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貴州大學謝海波/猶陽團隊 Macromolecules：基于木質素基咪唑固化劑的高性能環氧膠黏劑

2024-12-11 來源：高分子科技

環氧樹脂是最具代表性的熱固性樹脂之一，在涂料、膠黏劑、復合材料等領域應用廣泛。絕大多數環氧樹脂以不可再生化石能源為原料，在資源與環境問題日益顯著的背景下，開發以可再生生物質資源為原料的生物基環氧樹脂對于提升其可持續性有重要意義。木質素具有豐富的芳環結構，其本身及其解聚產物是制備生物基環氧樹脂的理想原料，相關研究大多關注新型木質素基環氧樹脂分子設計與創制，但是對于木質素自身結構特點對環氧樹脂性能的影響則較少涉及。

近日，貴州大學材料與冶金學院謝海波教授、猶陽特聘教授在前期工作的基礎上（ACS Macro Lett. 2023, 12, 1151?1158, ACS Macro Lett. 2024, 13, 6, 775–780, Indus. Crops Prod. 2024, 215, 118658, ACS Appl. Polym. Mater. 2024, 6, 8, 4830–4839）以木質素解聚產物藜蘆醛為原料制備了木質素基咪唑(BIM)，以其作為商用AG-80環氧樹脂的固化劑，研究了其繼承自木質素的芳環、甲氧基對所得環氧樹脂結構與性能的影響。對環氧樹脂固化行為的研究顯示，芳環的共軛效應與甲氧基的給電子效應可協同調控木質素基咪唑上N原子的親核性，使其與AG-80的反應活性介于無芳環修飾的咪唑以及無甲氧基的三苯基咪唑之間。BIM在固化后的樹脂內部以非共面咪唑鎓形式存在，密度泛函理論計算結果與變溫紅外/紫外/核磁結果顯示，圍繞咪唑鎓結構產生了芳環的π-π堆積作用、陽離子-π相互作用以及甲氧基的氫鍵作用，上述非共價鍵在樹脂內部構成了以木質素基咪唑鎓為核心的超分子交聯網絡，可顯著提升材料的玻璃化轉變溫度(T_gDMA = 230.85 °C)和力學性能。作為環氧膠黏劑，其可在-196 °C的低溫環境和200 °C的高溫環境下服役。相關成果以“High-Performance Adhesive with Wide Working Temperature Range Enabled by the Multivalent Supramolecular Network around Lignin-Derived Noncoplanar Triaryl-imidazolium”為題發表在高分子材料領域頂級期刊《Macromolecules》。貴州大學材料與冶金學院碩士研究生李海為論文第一作者，猶陽特聘教授、李云琦教授、謝海波教授為論文通訊作者，貴州大學材料與冶金學院為論文唯一完成單位。該工作得到了國家自然科學基金（批準號：52303121、22173094）、貴州省科技項目(批準號：Z2024021, BQW [2024]006 and ZK [2024]yiban020)、貴州大學特崗人才計劃(X2022008)的支持。

圖1環氧粘合劑的制備

圖2 木質素基咪唑、咪唑以及三苯基咪唑與AG-80的固化機理研究

圖3 模型化合物的變溫核磁/紫外研究證明樹脂內部存在π-π堆積作用以及陽離子-π相互作用

圖4 固化樹脂的變溫紅外研究證明樹脂內部形成了非共價鍵網絡

圖5 固化樹脂內部的非共價鍵示意圖

圖6 木質素基咪唑、咪唑以及三苯基咪唑與AG-80固化所得樹脂的DMA曲線對比

圖7 粘結性能

作者介紹：猶陽，理學博士，2021年6月畢業于中山大學，獲高分子化學與物理博士學位，于同年10月加入貴州大學材料與冶金學院。長期從事動態交聯聚合物與生物基高分子材料的結構設計、構效關系研究，目前已在Mater. Today, Macromolecules, Mater. Today Phys., Indus. Crops & Prod., ACS Macro Lett.等期刊發表SCI論文10余篇，主持或參與多項國家級、省級科研項目。

原文鏈接： https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02402

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（責任編輯：xu）

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