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  在高分子網(wǎng)絡(luò)中，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高彈性、高模量與高抗疲勞閾值對(duì)于需要承載動(dòng)態(tài)應(yīng)力的應(yīng)用很重要。然而，這三種性質(zhì)通常不可兼得：提高共價(jià)交聯(lián)密度雖能提高模量，卻會(huì)導(dǎo)致疲勞閾值下降；引入額外物理交聯(lián)雖可提升模量，但同時(shí)通常會(huì)引入較大的能量耗散，降低彈性。

  哈佛大學(xué)鎖志剛教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)物理鍵組成的結(jié)構(gòu)域交聯(lián)超長(zhǎng)鏈高分子（圖1），構(gòu)建了一種兼具高模量、高彈性和高疲勞閾值的水凝膠材料。該高分子網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建存在兩項(xiàng)原則：1.由大量物理鍵形成的結(jié)構(gòu)域作為交聯(lián)點(diǎn)；2.超長(zhǎng)的高分子鏈。

  大量的物理鍵形成的結(jié)構(gòu)域具有中等強(qiáng)度：雖然單個(gè)物理鍵較弱，但結(jié)構(gòu)域由多重物理鍵組成，在中等應(yīng)力下足夠堅(jiān)固。

  在中等應(yīng)力下，結(jié)構(gòu)域內(nèi)的鏈幾乎不滑移，結(jié)構(gòu)域整體表現(xiàn)如“硬質(zhì)顆粒”。結(jié)構(gòu)域外，高分子鏈柔軟、致密纏結(jié)、鏈間摩擦力低。這些特征賦予材料高模量與高彈性。

  當(dāng)網(wǎng)絡(luò)中存在裂紋時(shí)，裂紋尖端的高應(yīng)力誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)域內(nèi)鏈段發(fā)生受控滑移。超長(zhǎng)高分子鏈確保鏈可滑移而不被拔出，使得裂紋尖端的高應(yīng)力能跨越多個(gè)結(jié)構(gòu)域。這種應(yīng)力分散機(jī)制賦予材料高疲勞閾值。

圖1 物理鍵結(jié)構(gòu)域交聯(lián)的超長(zhǎng)鏈高分子網(wǎng)絡(luò)

  2025年5月22日，該研究論文以“Unusually long polymers crosslinked by domains of physical bonds”為題，發(fā)表在Nature Communications。鮑先揚(yáng)博士（哈佛大學(xué)博士后）、陳哲琪博士（哈佛大學(xué)博士后）、念國(guó)棟博士（原哈佛大學(xué)博士后，現(xiàn)任浙江大學(xué)“百人計(jì)劃”研究員）為論文共同第一作者，哈佛大學(xué)鎖志剛教授為論文通訊作者，Matthew Wei Ming Tan 博士（哈佛大學(xué)、南洋理工大學(xué)聯(lián)合博士后）、Christine Heera Ahn（哈佛大學(xué)博士生）、Yakov Kutsovsky 博士（哈佛大學(xué)駐校專家）為論文合著作者。

  作者通過(guò)超高分子量的聚乙二醇（PEG）和聚丙烯酸（PAAc）的高分子絡(luò)合（polymer complex）體系證明了這一設(shè)計(jì)（圖2）。通過(guò)捏合超高分子量（8,000,000 g/mol）的PEG、丙烯酸單體和極少量的光引發(fā)劑，形成均勻混合的“面團(tuán)”。聚合過(guò)程中，極少量的光引發(fā)劑產(chǎn)生低自由基濃度，使得丙烯酸單體原位聚合成超長(zhǎng)的PAAc鏈。兩種超長(zhǎng)高分子鏈形成均勻的共混體系，PEG和PAAc鏈間形成密集的氫鍵絡(luò)合物。將這種PEG-PAAc混合物置于水中直至溶脹平衡，疏水作用與氫鍵協(xié)同驅(qū)動(dòng)絡(luò)合物聚集形成物理交聯(lián)結(jié)構(gòu)域，構(gòu)建交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。最終形成的水凝膠兼具高模量、高疲勞閾值與高彈性，展現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能（圖3）。

圖2. 通過(guò)揉面團(tuán)法制造彈且韌的物理結(jié)構(gòu)域交聯(lián)超長(zhǎng)鏈水凝膠

圖3. 長(zhǎng)鏈PEG水凝膠和長(zhǎng)鏈PEG-PAAc水凝膠的對(duì)比

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-59875-z