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林化所劉鶴研究員、武大陳朝吉教授 Nat. Commun.：納米纖維素介導的多重動態協同作用構建按需粘附-分離型水凝膠電子皮膚

2024-05-10 來源：高分子科技

具有按需粘附-分離特性的自供電水凝膠電子皮膚在人機互動、智能電子和柔性可穿戴等領域具有廣泛的應用潛力。目前，水凝膠可逆粘附-分離性能的實現主要通過可逆共價和非共價鍵、以及利用外部刺激產生的物理拓撲纏結等方式。然而，現有的粘附-分離策略過度依賴于復雜的預處理和粘附體的物理屬性，因此通過更為簡單、快速且通用的方式構建按需調控的粘附-分離型水凝膠仍極具挑戰性。

圖1光驅動超分子網絡工程策略的設計及動態CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的制備。

中國林科院林化所劉鶴研究員和武漢大學陳朝吉教授通過納米纖維素介導的多重動態協同策略構建了一種具有強韌、可逆粘附和光觸發分離的超分子水凝膠（圖1）。CNF增強的超分子網絡、Fe³⁺與聚合物鏈之間的強配位相互作用以及多巴胺（DA）粘合基團共同賦予水凝膠優異的機械性能和粘附性能。當水凝膠暴露在紫外（UV）光下時，Fe³⁺與CNF網絡發生類光芬頓（P.F.）反應，Fe³⁺被還原為Fe²⁺（CNF作為綠色類芬頓試劑），水凝膠絡合網絡發生解離與重構，從而使水凝膠表現出按需光脫離的粘合行為。

圖2 光驅動超分子網絡工程策略的內在轉變機制探究

為了進一步探究UV光驅動下Fe³⁺與CNF網絡間的動態相互作用，作者對CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠紫外光照前后的形貌和結構進行了深入分析（圖2），研究結果顯示水凝膠的宏觀特性與其微妙的結構變化密切相關。隨著UV光的觸發，水凝膠內部的致密網絡展現出顯著的形貌轉變，從最初均勻致密的孔結構轉變為疏松多孔區域。作者通過多種表征方法從分子水平上進一步證明了Fe³⁺與CNF網絡間的相互作用受UV光顯著影響，2D拉曼光譜中CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠在1680 cm^?1處的峰強度隨著UV光的照射明顯增強（從藍色到紅色），表明產生了更多的游離羧基；當水凝膠置于空氣中，峰強度呈現出相反的趨勢，證明其具有可逆且可調的網絡結構；XPS曲線在710.6 eV處出現新的特征峰，表明水凝膠體系中Fe²⁺的產生，這是因為在UV光的照射下Fe³⁺與CNF間發生了P.F.反應，同時也證實水凝膠內部的絡合網絡發生了解離。此外，結合二維紅外和固體核磁結果驗證了Fe³⁺在UV光的觸發下轉化為Fe²⁺，導致Fe³⁺與CNF-DA和PAA鏈的配位作用發生解離，隨后當水凝膠再次置于空氣中時，Fe²⁺離子被氧化為Fe³⁺離子，CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠發生了超分子網絡重構。

圖3 CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的力學性能

得益于CNF增強的超分子網絡、Fe³⁺與聚合物鏈之間的強配位相互作用，CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠展現出優異的粘彈性和柔韌性（圖3）。當將水凝膠置于UV光的照射下，CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的拉伸韌性（0.52 VS 0.024 MJ/m³）和壓縮強度（16.8 VS 2.3 MPa）的可逆調控性高達80%。因此，制備的CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠具有優異的可逆力學性能。

圖4 CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的粘附性能

通過CNF增強的超分子網絡、Fe³⁺離子與聚合物鏈之間的強配位相互作用，以及多巴胺（DA）粘合基團協同作用賦予了CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠優異的柔韌性和界面粘附性（圖4）。當將水凝膠置于UV光的照射下，CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的界面韌性（89.13 VS 5.82 J/m²）、剪切強度（119.42 VS 6.91 kPa）和粘結強度（74.79 VS 13.10 kPa）的可逆調控性高達90%。

圖5 光驅動超分子重構策略的普適性研究

利用高斯模擬探究了Fe³⁺和Fe²⁺與不同聚合物鏈間相互作用能，理論計算結果表明超分子網絡能夠通過CNF介導的多重動態協同作用發生配位解離，從而降低水凝膠的內聚強度，進而導致水凝膠在暴露于UV光時與粘附體發生分離（圖5）。同時，作者對各類水凝膠進行了UV光觸發前后的拉伸和剝離測試，進一步驗證了光驅動超分子重構策略的優異普適性。

圖6 CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠的傳感應用研究

CNF-DA/PAA@Fe³⁺水凝膠展現出優異的綜合性能，包括良好的柔韌性、高離子電導率和緊密的皮膚貼合性。將該水凝膠作為自供電電子皮膚的導電層和穿戴層基質，與PDMS組裝成的電子皮膚、無線傳感器等智能器件，可對多種運動行為（如提壺、跨步和抬腿等）顯示出顯著可識別性的信號反饋（圖6）。

上述研究成果以“Cellulose nanofiber-mediated manifold dynamic synergy enabling adhesive and photo-detachable hydrogel for self-powered E-skin”為題在線發表于期刊Nature Communications上。該研究工作由中國林科院林化所、武漢大學和南京林業大學共同協作完成，中國林科院林化所碩士研究生張蕾和武漢大學博士研究生陳露為論文共同第一作者，中國林科院林化所劉鶴研究員和武漢大學陳朝吉教授為論文共同通訊作者。作者感謝南京林業大學王珊珊教授和徐徐教授對論文理論計算部分提供的指導，感謝國家自然科學基金重大項目（31890774）、江蘇省林業科技創新推廣項目（LYKJ[2021]04）、國家自然科學基金（52273091）和武漢大學（691000003）對該工作的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47986-y

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（責任編輯：xu）

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