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廣西大學徐傳輝教授《Adv. Mater.》：受神經元啟發的用于環境能量收集和呼吸監測的柔性相變復合材料

2024-10-24 來源：高分子科技

體溫調節和生理監測對人類健康至關重要。面對氣候變化和石化資源的日益短缺，開發一個與綠色能量收集、儲存、釋放和生理監測功能相結合的柔性可穿戴熱管理平臺是非常有意義的。相變材料（PCM）在相變過程中吸收和釋放大量潛熱，有望用于熱能儲存（TES）。值得注意的是，PCM有利于解決近年來引起廣泛關注的能源利用的間歇性問題。傳遞到PCM進行充電的能量基本上是熱能。傳統的傳熱機制包括輻射、對流和傳導。太陽輻射能無處不在，容量巨大，易于獲取。帶有PCM的太陽能-熱能儲存（STES）系統可以捕獲、轉換和儲存太陽輻射能，并按需釋放儲存的能量。此外，人類日常生活中常見的熱能來源包括運行中的機器、車輛尾氣和運行中的電子設備。這種浪費的熱量是可再生能源的重要來源，也可以通過熱傳導被PCM吸收。然而，傳統的固液相變材料仍然存在熱穩定性差、易泄漏和機械性能差的問題。可穿戴熱管理平臺存在著功能單一、力學性能差等問題。另一方面，高效的能量轉換也是目前迫切需要解決的問題。因此，開發具有高能量轉換效率、多種能量收集和健康監測功能的柔性可穿戴熱管理平臺具有重大挑戰。

近日，廣西大學徐傳輝教授課題組通過自組裝策略，利用阿拉伯膠（GA）同時實現了相變材料聚乙二醇（PEG）的封裝和羧基化多壁碳納米管（cMWCNT）在柔性聚乙烯-醋酸乙烯酯（EVA）基質中的靶向分布。所制備的EGP60-3具有14.88 MJ^-3的出色韌性值和565.67%的高斷裂伸長率。具有高熔融焓（71.11 J g^-1）的柔性相變復合材料在808 nm激光照射（105 mW cm^-2）下表現出優異的光熱轉換效率（95.27%）。該成果以題為“Neuron-Inspired Flexible Phase Change Materials for Ambient Energy Harvesting and Respiration Monitoring” 發表在《Advanced Materials》上， 2024級博士研究生羅天文為第一作者，徐傳輝教授為通訊作者。

1.EGPX-Y的制備

EGPX-Y是使用物理溶液混合和超聲波法在水溶液中制備的。首先，將GA溶解在PEG水溶液中，并基于氫鍵進行自組裝。簡而言之，GA和PEG用于形成PEG@GA微球。隨后，cMWCNT通過超聲波成功分散在溶液中。與此同時， PEG@GA/cMCNT通過超聲誘導過程直接形成。EVA作為一種柔性聚合物骨架，有助于在乳膠成膜過程中保持微球的原始結構。在PEG@GA/cMWCNT中，cMWCNT分散在微球的周圍，直徑約為86 nm。有趣的是， EGP60-3內部也發現了這種結構，微球周圍富集了大量的cMWCNT。這些微球的平均直徑約為5.59 μm。在乳膠膜形成過程中，EGPX-Y表面也觀察到了隨機形成的不規則的PEG@GA/cMWCNT微球，意味著微穹頂結構的形成。

圖1 EGPX-Y的制備

2.力學性能

當VA含量超過30 wt% 時，無規共聚物EVA具有類似橡膠的特性，為EGPX-Y復合材料提供了柔性支撐。隨著cMWCNT含量從0 wt% 增加到3.5 wt%，EGPX-Y的拉伸強度從2.09±0.19增加到3.59±0.03 Mpa。其中，cMWCNT濃度為3 wt% 時的材料韌性最高（14.88±0.46 MJ m^-3）。楊氏模量從3.82±0.47提高到6.63±0.6 Mpa。GA的引入不僅增強了cMWCNT與EVA之間的界面相容性，還促進了微球分散在EVA基質中，從而提高了材料的機械性能。實驗結果表明，EGP60-3具有最佳的力學性能（應變565.67%，拉伸強度3.53 MPa，楊氏模量5.81 MPa，韌性14.88 MJ m^-3）。

圖2 EGPX-Y的力學性能

3.EGPX-Y的熱穩定性和光熱轉換能力

當EGPX-Y加熱至44-50 °C表現出相變材料的吸熱行為。在冷卻過程中，隨著溫度逐漸降低并穩定在約33 °C，表明PEG結晶釋放了儲存的潛熱。此外，在泄漏測試中評估了加熱溫度（70-120 °C）和時間（70 °C，30-60分鐘）對泄漏率的影響。EGP100-3的泄漏行為隨著加熱溫度的升高而變化，當超過100 °C時才會劇烈變化。同樣，只有在加熱50分鐘（70 °C）時，泄漏率才會線性增加。EGP100-3表現出優異的熱穩定性和抗泄漏能力。

圖3 EGPX-Y的熱穩定性

通過使用808 nm激光評估EGPX-Y的光熱轉換能力。當暴露在外界激光下時，材料表面的微穹頂結構迅速反應以捕獲光能。這些熱量一部分存儲在微球內部，意味著內部相變材料固液轉變，另一部分將通過cMWCNT的熱傳導傳遞到相鄰的微球。

圖4 EGPX-Y的光熱轉換能力

4.呼吸監測應用

由EGPX-Y制備的傳感器可以準確地識別人體呼吸頻率，包括正常、快速和慢速的呼吸狀態。在11% RH和92% RH之間的連續濕度變化下，柔性EGPX-Y的ΔR/R₀值的變化在長達8000秒的循環后保持穩定，證實了EGP100-3的良好濕氣響應性和出色的可重復性。柔性EGP100-3在四種變形狀態下（扁平、扭曲、彎曲和打結）能準確地響應水分的變化。長達0.6小時的監測過程中，志愿者依次從事工作、睡眠和閱讀等活動，該復合材料可以實時、準確、精確地監測人體呼吸狀況。

圖5 EGPX-Y的呼吸監測應用

5.濕氣發電應用

此外，EGP100-3可以通過利用羥基和羧基來捕獲水分子，從而可被設計為濕氣發電機（MEG）。當暴露在空氣環境中時，EGP100-3可以自發吸收水分。由于其表面上的快速水合和脫水行為，EGP100-3表現出超快的響應和恢復速度，響應時間為88.4 ms，恢復時間為265.9 ms。因此，當人口腔呼出的水分靠近設備時，可以快速捕獲電壓信號。將該設備放置于口罩內進行呼吸監測時，可以同時輸出電壓和電流信號，準確地監測不同的呼吸狀態。

圖6 EGPX-Y的濕氣發電應用

綜上所述，熱量和水分可以作為PCM中接收、存儲和傳輸的“信息”。制備的材料本質上表現出快速的熱/濕響應能力。EGP60-3具有優異的韌性（14.88 MJ m^-3）和高斷裂伸長率（565.67%）。此外，EGP100-3在808 nm激光照射（105 mW cm^-2）下表現出令人滿意的熱管理能力（71.11 J g^-1）、優異的熱循環穩定性和光熱轉換效率（95.27%）。由于PEG和GA的協同作用增強了其優異的吸濕性，EGP100-3對水分子表現出超靈敏的反應性。當應用于人類呼吸監測時，柔性EGP100-3具有高靈敏度、出色的穩定性和快速的響應/恢復時間（50.4/50.5 ms）。研究團隊創新性地探索了PCM在MEG中的應用，提供了一種制造柔性復合PCM的策略，該策略在開發能源轉換和健康監測領域的下一代可穿戴設備方面具有巨大潛力。

全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202411820

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（責任編輯：xu）

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