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湘潭大學馬增勝教授團隊/華南理工大學劉軍教授團隊 Angew：“電荷倉庫”誘導鋰離子電池中富氟化鋰的SEI層的形成

2024-03-05 來源：高分子科技

隨著現代社會對清潔能源需求的不斷增加，鋰離子電池的應用也越來越廣泛。與目前商業化的鋰離子電池相比，搭配固態電解質的全固態鋰金屬電池具有更好的安全性和更高的能量密度，被認為是極具發展前景的關鍵儲能技術。然而鋰金屬負極與電解質之間的副反應以及鋰枝晶的生長，一直是行業面臨的關鍵難題。研究表明構建穩定的SEI（鋰金屬與電解質之間的界面層）被認為是解決上述難題的關鍵。其中氟化鋰（LiF）因其高界面能、高化學穩定性和低Li⁺擴散勢壘的特點，被認為是構建穩定SEI的關鍵組分。

圖1為電解質制備工藝和電荷轉移機制示意圖

近日，湘潭大學的張彪副教授、馬增勝教授和華南理工大學的劉軍教授合作，合成了一種聚卟啉有機框架（POF）來構建 "電荷倉庫"，并制備了一系列PEO基復合固態電解質。結果表明，與單卟啉相比，POF 具有更充分的電荷來源，可為鋰鹽陰離子(TFSI^-) 提供更加充分的電荷轉移數量(提升至 2.7 倍)，進而構建了富LiF的SEI層，顯著提高了PEO基固態鋰金屬電池的性能。該工作以“The Versatile Establishment of Charge Storage in Polymer Solid Electrolyte with Enhanced Charge Transfer for LiF-Rich SEI Generation in Lithium Metal Batteries”為題發表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202320149）。文章第一作者是湘潭大學碩士研究生梁偉忠。

圖2為 LiTFSI分解機理探究

通過多種測試和DFT計算，發現POF顯著影響TFSI^-的分解動力學過程。當 LiTFSI 與 POF 相互作用時，未反應卟啉區的電荷將轉移到反應卟啉區，從而有效補充反應區的電荷轉移量，使TFSI-充分獲得電荷，加快TFSI-的分解動力學過程，促進其分解為LiF，從而構建富LiF的SEI層。

圖3為電解質的電池循環性能

用PEO-POF電解質組裝的電池，無論搭配LiFePO₄或NCM811正極，亦或是厚鋰和薄鋰，都具有高放電容量，高庫侖效率、穩定的電壓平臺、良好的容量保持性和出色的循環性能。同時，將PEO更換為PVDF-HFP或PEG基的聚合物電解質后，組裝的電池庫倫效率和循環穩定性依然有明顯的提升。該工作為聚合物基固態電解質-鋰金屬的界面調控提供新的認識。

該工作是團隊近期有關聚合物-鋰金屬SEI界面調控研究的最新進展之一。團隊近兩年基于SEI的界面調控工作，制備了一系列多孔有機材料，探究了空間位阻(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308738)、氫鍵和離子鍵(J. Mater. Sci. Technol., 2023, 136, 140-148；Nano Energy, 2023, 108, 108221)、取代基位置和種類(J. Mater. Chem. A, 2023, 11, 5636-5644；J. Mater. Chem. A , 2021, 9, 24661-24669)在催化SEI中氟化鋰生成過程中的作用，探索了SEI層中氟化鋰的最佳含量范圍。團隊利用實驗與計算相結合的方法，旨在總結SEI層中氟化鋰的調控規律。

湘潭大學馬增勝教授團隊主要從事薄膜動力電源關鍵材料，包括正極材料、負極材料、電池外殼等材料的制備及力、電、化、熱等多場耦合問題的研究。目前已在Int. J. Plast.、J. Power Sources、Mech. Mater.等國際期刊上發表多篇SCI源刊學術論文，擔任Int. J. Plast., Energy Environ. Sci., Mech. Mater.等國際期刊評審。獲教育部霍英東基金會青年教師獎、湖南省杰青、湖南省自然科學一等獎等。目前已經發表探索基于氫鍵-靜電力協同作用的雙功能MOF修飾PEO基聚合物固態電解質（Nano Energy, 2023. 108221）；調節復合固態電解質中多孔有機聚合物的空間位阻誘導鋰離子電池中富氟化鋰的SEI層的形成（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308738.）等相關論文。

華南理工大學劉軍教授團隊從事鋰/鈉離子電池、高能量密度固態電池等儲能材料與器件研究，目前已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy & Environ. Sci., Adv. Energy Mater.等國際著名學術期刊上發表學術論文200余篇（ESI高被引論文和熱點論文20余篇），論文總被引用13000余次，H指數62。近年來承擔包括國家科技部重點研發課題、自然科學基金聯合重點項目、面上項目，廣東省重點研發項目等科研項目10 余項；申請國家發明專利20余項，目前已授權15項。相關研究成果獲得了2023年中國化工學會科學技術獎基礎研究成果獎一等獎，2022年廣東省自然科學一等獎，2020年湖南省自然科學一等獎，2012年全國百篇優博提名獎；入選了科睿唯安“全球高被引科學家”、國家海外高層次青年人才、廣東省“珠江人才計劃”引進高層次人才、江西省“雙千計劃”科技創新領軍人才等稱號。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202320149

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（責任編輯：xu）

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