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  近年來，基于水凝膠電解質的水系鋅離子電池（AZIBs）由于其高安全性和穩定性在現代可穿戴和植入式設備中的潛在應用越來越受到關注。然而，傳統的水凝膠電解質仍然非常難以應用于柔性AZIBs，因為它們容易受到不可逆的機械損傷，并且在遭受不規則變形時無法與電極保持穩定的界面接觸。更嚴重的是，傳統水凝膠電解質容易在低溫下凍結導致應用場景受限。因此，將自愈性、優異的機械性能、粘附性和防凍能力等多種功能集成到單一的水凝膠電解質中，將使AZIBs在大多數使用場景下都能發揮作用，這具有重大的意義。

  武漢大學陳朝吉教授&余樂副研究員團隊聯合武漢工程大學諶偉民副教授團隊提出了一種超分子水凝膠電解質(Fe³⁺-PAA/CNF)，該水凝膠電解質通過設計Fe³⁺-羧酸鹽配位和引入防凍混合鋅鹽動態協同策略，集成了多種功能（如優異的力學性能、室溫自愈性、粘附性、高離子電導率和出色的防凍能力）以及實現了理想的電化學性能（基于該水凝膠電解質組裝的鋅對稱電池在-20 ℃下循環超過4600 h、全電池在1000圈循環后的容量保留率為88%以及軟包電池即使在低溫、彎曲和切割-再愈合等極端條件下也能進行供電）。

圖1. 基于超分子工程方法設計以及性能測試。

圖2. 實驗與理論結合研究。

圖3. 鋅枝晶生長行為以及電化學循環性能的比較

  纖維素被廣泛認為是地球上最豐富的生物聚合物。在這項工作中，CNF通過與PAA聚合物鏈中的極性基團形成強氫鍵，從而作為水凝膠的網絡修復劑（圖1a）。此外，由Fe³⁺引起的配位反應促進了水凝膠電解質中聚合物鏈之間形成氫鍵，從而進一步提高了拉伸強度和韌性（圖1b）。另外，聚合物鏈表面含有豐富的羧基，這些羧基能夠與Fe³⁺形成金屬配位鍵，從而賦予Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質自愈和粘附能力（圖1c, d）。值得注意的是，抗凍混合鋅鹽的加入使得該材料即使在-50 ℃的環境下仍然能夠實現有效的形變（圖1e）。如圖2所示，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解中的豐富羧基以及混合鋅鹽，能夠破壞水分子之間的氫鍵網絡。這一過程將有助于在低溫下阻礙有序冰晶晶格的形成，從而使Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質能夠承受超低的環境溫度。另外，豐富的羧基也能在聚合物鏈之間形成強大的氫鍵網絡，建立Zn²⁺快速遷移通道，有助于在鋅負極表面形成平行的六邊形鋅片（而不是鋅枝晶）的理想沉積形態。如圖3所示，為了更直觀地了解Zn²⁺在負極上的原位沉積行為，利用光學顯微鏡用恒流法記錄了鋅負極的形態演變過程。可以看到，E-control電解質中Zn表面腐蝕嚴重，鋅枝晶猖獗生長。相比之下，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質保持了光滑致密的Zn表面形貌，從而證實了Zn²⁺通量均勻以及抑制副反應的能力。另外，由Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質組裝的鋅對稱電池和鋅銅電池表現出了超長的循環壽命和超高的循環可逆性。如圖4所示，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質內部三維網絡結構以及豐富的羧基，使得基于該電解質組裝的全電池具有優異的電化學性能。當溫度低至-30 ℃，電流密度為2 A g^-1時，由Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質組裝的Zn||PANI全電池在循環1000次后保持著高容量保持率（88%）。水凝膠電解質由于其靈活的機械可調節性，適宜應用于構建柔性器件。本工作所制備的水凝膠電解質因具有32 mS cm^-1的高離子電導率以及自愈性、較好的粘附性和抗凍性，使得基于該凝膠電解質組裝的軟包電池即使在低溫、彎曲和切割-再愈合等極端條件下也能正常使用（圖5）。

圖4. 全電池電化學性能的比較

圖5. 柔性儲能器件中的應用潛力評價

  通過設計Fe³⁺-羧基配位和引入防凍混合鋅鹽動態協同策略，成功開發出一種集優異的力學性能、室溫自愈性、粘附性、高離子電導率和防凍性能于一體的Fe³⁺-PAA/CNF超分子水凝膠電解質，并具有理想的電化學性能。這些結果突出了金屬配體配位化學在實現可拉伸、堅韌、自愈和多功能凝膠電解質方面的巨大潛力。

  相關工作以“Coupling of Mechanical, Self-Healing, Adhesion, and High-Ion Conducting Properties in Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes of Zinc Ion Batteries via Fe³⁺-Carboxylate Coordination“發表在《Advanced Functional Materials》。本文第一作者為2022級碩士研究生林瑜和2023級博士研究生王思俊，通訊作者為陳朝吉教授、諶偉民副教授和余樂副研究員，通訊單位為武漢工程大學和武漢大學。此研究工作得到了國家自然科學基金（22461142135, 52202288）、中央高校基本科研基金（2042022kf1177, 2042023kf0178, 691000003）的資助。

  課題組網站：https://biomass.whu.edu.cn/index.htm

論文信息：Yu Lin, Sijun Wang, Jing Huang, Lu Chen, Tingting Bi, Luhe Qi, Ziyan Cai, Xuanyu Zeng, Pei Hu, Weimin Chen*, Le Yu*, Chaoji Chen*. Coupling of Mechanical, Self-Healing, Adhesion, and High-Ion Conducting Properties in Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes of Zinc Ion Batteries via Fe³⁺-Carboxylate Coordination, Adv. Funct. Mater., 2025.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202504726