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哈工大潘欽敏教授《Compos. Part B: Eng.》：分子刷助力寬溫域固態鋰電池

2025-03-03 來源：高分子科技

固態的金屬鋰電池(SSLMBs)能否在寬溫域下穩定循環是SSLMBs商業化的最關鍵且最難解決的問題。主要受限于在低溫下緩慢的鋰離子傳輸以及高溫下不穩定的電極/電解質界面。

鑒于此，哈爾濱工業大學潘欽敏教授，李宇軒博士通過在聚合物電解質中引入PASLi-PEG分子刷來作為快速的鋰離子傳輸通道，并且可以提升SEI膜的熱穩定性。PASLi-PEG分子刷的雙功能性改善了低溫下鋰離子動力學以及高溫下電極/電解質界面不穩定的情況。這項研究提供了一個可行的策略，來解決寬溫域條件下不同的需求，它具有在寬溫域固態電池的應用潛力。該工作以“Improving thermal stability and kinetical properties through polymer brushes towards wide-temperature solid-state lithium metal batteries”為題發表在復合材料領域頂刊《Composites Part B: Engineering》。文章通訊作者為哈爾濱工業大學化工與化學學院潘欽敏教授，第一作者為哈爾濱工業大學李宇軒博士。
PE-g-PASLi-PEG隔膜通過反向原子轉移自由基聚合得到。并且在接枝分子刷后，隔膜的機械強度明顯提升。

圖一. PE-g-PASLi-PEG隔膜的制備過程及其的物理表征。

PE-g-PASLi-PEG/SNPE 展示出5.72*10^-4 S cm^-1 的室溫電導率、0.87的鋰離子遷移數和5V的電化學窗口。對鋰電池循環穩定，CCD達到4 mA cm^-2。

圖二. PE-g-PASLi-PEG/SNPE的電化學參數。

圖三. PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池在室溫下的循環表現。

組裝的Li||LFP電池可以在5C 60 °C下穩定循環1600次，展現出了超強的循環穩定性。并且通過HOMO、LUMO分析，PASLi-PEG分子刷可以高效的絡合丁二腈分子，提升了SEI膜的熱穩定性。并且，引入PASLi-PEG分子刷后，提升了Li||LFP電池的耐熱極限達120 °C。

圖四.PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池的高溫循環表現。

組裝的Li||LFP電池可以在5C -20 °C下穩定循環。并且通過靜電勢分析，PASLi-PEG分子刷可以充當鋰離子的高效傳輸通路，提升了鋰離子動力學。并且，通過DRT分析， PASLi-PEG分子刷提升了低溫下Li||LFP電池內鋰離子界面傳輸能力。

圖五. PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池的低溫循環表現。

Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 軟包電池可以在1C下室溫穩定循環600次、并且折疊后也可以再循環100次，展現出了良好的安全性。

圖六. Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 軟包電池循環表現。

總之，作者開發了一種復合電解質（PE-g-PASLi-PEG/SNPE），使固態鋰電池能夠在寬溫度范圍內運行。PASLi-PEG的引入不僅提高了SEI膜的穩定性，緩解了SN和Li陽極在高溫下的副反應，而且在低溫下形成了快速連續的鋰離子通道。因此，固態Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP電池在60°C和5 C下可以循環1600次后。同時，Li|PE-g-PASLi-PGE/SNPE| LFP電池即使在0.1C的-20°C低溫下也表現良好的循環穩定性。通過聚合物刷設計促進SEI膜熱穩定性和離子傳輸動力學，這項工作為極端條件下具有高安全性的固態鋰電池提供了一種有前景的策略。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smtd.202400356

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（責任編輯：xu）

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