質素組裝體通過孔喉實現對宏觀尺度a) 催化，b)粘附，c) 凝膠性能調控。

以上的研究成果以“Perforin-Mimicking Molecular Drillings Enable Macroporous Hollow Lignin Spheres for Performance-Configurable Materials”為題發表于《Advanced Materials》期刊。北京林業大學博士研究生王海榮為第一作者，郝翔副教授和彭鋒教授為共同通訊作者。該研究得到了中央高校基本科研業務費專項資金資助（QNTD202302）和國家杰出青年科學基金（32225034）等項目的支持。

論文鏈接地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202311073

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（責任編輯：xu）

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