溶液中的圓偏振發光在生物成像、分子識別、水污染監測等領域具有重要應用前景。然而,溶液中手性有機分子產生的圓偏振光具有較小的不對稱發光因子,通常在10-5-10-3之間。此外,手性有機發光分子的制備涉及手性拆分,該過程繁瑣且成本高昂,不利于實現手性發光分子的廣泛應用。因此,實現非手性有機發光分子溶液產生具有高不對稱發光因子的圓偏振光具有重要意義。
圖1 復合體系圓偏振光產生示意圖與液晶組成
近期,中國科學院化學研究所分子識別與功能重點實驗室的陳傳峰研究員團隊制備了一系列由SLC1717和R/S-5011組成的手性向列相液晶(N*-LC)。通過將N*-LCs置于非手性有機發光分子溶液的后面開發了一種通用策略(圖1)。通過溶液-液晶復合體系的選擇性反射透射機制產生了發光不對稱因子超過1.5、甚至達到2.0的全色和白色圓偏振光。這種方法具有廣泛普適性,從溶液體系的角度上講,該方法適用于水溶液和有機溶液體系。從發光類型的角度上講,該方法適用于各種類型的發射光,包括熒光、磷光、熱激活延遲熒光(TADF)和多共振熱激活延遲熒光(MR-TADF)(圖2,圖3)。此外,在分子水平上,該方法避免了手性有機發光分子所需的復雜手性拆分和純化過程。在N*-LC水平上,這種方法避免了由于發光分子摻雜而造成的N*-LC有序組裝的破壞。在材料層面,與傳統光學元件相比,這些N*-LC材料更易于制備、更具成本效益。這些優勢凸顯了該復合方式在后續大規模應用中的潛力。此外,通過利用溶液體系的可逆酸堿響應和復合體系的選擇性反射傳輸機制,成功實現了圓偏振光開關和邏輯門應用(圖4)。這種通用且穩健的策略為構建圓偏振發光體系提供了新的靈感和設計理念。該工作以“Circularly polarized luminescence with high dissymmetry factors for achiral organic molecules in solutions”為題發表在《Nat. Commun.》上(Nat. Commun. 2025, 16, 2940)。文章的第一作者是中國科學院化學研究所博士研究生紀明君,共同第一作者是中國科學院化學研究所博士研究生趙文龍。該研究得到國家自然科學基金委、中華人民共和國科學技術部和北京分子科學國家研究中心的支持。
圖2 本研究中測試的非手性發光分子的結構
圖3 光譜測試結果示例
圖4 邏輯門應用
該工作是陳傳峰研究員團隊近期關于實現高不對稱因子圓偏振發光組裝體系研究的最新進展之一。在過去的兩年中,該團隊首先制備了基于硼氮的手性聚合物R/S-PBN(Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202412283)。這一聚合物自組裝后表現出了0.07的電致發光不對稱因子、9.8%的外量子效率以及36 nm的窄半峰寬。隨后,該團隊將商品化發光聚合物F8BT,R/S-5011和DBN-ICZ進行三元共組裝(Adv. Mater., 2024, 36, 2406550),由于熒光共振能量轉移(FRET)的存在,共組裝體系表現出了0.16的電致發光不對稱因子、4.6%的外量子效率和37 nm的窄半峰寬。此外,該團隊制備了一種藍色發光聚合物PFIQ,與R/S-5011進行二元共組裝后得到的共組裝體系表現出0.3的光致發光不對稱因子,并顯示圓偏振光能量轉移的性質(Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202416863)。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-58355-8
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