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  近年來，基于水凝膠電解質(zhì)的水系鋅離子電池（AZIBs）由于其高安全性和穩(wěn)定性在現(xiàn)代可穿戴和植入式設(shè)備中的潛在應用越來越受到關(guān)注。然而，傳統(tǒng)的水凝膠電解質(zhì)仍然非常難以應用于柔性AZIBs，因為它們?nèi)菀资艿讲豢赡娴臋C械損傷，并且在遭受不規(guī)則變形時無法與電極保持穩(wěn)定的界面接觸。更嚴重的是，傳統(tǒng)水凝膠電解質(zhì)容易在低溫下凍結(jié)導致應用場景受限。因此，將自愈性、優(yōu)異的機械性能、粘附性和防凍能力等多種功能集成到單一的水凝膠電解質(zhì)中，將使AZIBs在大多數(shù)使用場景下都能發(fā)揮作用，這具有重大的意義。

  武漢大學陳朝吉教授&余樂副研究員團隊聯(lián)合武漢工程大學諶偉民副教授團隊提出了一種超分子水凝膠電解質(zhì)(Fe³⁺-PAA/CNF)，該水凝膠電解質(zhì)通過設(shè)計Fe³⁺-羧酸鹽配位和引入防凍混合鋅鹽動態(tài)協(xié)同策略，集成了多種功能（如優(yōu)異的力學性能、室溫自愈性、粘附性、高離子電導率和出色的防凍能力）以及實現(xiàn)了理想的電化學性能（基于該水凝膠電解質(zhì)組裝的鋅對稱電池在-20 ℃下循環(huán)超過4600 h、全電池在1000圈循環(huán)后的容量保留率為88%以及軟包電池即使在低溫、彎曲和切割-再愈合等極端條件下也能進行供電）。

圖1. 基于超分子工程方法設(shè)計以及性能測試。

圖2. 實驗與理論結(jié)合研究。

圖3. 鋅枝晶生長行為以及電化學循環(huán)性能的比較

  纖維素被廣泛認為是地球上最豐富的生物聚合物。在這項工作中，CNF通過與PAA聚合物鏈中的極性基團形成強氫鍵，從而作為水凝膠的網(wǎng)絡修復劑（圖1a）。此外，由Fe³⁺引起的配位反應促進了水凝膠電解質(zhì)中聚合物鏈之間形成氫鍵，從而進一步提高了拉伸強度和韌性（圖1b）。另外，聚合物鏈表面含有豐富的羧基，這些羧基能夠與Fe³⁺形成金屬配位鍵，從而賦予Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)自愈和粘附能力（圖1c, d）。值得注意的是，抗凍混合鋅鹽的加入使得該材料即使在-50 ℃的環(huán)境下仍然能夠實現(xiàn)有效的形變（圖1e）。如圖2所示，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解中的豐富羧基以及混合鋅鹽，能夠破壞水分子之間的氫鍵網(wǎng)絡。這一過程將有助于在低溫下阻礙有序冰晶晶格的形成，從而使Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)能夠承受超低的環(huán)境溫度。另外，豐富的羧基也能在聚合物鏈之間形成強大的氫鍵網(wǎng)絡，建立Zn²⁺快速遷移通道，有助于在鋅負極表面形成平行的六邊形鋅片（而不是鋅枝晶）的理想沉積形態(tài)。如圖3所示，為了更直觀地了解Zn²⁺在負極上的原位沉積行為，利用光學顯微鏡用恒流法記錄了鋅負極的形態(tài)演變過程。可以看到，E-control電解質(zhì)中Zn表面腐蝕嚴重，鋅枝晶猖獗生長。相比之下，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)保持了光滑致密的Zn表面形貌，從而證實了Zn²⁺通量均勻以及抑制副反應的能力。另外，由Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)組裝的鋅對稱電池和鋅銅電池表現(xiàn)出了超長的循環(huán)壽命和超高的循環(huán)可逆性。如圖4所示，Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)內(nèi)部三維網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)以及豐富的羧基，使得基于該電解質(zhì)組裝的全電池具有優(yōu)異的電化學性能。當溫度低至-30 ℃，電流密度為2 A g^-1時，由Fe³⁺-PAA/CNF水凝膠電解質(zhì)組裝的Zn||PANI全電池在循環(huán)1000次后保持著高容量保持率（88%）。水凝膠電解質(zhì)由于其靈活的機械可調(diào)節(jié)性，適宜應用于構(gòu)建柔性器件。本工作所制備的水凝膠電解質(zhì)因具有32 mS cm^-1的高離子電導率以及自愈性、較好的粘附性和抗凍性，使得基于該凝膠電解質(zhì)組裝的軟包電池即使在低溫、彎曲和切割-再愈合等極端條件下也能正常使用（圖5）。

圖4. 全電池電化學性能的比較

圖5. 柔性儲能器件中的應用潛力評價

  通過設(shè)計Fe³⁺-羧基配位和引入防凍混合鋅鹽動態(tài)協(xié)同策略，成功開發(fā)出一種集優(yōu)異的力學性能、室溫自愈性、粘附性、高離子電導率和防凍性能于一體的Fe³⁺-PAA/CNF超分子水凝膠電解質(zhì)，并具有理想的電化學性能。這些結(jié)果突出了金屬配體配位化學在實現(xiàn)可拉伸、堅韌、自愈和多功能凝膠電解質(zhì)方面的巨大潛力。

  相關(guān)工作以“Coupling of Mechanical, Self-Healing, Adhesion, and High-Ion Conducting Properties in Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes of Zinc Ion Batteries via Fe³⁺-Carboxylate Coordination“發(fā)表在《Advanced Functional Materials》。本文第一作者為2022級碩士研究生林瑜和2023級博士研究生王思俊，通訊作者為陳朝吉教授、諶偉民副教授和余樂副研究員，通訊單位為武漢工程大學和武漢大學。此研究工作得到了國家自然科學基金（22461142135, 52202288）、中央高校基本科研基金（2042022kf1177, 2042023kf0178, 691000003）的資助。

  課題組網(wǎng)站：https://biomass.whu.edu.cn/index.htm

論文信息：Yu Lin, Sijun Wang, Jing Huang, Lu Chen, Tingting Bi, Luhe Qi, Ziyan Cai, Xuanyu Zeng, Pei Hu, Weimin Chen*, Le Yu*, Chaoji Chen*. Coupling of Mechanical, Self-Healing, Adhesion, and High-Ion Conducting Properties in Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes of Zinc Ion Batteries via Fe³⁺-Carboxylate Coordination, Adv. Funct. Mater., 2025.

  https://doi.org/10.1002/adfm.202504726