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  刺激響應(yīng)高分子發(fā)光凝膠是指在外界刺激（光、電、磁、壓力、溫度等）作用下產(chǎn)生發(fā)光強(qiáng)度、顏色顯著變化的智能軟材料。三維聚合物網(wǎng)絡(luò)賦予凝膠材料快速的物質(zhì)、能量交換能力，因而使材料表現(xiàn)出優(yōu)異的刺激響應(yīng)性能。迄今，智能高分子發(fā)光凝膠已在智能傳感、生物成像、仿生驅(qū)動(dòng)、信息加密等諸多領(lǐng)域展現(xiàn)重要的應(yīng)用價(jià)值。近年來(lái)，該領(lǐng)域發(fā)展迅速，并取得了一系列令人矚目的進(jìn)展。但如何通過(guò)功能分子與材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，構(gòu)筑可感知外界擾動(dòng)并迅速產(chǎn)生發(fā)光響應(yīng)的高分子凝膠材料依然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。這一問(wèn)題的有效解決，有望拓展交互式智能軟材料的構(gòu)建策略，實(shí)現(xiàn)可視化智能傳感應(yīng)用。

圖1. 海筆發(fā)光原理仿生的擾動(dòng)-發(fā)光響應(yīng)性智能高分子發(fā)光凝膠。(a) 海筆的實(shí)物圖和發(fā)光傳導(dǎo)示意圖。(b) 受海筆啟發(fā)的高分子凝膠材料示意圖：將親水性聚合物網(wǎng)絡(luò)、亞穩(wěn)態(tài)過(guò)飽和鹽和含有雜原子的發(fā)光分子整合于一體，構(gòu)建具備感知外界擾動(dòng)能力的智能發(fā)光凝膠。(c) 高分子凝膠在擾動(dòng)觸發(fā)結(jié)晶前后的示意圖。(d) 軟-硬態(tài)相轉(zhuǎn)變的能量勢(shì)壘圖，插圖為軟態(tài)和硬態(tài)高分子凝膠在紫外光照射下和撤去紫外光后的照片。

圖 2. 高分子凝膠（Phen-PAAm）的擾動(dòng)響應(yīng)表征。(a) PAAm-Phen 凝膠在不同狀態(tài)下的照片：軟態(tài)、結(jié)晶過(guò)程和硬態(tài)。(b) PAAm-Phen凝膠的DSC曲線(xiàn)，顯示其軟硬態(tài)和硬軟態(tài)轉(zhuǎn)變溫度。(c) PAAm-Phen凝膠在擾動(dòng)后結(jié)晶過(guò)程監(jiān)測(cè)。(d) PAAm-Phen凝膠的擾動(dòng)發(fā)光及其傳導(dǎo)過(guò)程。(e) 硬態(tài)PAAm-Phen的SEM圖像。(f) 硬態(tài)PAAm-Phen在紫外光激發(fā)和去除紫外光照射后不同時(shí)間間隔的照片。(g) 硬態(tài)PAAm-Phen凝膠的歸一化熒光和磷光發(fā)射光譜。(h) 硬態(tài)PAAm-Phen凝膠的時(shí)間分辨發(fā)射衰減曲線(xiàn)和相應(yīng)的磷光壽命。(i) 硬態(tài)PAAm-Phen凝膠大的激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)磷光發(fā)射圖。

圖 4. PAAm-Phen的軟-硬態(tài)轉(zhuǎn)變的變溫研究。(a) 硬態(tài)PAAm-Phen（0.35 wt%）在從25 °C加熱到80 °C（間隔：5 °C）時(shí)的變溫FTIR光譜。(b) 硬態(tài)PAAm-Phen（0.35 wt%）的二維相關(guān)（2DCOS）同步和異步光譜。(c) 硬態(tài)PAAm-Phen（0.35 wt%）在從40 °C加熱到70 °C（間隔：5 °C）時(shí)的變溫拉曼光譜。(e-f) 硬態(tài)PAAm-Phen（0.87 wt%）在從25 °C加熱到80 °C時(shí)的變溫一維和二維SAXS圖案。

圖5. PAAm-Phen凝膠結(jié)晶前后的分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬。（a）模擬的PAAm網(wǎng)絡(luò)（左側(cè)）和在結(jié)晶前后（右側(cè)）的系統(tǒng)。（b）結(jié)晶前后的乙酸氧原子的分布。（c）結(jié)晶前后PAAm網(wǎng)絡(luò)的溶劑可及表面積（SASA）和復(fù)合系統(tǒng)中的氫鍵數(shù)量。（d）結(jié)晶前后Phen分子的徑向分布曲線(xiàn)和累積數(shù)量曲線(xiàn)。（e）硬態(tài)PAAm-Phen結(jié)晶后的模擬圖。

圖7. 擾動(dòng)-發(fā)光響應(yīng)高分子凝膠的交互式可視化傳感。(a) 采用PAAm-Phen凝膠進(jìn)行圖案化，實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)交互式繪畫(huà)。(b) 擾動(dòng)-發(fā)光傳導(dǎo)，包括PAAm-Phen和PAAm-(3Ph-4COOH)凝膠之間的傳導(dǎo)以及PAAm-Phen、空白凝膠和PAAm-(3Ph-4COOH)凝膠之間的傳導(dǎo)。(c) 由PAAm-Phen凝膠制成的3D錦鯉，包括在擾動(dòng)誘導(dǎo)結(jié)晶下和在去除254 nm紫外光照射后的照片。(d) 由PAAm-Phen和PAAm-(3Ph-4COOH)凝膠制成的3D冰山。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501054