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  開(kāi)發(fā)可持續(xù)聚合物以減少對(duì)化石原料的依賴非常重要。二氧化碳作為可再生原料，不僅可以改善聚合物的降解性，還能降低溫室氣體排放。二氧化碳基脂肪族聚碳酸酯（CO₂-APCs）因其熱穩(wěn)定性和生物降解性，成為替代傳統(tǒng)石油聚合物的有前景材料。盡管CO₂的熱力學(xué)穩(wěn)定性使其在聚合物合成中面臨挑戰(zhàn)，現(xiàn)有的共聚合方法常需高壓和其他高能原料，還會(huì)產(chǎn)生難以分離的副產(chǎn)品。此外，CO₂-APCs的回收仍舊以填埋為主，物理回收往往導(dǎo)致材料性能下降。而化學(xué)回收（CRM）雖然可以將聚合物回收至單體，但現(xiàn)有方法會(huì)導(dǎo)致CO₂再次釋放，從而抵消了環(huán)境效益。因此，有必要探索將CO₂轉(zhuǎn)化為可聚合中間體的新策略。這類方法應(yīng)致力于實(shí)現(xiàn)聚合物的再聚合與化學(xué)回收，使得CO₂固定在聚合物與中間體的閉環(huán)中，將減少CO₂的重新排放，從而推動(dòng)更加可持續(xù)的聚合物經(jīng)濟(jì)發(fā)展。這不僅有助于新材料的研發(fā)，也對(duì)環(huán)保和資源循環(huán)利用具有積極意義。

圖2. (A)和(B)通過(guò)有機(jī)膦腈堿t-BuP₂催化的ROP反應(yīng)合成的P(M₁)的MALDI-ToF MS譜圖；(C) ln(([M]₀-[M]_e)/([M]_t-[M]_e))隨時(shí)間變化的動(dòng)力學(xué)曲線; (D) M_n,NMR和D隨單體轉(zhuǎn)化率的變化趨勢(shì); (E)合成的P(M₁)的SEC（尺寸排阻色譜）曲線

圖3. 合成的α-取代六元環(huán)狀碳酸酯單體的可能開(kāi)環(huán)位點(diǎn)及相應(yīng)聚合物的微觀結(jié)構(gòu)（頭-尾（HT）、頭-頭（HH）、尾-尾（TT））。

圖4. (A) 熱重分析（TGA）和 (B) 差示掃描量熱法（DSC）對(duì)所有CO₂-APCs的熱分析曲線

圖5. (A) P(M₁)-P(M₅)的180°剝離粘附力測(cè)試結(jié)果；(B) P(M₁)-P(M₅)的水接觸角測(cè)試結(jié)果

圖6.通過(guò)α-取代六元環(huán)狀碳酸酯與L-丙交酯的順序開(kāi)環(huán)聚合（ROP）合成三嵌段共聚物

  最后，利用t-BuP₂/硫脲二元催化體系，成功實(shí)現(xiàn)了α-取代六元環(huán)狀碳酸酯與L-丙交酯（L-LA）的可控共聚，合成了一系列結(jié)構(gòu)明確的聚碳酸酯/聚酯三嵌段共聚物。這些材料表現(xiàn)出優(yōu)異的熱性能和多功能性，進(jìn)一步拓寬了CO₂衍生聚合物的功能應(yīng)用范圍。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423162