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  圓二色性作為表征手性體系的重要光學特性，在光譜分析、光學材料及生物傳感等領域具有重要的應用前景。具備強圓二色性、極化禁帶以及Weyl點特性的納米螺旋陣列，是極具潛力的光學手性超材料之一。盡管光刻、掠射角沉積和熱蒸發(fā)等技術能夠制備晶胞尺寸較大的螺旋晶體，但受限于高昂的成本和較長的工藝周期，數(shù)百納米級手性螺旋陣列的規(guī)�；苽淙悦媾R嚴峻挑戰(zhàn)?。這一技術瓶頸直接阻礙了可見光波段手性光學超材料的研發(fā)進程，尤其是對于晶胞尺寸需與光波長嚴格匹配的等離子體手性螺旋陣列，現(xiàn)有技術難以兼顧其亞波長結構精度與規(guī)�；苽湫枨�。

  球形金納米粒子的最大吸收峰通常位于可見光波段。相較于自上而下的制造策略，自下而上的納米粒子自組裝技術為在可見光波段構筑強圓二色性納米螺旋陣列開辟了極具前景的途徑。Janus納米粒子作為最簡單的表面各向異性構筑基元，可自組裝成多種手性螺旋結構并呈現(xiàn)顯著的手性光學效應。研究表明，圓柱形空間受限可誘導粒子組裝形成螺旋結構，而他們的前期研究亦證實Janus 納米粒子可自組裝形成六方柱狀結構，其柱內空間可為粒子提供圓柱形的自受限環(huán)境。因此，Janus 納米粒子的自受限自組裝為構筑手性螺旋陣列提供了一種高效且可控的方案。然而， Janus 納米粒子直接自組裝形成手性納米螺旋陣列的構筑策略、形成機制及其圓二色性響應規(guī)律仍不清楚。因此，基于前期已發(fā)展的補丁粒子模型（Soft Matter, 8, 6693, 2012; Soft Matter, 12, 741, 2016; Soft Matter, 14, 7625, 2018; J. Phys. Chem. Lett., 12, 8872, 2021; J. Phys. Chem. Lett., 12, 7159, 2021）及介觀動力學模擬方法，鄭州大學李占偉特聘教授團隊針對Janus納米粒子的自組裝行為進行了系統(tǒng)的理論模擬研究，成功構筑了一系列具有強圓二色響應的手性納米螺旋陣列，并提出了基于Janus粒子自受限自組裝構筑手性納米螺旋陣列的新策略。

圖1：手性納米螺旋陣列自受限自組裝構筑策略示意圖。

圖2：Janus納米粒子自受限自組裝形成手性螺旋陣列。（a）Janus納米粒子自組裝相圖。（b）- (c)  手性螺旋陣列的典型形貌圖。（d）- (i) 手性螺旋陣列的結構特征。

圖3：補丁焓及Voronoi熵分析。（a）不同螺旋陣列及非手性柱狀結構的補丁焓及Voronoi熵。（b）手性螺旋陣列形成過程中補丁焓及Voronoi熵的變化。

圖4： 手性螺旋陣列形成的動力學機制。 （a） 螺旋陣列形成過程中的序參數(shù)變化，以及（b）-（g）形成過程中的典型形貌圖。

圖5： 手性納米螺旋陣列可見光波段的圓二色譜及g-factor譜。

  總之，本工作提出了一種補丁焓驅動的自下而上自組裝策略，通過Janus納米粒子自受限自組裝成功構筑了手性納米螺旋陣列。介觀動力學模擬結果表明，補丁焓驅動了柱狀結構內螺旋結構的逐步形成，手性納米螺旋陣列的形成過程遵循?典型的兩步自組裝機制，Janus納米粒子首先自組裝形成柱狀自受限環(huán)境，隨后在該受限空間內實現(xiàn)螺旋超結構的精準構筑。熱力學分析結果表明，補丁焓的降低主導了手性對稱性自發(fā)破缺過程。而且，所構建的手性納米螺旋陣列同時展現(xiàn)出可見光波段?強圓二色性響應?與?高g-factor特性?。因此，上述補丁焓驅動的自受限自組裝策略為手性光學超材料的理性設計與功能化應用提供了新思路。

  論文信息：Yu-Wei Sun, Zhan-Wei Li^*, Nanohelix Arrays with Giant Circular Dichroism through Patch-Enthalpy-Driven Self-Confined Self-Assembly of Janus Nanoparticles, Nano Letters 2025, 25, 11, 4540–4548.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00408