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復(fù)旦大學(xué)陳茂課題組 Angew:“氟/氮”聚合物的可控合成
2024-08-24  來源:高分子科技

  在聚合物結(jié)構(gòu)中同時(shí)引入含氟基團(tuán)與含氮基團(tuán)能夠?yàn)椴牧蠋碓S多重要性質(zhì),例如可調(diào)節(jié)的親/疏水性、pH響應(yīng)性、自富集能力等,在核磁共振成像、藥物/基因遞送、膜分離等領(lǐng)域具有研究與應(yīng)用價(jià)值。然而,現(xiàn)有“氟/氮”聚合物主要集中于含氟丙烯酸酯與胺基取代丙烯酸酯的無規(guī)共聚物,對(duì)其化學(xué)惰性、耐候性等方面帶來限制。氟烯烴(如六氟丙烯、三氟氯乙烯、全氟烯基醚)是氟化工產(chǎn)業(yè)鏈中大規(guī)模生產(chǎn)的含氟單體,但其理化性質(zhì)特殊,對(duì)氨基官能團(tuán)的兼容性十分有限。迄今為止,生產(chǎn)胺基取代的氟烯烴聚合物仍然十分繁瑣,難以實(shí)現(xiàn)“氟/氮”聚合物的結(jié)構(gòu)創(chuàng)新。


  近日,復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系、聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的陳茂(PolyMao)課題組發(fā)展了氟烯烴(六氟丙烯、三氟氯乙烯、全氟甲基乙烯基醚)與非環(huán)狀N-乙烯基酰胺的光控自由基共聚反應(yīng),首次實(shí)現(xiàn)了利用氟烯烴與親核性較強(qiáng)的含氮單體可控合成“氟/氮”聚合物。該方法不僅適用于多種氟烯烴、烯基酰胺,可定制調(diào)節(jié)分子量、交替度、化學(xué)組成,還能結(jié)合擴(kuò)鏈聚合制備化學(xué)組成復(fù)雜的嵌段聚合物。研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合酰胺水解、胺基后修飾,構(gòu)筑了系列新結(jié)構(gòu)的官能化聚合物,為創(chuàng)制新材料提供了契機(jī)。例如,該類“氟/氮”聚合物通過在鋰金屬電極上的交聯(lián)反應(yīng),可原位生成聚合物共價(jià)網(wǎng)絡(luò),展示了在高性能保護(hù)層材料方面的應(yīng)用潛力。


圖1. 氟烯烴與非環(huán)狀N-乙烯基酰胺的光控共聚研究示意圖。


  綜上,本工作以氟烯烴為原料,實(shí)現(xiàn)了“氟/氮”聚合物的可控合成,為相關(guān)聚合物的結(jié)構(gòu)創(chuàng)新與后續(xù)衍生化提供了新的研究思路,對(duì)發(fā)展多功能高端聚合物材料具有價(jià)值。該工作以“Controlled Radical Copolymerization toward Tailored F/N Hybrid Polymers by Using Light-Driven Organocatalysis”為題發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, doi.org/10.1002/anie.202408611)。復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系碩士生陳宇飛為文章第一作者,復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系陳茂教授為通訊作者。作者特別感謝國家自然科學(xué)基金、上海市科委、復(fù)旦大學(xué)高分子科學(xué)系、聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的大力支持。


  全文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202408611


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