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  在高分子網(wǎng)絡中，同時實現(xiàn)高彈性、高模量與高抗疲勞閾值對于需要承載動態(tài)應力的應用很重要。然而，這三種性質通常不可兼得：提高共價交聯(lián)密度雖能提高模量，卻會導致疲勞閾值下降；引入額外物理交聯(lián)雖可提升模量，但同時通常會引入較大的能量耗散，降低彈性。

  哈佛大學鎖志剛教授團隊通過物理鍵組成的結構域交聯(lián)超長鏈高分子（圖1），構建了一種兼具高模量、高彈性和高疲勞閾值的水凝膠材料。該高分子網(wǎng)絡的構建存在兩項原則：1.由大量物理鍵形成的結構域作為交聯(lián)點；2.超長的高分子鏈。

  大量的物理鍵形成的結構域具有中等強度：雖然單個物理鍵較弱，但結構域由多重物理鍵組成，在中等應力下足夠堅固。

  在中等應力下，結構域內的鏈幾乎不滑移，結構域整體表現(xiàn)如“硬質顆粒”。結構域外，高分子鏈柔軟、致密纏結、鏈間摩擦力低。這些特征賦予材料高模量與高彈性。

  當網(wǎng)絡中存在裂紋時，裂紋尖端的高應力誘導結構域內鏈段發(fā)生受控滑移。超長高分子鏈確保鏈可滑移而不被拔出，使得裂紋尖端的高應力能跨越多個結構域。這種應力分散機制賦予材料高疲勞閾值。

圖1 物理鍵結構域交聯(lián)的超長鏈高分子網(wǎng)絡

  2025年5月22日，該研究論文以“Unusually long polymers crosslinked by domains of physical bonds”為題，發(fā)表在Nature Communications。鮑先揚博士（哈佛大學博士后）、陳哲琪博士（哈佛大學博士后）、念國棟博士（原哈佛大學博士后，現(xiàn)任浙江大學“百人計劃”研究員）為論文共同第一作者，哈佛大學鎖志剛教授為論文通訊作者，Matthew Wei Ming Tan 博士（哈佛大學、南洋理工大學聯(lián)合博士后）、Christine Heera Ahn（哈佛大學博士生）、Yakov Kutsovsky 博士（哈佛大學駐校專家）為論文合著作者。

  作者通過超高分子量的聚乙二醇（PEG）和聚丙烯酸（PAAc）的高分子絡合（polymer complex）體系證明了這一設計（圖2）。通過捏合超高分子量（8,000,000 g/mol）的PEG、丙烯酸單體和極少量的光引發(fā)劑，形成均勻混合的“面團”。聚合過程中，極少量的光引發(fā)劑產生低自由基濃度，使得丙烯酸單體原位聚合成超長的PAAc鏈。兩種超長高分子鏈形成均勻的共混體系，PEG和PAAc鏈間形成密集的氫鍵絡合物。將這種PEG-PAAc混合物置于水中直至溶脹平衡，疏水作用與氫鍵協(xié)同驅動絡合物聚集形成物理交聯(lián)結構域，構建交聯(lián)網(wǎng)絡。最終形成的水凝膠兼具高模量、高疲勞閾值與高彈性，展現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能（圖3）。

圖2. 通過揉面團法制造彈且韌的物理結構域交聯(lián)超長鏈水凝膠

圖3. 長鏈PEG水凝膠和長鏈PEG-PAAc水凝膠的對比

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-59875-z