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湖南工大經鑫教授課題組 Small：“纏結域”策略構筑MXene交聯的低滯后導電水凝膠

2024-05-02 來源：高分子科技

柔性傳感器作為智能可穿戴設備的核心部件，在拉伸、彎曲、折疊等復雜狀態下仍能正常工作，被廣泛應用于電子皮膚、健康監測和人機交互等方面。其中，水凝膠作為一種典型的濕軟材料，因其具有良好的生物相容性和優異的性能可調性，被認為是設計開發智能可穿戴設備的理想選擇之一。湖南工業大學經鑫教授研究團隊近年來致力于設計開發具有高穩定的導電水凝膠材料：（1）利用貽貝仿生改性氧化石墨烯及MXene等填料，設計開發了一系列具有高導電性及長期穩定性的導電水凝膠材料（Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 11914-11923; Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 8266-8277; Composites Part B: Engineering, 2024, 272, 111191; Carbohydrate Polymers, 2024, 335, 122048; Advanced Functional Materials, 2023, 33(15):2213895）等；（2）通過化學接枝、表面改性，設計開發了一系列具有高輸出性能及高穩定性的自供電柔性傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces 2021, 13, 14, 16916-16927；Journal of Materials Chemistry C, 2020,8, 5752-5760；ACS Applied Materials & Interfaces，2020, 12, 20, 23474-23483）。

傳統的化學交聯水凝膠的網絡結構通常不均勻，由不同長度的聚合物鏈組成，在化學交聯點相互鏈接。這種非均質性的網絡結構導致短鏈在張力作用下過早斷裂，破壞了材料的能量耗散能力，導致顯著的機械滯后；此外，MXene物理交聯的水凝膠在外力作用下往往表現出明顯的機械滯后，這對其在循環載荷下的長期穩定性提出了嚴峻挑戰。

為了解決上述問題，湖南工業大學經鑫教授課題組利用MXene作為物理交聯劑結合紫外光引發高濃度丙烯酰胺單體，成功制備了MXene交聯的低機械滯后水凝膠，并創新性的提出了“纏結域”的概念。MXene納米片層與長分子鏈之間相互纏結，形成以MXene為中心、丙烯酰胺分子鏈為外層結構的纏結域，提高應力傳遞的效率，從而降低了水凝膠的機械滯后；與此同時，大量的纏結點保證了水凝膠網絡結構的穩定性（圖1）。該工作以“MXene Crosslinked Hydrogels with Low Hysteresis Conferred by Sliding Tangle Island Strategy”為題發表在《Small》上（Small, 2024, 2401622）。

圖1 . MXene交聯的低滯后水凝膠的結構示意圖

通過結合XPS，FTIR，DSC以及AFM等表征結果，證明了MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈之間的相互作用：MXene能夠與聚丙烯酰胺長分子鏈相互纏結形成纏結域，從而作為應力傳輸的樞紐，提高應力傳遞效率，降低水凝膠的機械滯后（圖2）。

圖2. MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈形成纏結域

通過改變MXene的濃度，探究不同復合水凝膠的滯后特性，從而確定最佳的MXene濃度為2 mg/mL。加載和卸載曲線幾乎重合，證明了P₁M₂水凝膠的低機械滯后和優越的回復能力。此外，在后五個循環中，峰值應力和能量耗散基本上沒有發生變化，表明P₁M₂水凝膠卓越的穩定性和可靠性（圖3）。

圖3. 水凝膠的機械滯后行為表征

P₁M₂水凝膠基應變傳感器展現出了優異的傳感性能，在0%~150%和150%~350%兩個區域內對應的GF分別為2.68（R²=0.989）和5.98（R²=0.993）；同時還表現出了快速的響應性能（響應時間~40 ms，回復時間~50 ms）和出色的長期穩定性。另外，將該水凝膠組裝成水凝膠電極貼片，可以實現心電信號的監測，并且其輸出信號可以媲美商用凝膠電極貼片。我們還將該水凝膠基傳感器應用于人體運動監測和手寫識別等領域，具有優異且可靠的信號輸出，能夠實現運動動作和書寫筆跡的實時監測（圖4）。

圖4. P₁M₂復合水凝膠的傳感行為表征及其在人體運動監測和手寫識別的應用

湖南工業大學包裝與材料工程學院碩士研究生鄒健為本文第一作者，湖南工業大學包裝與材料工程學院經鑫教授為本文的通訊作者。該工作得到了湖南省研究生科研創新基金，湖南省自然科學基金等項目的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202401622

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（責任編輯：xu）

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