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鄭州大學上媛媛/張迎九團隊 Adv. Sci.:用于可穿戴設備和水下測試的高強度、抗溶脹水凝膠
2024-08-22  來源:高分子科技

  人體內的承重軟組織是很多的,包括肌腱、肌肉、軟骨和韌帶等,它們具有優異的抗疲勞能力使其成為生物系統中不可或缺的承重部位。水凝膠與這些生物中的承載組織相比,由于聚合物鏈和非均相聚合物網絡密度比較低,合成的水凝膠是雜亂的多孔結構,并且在使用過程中是脆弱的、易撕裂的,這阻礙了其在高強韌環境場景中的應用。同時在水下環境中的應用,水凝膠本身是一種三維親水聚合物網絡,在濕度較大的環境中很容易形成滲透壓差,大量的水分進入到水凝膠的三維網絡中,使水凝膠發生膨脹,從而改變水凝膠的力學性能,造成器件的損壞。


1S-PM水凝膠制備流程


  近期,鄭州大學上媛媛/張迎九團隊利用Hofmeister效應,結合定向冷凍和鹽析技術,開發了一種分層、高強度、堅韌、抗膨脹的PVA/MXene水凝膠(圖1)。通過將PVAMXene混合制備水凝膠,然后定向冷凍形成層狀的PM水凝膠。MXene表面的含氧官能團不僅與PVA形成氫鍵,而且由于MXene的二維結構,促進了水凝膠內部定向網絡的形成,從而提高了其導電性。隨后,采用鹽析工藝增強PVA的自纏結,得到高強度的S-PM水凝膠。


圖2:S-PM水凝膠的力學性能和抗撕裂能力

  當水凝膠經過鹽析后,通過PVA分子鏈的糾纏增加,MXene與金屬離子的協同增強,水凝膠的力學性能有了很大的提升(圖2),尤其是S-P3M1水凝膠鹽析后的斷裂強度更是達到了2.87 MPa,是其未鹽析時的168倍。S-P3M1具有高延展性、高強度、優異的韌性和抗疲勞性能,這歸功于其多層次的結構和增強韌化機制。通過給S-P3M1水凝膠施加一個剪切缺口,來對水凝膠的裂紋擴展進行研究,實驗通過對試樣斷裂時狀態進行觀察,發現垂直于裂紋路徑的有序排列有效地阻礙了裂紋的擴展,從SEM圖像和DIC圖像可以更清晰的觀察到在拉伸時,S-P3M1水凝膠的裂紋部分首先受力張開,但是在隨著應力不斷增大時,裂紋受力消失,逐漸轉變為非裂紋部分承受壓力并拉斷,且在拉伸過程中,非裂紋部分應變增大,裂紋部分應變不變。


圖3:S-PM水凝膠的抗溶脹能力

  S-P3M1水凝膠由于其獨特的分形結構和鹽析反應產生的高密度交聯,也顯示出抗膨脹的潛力(圖3)。在圖3中,水凝膠在去離子水中浸泡1、3、5和7天后,力學性能幾乎相同,機械強度保持在0.65 MPa左右。并且溶脹前后的電化學阻抗譜(EIS)阻抗測試中,溶脹后的S-P3M1水凝膠電阻率僅提高了6%,說明水凝膠溶脹后仍保持了良好的導電性,這對在水中進行傳感試驗非常有利。


圖4:S-PM水凝膠溶脹前后的電學性能


  此外,在S-P3M1水凝膠溶脹前后的電阻變化率的測試中發現,溶脹后的GF0.28提高到0.73(圖4。這種變化歸因于水凝膠在膨脹過程中吸收了更多的水,從而釋放了PVA鏈之間的一些纏結。這導致水凝膠中MXene納米片之間的接觸面積增加,形成更多的孔隙。水的流入提供了額外的導電途徑,其綜合作用進一步提高了靈敏度。


圖5:S-PM水凝膠的可穿戴測試和水下傳感測試

  由于S-P3M1水凝膠優異的力學和電學性能,在集成式可穿戴傳感器中顯示出良好的應用潛力。在圖5中,通過將不同程度的手指彎曲定義為點和線,使用莫斯電碼進行傳感性能的表達,并設計了“SOS”和“ZZU”信號的測試。這些測試顯示了水凝膠通過重復使用識別不同信號的能力,突出了傳感器的優越性。此外,S-P3M1水凝膠在水環境中表現出良好的穩定性,適用于這種條件下的傳感或監測任務,如水質監測和水下通信。


圖6:S-PM水凝膠實現LED顯示的人機交互能力


  由于S-P3M1水凝膠優異的機械和傳感性能,它也有望控制屏幕顯示,在可穿戴人機界面電子產品中具有應用潛力。為了實現對LED顯示屏的精確控制,采用16位高精度模數轉換芯片將模擬壓力信號轉換為數字信號。這是通過計算機接口模塊進行傳輸,確保壓力信號和LED顯示屏之間的高度同步。實驗結果表明,S-P3M1水凝膠不僅可以控制LED屏幕上簡單的字母顯示,還可以動態改變代碼,實時顯示不同的字母組合,如ZZU、CARBONMXENE(圖6)。


  該研究通過將PVAMXene的混合溶液在溫度梯度環境中定向冷凍,再通過Hofmeister效應制備出高強度且各向異性的層狀水凝膠。水凝膠的定向排列使其具有顯著的抗裂紋擴展能力,大大延長了其在柔性可穿戴設備和水下傳感器設備中的使用壽命,適用于具有挑戰性的工作環境。該工作以“High-Strength, Antiswelling Directional Layered PVA/MXene Hydrogel for Wearable Devices and Underwater Sensing”為題發表在《Advanced Science》上(DOI:10.1002/advs.202405880)。本工作第一作者為碩士生張世鵬,通訊作者為鄭州大學上媛媛副教授。該研究得到國家自然科學基金項目的支持。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1002/advs.202405880

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