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鄭州大學(xué)上媛媛/張迎九團(tuán)隊(duì) Adv. Sci.:用于可穿戴設(shè)備和水下測(cè)試的高強(qiáng)度、抗溶脹水凝膠
2024-08-22  來源:高分子科技

  人體內(nèi)的承重軟組織是很多的,包括肌腱、肌肉、軟骨和韌帶等,它們具有優(yōu)異的抗疲勞能力使其成為生物系統(tǒng)中不可或缺的承重部位。水凝膠與這些生物中的承載組織相比,由于聚合物鏈和非均相聚合物網(wǎng)絡(luò)密度比較低,合成的水凝膠是雜亂的多孔結(jié)構(gòu),并且在使用過程中是脆弱的、易撕裂的,這阻礙了其在高強(qiáng)韌環(huán)境場(chǎng)景中的應(yīng)用。同時(shí)在水下環(huán)境中的應(yīng)用,水凝膠本身是一種三維親水聚合物網(wǎng)絡(luò),在濕度較大的環(huán)境中很容易形成滲透壓差,大量的水分進(jìn)入到水凝膠的三維網(wǎng)絡(luò)中,使水凝膠發(fā)生膨脹,從而改變水凝膠的力學(xué)性能,造成器件的損壞。


1S-PM水凝膠制備流程


  近期,鄭州大學(xué)上媛媛/張迎九團(tuán)隊(duì)利用Hofmeister效應(yīng),結(jié)合定向冷凍和鹽析技術(shù),開發(fā)了一種分層、高強(qiáng)度、堅(jiān)韌、抗膨脹的PVA/MXene水凝膠(圖1)。通過將PVAMXene混合制備水凝膠,然后定向冷凍形成層狀的PM水凝膠。MXene表面的含氧官能團(tuán)不僅與PVA形成氫鍵,而且由于MXene的二維結(jié)構(gòu),促進(jìn)了水凝膠內(nèi)部定向網(wǎng)絡(luò)的形成,從而提高了其導(dǎo)電性。隨后,采用鹽析工藝增強(qiáng)PVA的自纏結(jié),得到高強(qiáng)度的S-PM水凝膠。


圖2:S-PM水凝膠的力學(xué)性能和抗撕裂能力

  當(dāng)水凝膠經(jīng)過鹽析后,通過PVA分子鏈的糾纏增加,MXene與金屬離子的協(xié)同增強(qiáng),水凝膠的力學(xué)性能有了很大的提升(圖2),尤其是S-P3M1水凝膠鹽析后的斷裂強(qiáng)度更是達(dá)到了2.87 MPa,是其未鹽析時(shí)的168倍。S-P3M1具有高延展性、高強(qiáng)度、優(yōu)異的韌性和抗疲勞性能,這歸功于其多層次的結(jié)構(gòu)和增強(qiáng)韌化機(jī)制。通過給S-P3M1水凝膠施加一個(gè)剪切缺口,來對(duì)水凝膠的裂紋擴(kuò)展進(jìn)行研究,實(shí)驗(yàn)通過對(duì)試樣斷裂時(shí)狀態(tài)進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)垂直于裂紋路徑的有序排列有效地阻礙了裂紋的擴(kuò)展,從SEM圖像和DIC圖像可以更清晰的觀察到在拉伸時(shí),S-P3M1水凝膠的裂紋部分首先受力張開,但是在隨著應(yīng)力不斷增大時(shí),裂紋受力消失,逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榉橇鸭y部分承受壓力并拉斷,且在拉伸過程中,非裂紋部分應(yīng)變?cè)龃螅鸭y部分應(yīng)變不變。


圖3:S-PM水凝膠的抗溶脹能力

  S-P3M1水凝膠由于其獨(dú)特的分形結(jié)構(gòu)和鹽析反應(yīng)產(chǎn)生的高密度交聯(lián),也顯示出抗膨脹的潛力(圖3)。在圖3中,水凝膠在去離子水中浸泡1、3、5和7天后,力學(xué)性能幾乎相同,機(jī)械強(qiáng)度保持在0.65 MPa左右。并且溶脹前后的電化學(xué)阻抗譜(EIS)阻抗測(cè)試中,溶脹后的S-P3M1水凝膠電阻率僅提高了6%,說明水凝膠溶脹后仍保持了良好的導(dǎo)電性,這對(duì)在水中進(jìn)行傳感試驗(yàn)非常有利。


圖4:S-PM水凝膠溶脹前后的電學(xué)性能


  此外,在S-P3M1水凝膠溶脹前后的電阻變化率的測(cè)試中發(fā)現(xiàn),溶脹后的GF0.28提高到0.73(圖4。這種變化歸因于水凝膠在膨脹過程中吸收了更多的水,從而釋放了PVA鏈之間的一些纏結(jié)。這導(dǎo)致水凝膠中MXene納米片之間的接觸面積增加,形成更多的孔隙。水的流入提供了額外的導(dǎo)電途徑,其綜合作用進(jìn)一步提高了靈敏度。


圖5:S-PM水凝膠的可穿戴測(cè)試和水下傳感測(cè)試

  由于S-P3M1水凝膠優(yōu)異的力學(xué)和電學(xué)性能,在集成式可穿戴傳感器中顯示出良好的應(yīng)用潛力。在圖5中,通過將不同程度的手指彎曲定義為點(diǎn)和線,使用莫斯電碼進(jìn)行傳感性能的表達(dá),并設(shè)計(jì)了“SOS”和“ZZU”信號(hào)的測(cè)試。這些測(cè)試顯示了水凝膠通過重復(fù)使用識(shí)別不同信號(hào)的能力,突出了傳感器的優(yōu)越性。此外,S-P3M1水凝膠在水環(huán)境中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,適用于這種條件下的傳感或監(jiān)測(cè)任務(wù),如水質(zhì)監(jiān)測(cè)和水下通信。


圖6:S-PM水凝膠實(shí)現(xiàn)LED顯示的人機(jī)交互能力


  由于S-P3M1水凝膠優(yōu)異的機(jī)械和傳感性能,它也有望控制屏幕顯示,在可穿戴人機(jī)界面電子產(chǎn)品中具有應(yīng)用潛力。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)LED顯示屏的精確控制,采用16位高精度模數(shù)轉(zhuǎn)換芯片將模擬壓力信號(hào)轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號(hào)。這是通過計(jì)算機(jī)接口模塊進(jìn)行傳輸,確保壓力信號(hào)和LED顯示屏之間的高度同步。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,S-P3M1水凝膠不僅可以控制LED屏幕上簡(jiǎn)單的字母顯示,還可以動(dòng)態(tài)改變代碼,實(shí)時(shí)顯示不同的字母組合,如ZZUCARBONMXENE(圖6)。


  該研究通過將PVAMXene的混合溶液在溫度梯度環(huán)境中定向冷凍,再通過Hofmeister效應(yīng)制備出高強(qiáng)度且各向異性的層狀水凝膠。水凝膠的定向排列使其具有顯著的抗裂紋擴(kuò)展能力,大大延長(zhǎng)了其在柔性可穿戴設(shè)備和水下傳感器設(shè)備中的使用壽命,適用于具有挑戰(zhàn)性的工作環(huán)境。該工作以“High-Strength, Antiswelling Directional Layered PVA/MXene Hydrogel for Wearable Devices and Underwater Sensing”為題發(fā)表在《Advanced Science》上(DOI:10.1002/advs.202405880)。本工作第一作者為碩士生張世鵬,通訊作者為鄭州大學(xué)上媛媛副教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1002/advs.202405880

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