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華科大譚必恩/王笑顏團隊 Angew：共聚策略構筑D-A-A型共價有機框架用于高效光催化生成過氧化氫

2024-03-05 來源：高分子科技

過氧化氫是一種高效且環境友好的氧化劑。利用太陽光、水和氧氣生成過氧化氫，被認為是生產這種化學品的最有前途的可持續方式之一。在這方面，共價有機框架（COFs）材料通過動態共價鍵連接，具有精準控制孔隙大小和靈活修飾骨架的能力，成為了有潛力的晶態有機光催化劑。因此，研發能夠高效光催化生產過氧化氫的COFs材料對該領域的進展至關重要。

近日，華中科技大學譚必恩教授/王笑顏團隊采用了一種三元共聚策略，成功構建了一種具有供體-受體-受體（D-A-A）電子結構的共價有機框架光催化劑，以實現高效光催化生成過氧化氫的目標。D-A-A型結構由于其擴展的π-π共軛作用，有利于提高電荷遷移率。此外，砜單元的引入不僅作為活性位點促進了材料與水的表面反應，還增強了COFs的層間作用力。制備得到的FS-OHOMe-COF表現出較低的激子結合能、較長的激發態壽命和較高的光穩定性。在光照條件下，該催化劑能高效且穩定地生成過氧化氫，可見光下過氧化氫生成速率可達1.0 mM h^-1，72小時光照后過氧化氫濃度可達19 mM。更為重要的是，該體系能夠持續穩定運行至少192小時。該研究為光催化制備過氧化氫領域的進一步發展提供了有益的參考和啟示。

圖 1 COFs的合成以及粉末X射線衍射的實驗和模擬圖。

圖2 COFs光催化產過氧化氫性能評估。

這項研究成果發表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊，題為“Mixed-Linker Strategy for the Construction of Sulfone-Containing D-A-A Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”。本文的第一作者是華中科技大學博士研究生舒暢，通訊作者為華中科技大學化學與化工學院王笑顏副研究員。該工作受到利物浦大學Andrew Cooper院士和劉倫杰博士在材料表征等方面的幫助。該研究工作得到了國家自然科學基金、湖北省自然科學基金等項目的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202403926

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（責任編輯：xu）

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