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南林沙野/林化所賈普友 Nat. Commun.：生物基熱塑性彈性體的解聚回收

2024-10-03 來源：高分子科技

近年來，隨著化石資源的日漸枯竭，以及大宗高分子材料在應用退役后所產生的環境問題，亟需以可再生資源為原料，發展新的高分子合成與解聚方法，實現高分子材料“制備—使用—循環”的閉環。熱塑性高分子材料包括塑料和熱塑性彈性體。其中，關于合成塑料的化學回收已經有很多研究，而熱塑性彈性體因其復雜的多組分結構，對其解聚回收的研究關注相對較少。目前，可化學回收的熱塑性彈性體可通過縮聚、多嵌段結構、無規共聚、交替共聚等方法實現，但這些方法常常面臨分步解聚與多組分產物純化的困難。

針對以上問題，南京林業大學的沙野和中國林科院林產化學研究所的賈普友團隊，以淀粉提取物（雙脫水甘露醇）和蓖麻油提取物（十一烯酸）為原料，構建了一例全生物質基環烯單體，該單體可通過開環易位聚合（ROMP）制備出低結晶度的均聚物。該均聚物的玻璃化轉變溫度為-20 ^oC，因此該材料在室溫下表現出熱塑性彈性體的性質。通過控制聚合條件，聚合物的分子量在20 k–800 kDa之間可調。通過探究聚合物的結晶度與分子量之間的關系，得出分子量在150 kDa時，該熱塑性彈性體的力學性能最佳。該材料的抗拉強度可達31.5±3.1MPa，斷裂伸長率約1500%，與市面上通用的熱塑性彈性體機械性能相當。此外，該熱塑性彈性體的熱分解溫度超過400 ^oC，與傳統的聚烯烴材料相當。

該熱塑性彈性體僅由一種單體均聚而成，因此解聚過程非常簡單。在聚合物稀溶液中添加少量Grubbs催化劑，可實現聚合物的向小分環烯的定量轉化。解聚產物為環烯單體、二聚體、三聚體等寡聚物混合物。該環烯寡聚物混合物在去除催化劑后，可直接用于聚合制備第二代熱塑性彈性體，轉化率超90%，第二代彈性體的各種性能與第一代彈性體相當。

這項研究實現了熱塑性彈性體的簡潔高效化學回收，并實現了優異熱性能、力學性能的統一，為構建基于可再生資源的可化學回收熱塑性彈性體材料提供了新思路。該工作以“Biorenewable and Circular Polyolefin Thermoplastic Elastomers”為題發表在《Nature Communications》上。該研究得到國家自然科學基金的資助，感謝廣西師范大學丁亮教授在ADMET聚合方面提供的指導，感謝University of New Haven的Hao Sun教授在論文評審時的評價與意見。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52850-0

沙野課題組網站：https://www.x-mol.com/groups/sha_ye

賈普友課題組網站：http://icifp.caf.ac.cn/info/1038/1409.htm

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（責任編輯：xu）

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