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哈佛大學鎖志剛教授團隊 Nat. Commun.:彈且韌的物理結構域交聯(lián)超長鏈水凝膠
2025-05-23  來源:高分子科技

  在高分子網(wǎng)絡中,同時實現(xiàn)高彈性、高模量與高抗疲勞閾值對于需要承載動態(tài)應力的應用很重要。然而,這三種性質通常不可兼得:提高共價交聯(lián)密度雖能提高模量,卻會導致疲勞閾值下降;引入額外物理交聯(lián)雖可提升模量,但同時通常會引入較大的能量耗散,降低彈性。


  哈佛大學鎖志剛教授團隊通過物理鍵組成的結構域交聯(lián)超長鏈高分子(圖1),構建了一種兼具高模量、高彈性和高疲勞閾值的水凝膠材料。該高分子網(wǎng)絡的構建存在兩項原則:1.由大量物理鍵形成的結構域作為交聯(lián)點;2.超長的高分子鏈。


  大量的物理鍵形成的結構域具有中等強度:雖然單個物理鍵較弱,但結構域由多重物理鍵組成,在中等應力下足夠堅固


  在中等應力下,結構域內的鏈幾乎不滑移,結構域整體表現(xiàn)如硬質顆粒。結構域外,高分子鏈柔軟、致密纏結、鏈間摩擦力低。這些特征賦予材料高模量與高彈性。


  當網(wǎng)絡中存在裂紋時,裂紋尖端的高應力誘導結構域內鏈段發(fā)生受控滑移。超長高分子鏈確保鏈可滑移而不被拔出,使得裂紋尖端的高應力能跨越多個結構域。這種應力分散機制賦予材料高疲勞閾值。



1 物理鍵結構域交聯(lián)的超長鏈高分子網(wǎng)絡


  2025522日,該研究論文以Unusually long polymers crosslinked by domains of physical bonds為題,發(fā)表在Nature Communications鮑先揚博士(哈佛大學博士后)、陳哲琪博士(哈佛大學博士后)、念國棟博士(原哈佛大學博士后,現(xiàn)任浙江大學百人計劃研究員)為論文共同第一作者,哈佛大學鎖志剛教授為論文通訊作者,Matthew Wei Ming Tan 博士(哈佛大學、南洋理工大學聯(lián)合博士后)、Christine Heera Ahn(哈佛大學博士生)、Yakov Kutsovsky 博士(哈佛大學駐校專家)為論文合著作者。


  作者通過超高分子量的聚乙二醇(PEG)和聚丙烯酸(PAAc)的高分子絡合(polymer complex)體系證明了這一設計(圖2)。通過捏合超高分子量(8,000,000 g/mol)的PEG、丙烯酸單體和極少量的光引發(fā)劑,形成均勻混合的“面團”。聚合過程中,極少量的光引發(fā)劑產生低自由基濃度,使得丙烯酸單體原位聚合成超長的PAAc鏈。兩種超長高分子鏈形成均勻的共混體系,PEGPAAc鏈間形成密集的氫鍵絡合物。將這種PEG-PAAc混合物置于水中直至溶脹平衡,疏水作用與氫鍵協(xié)同驅動絡合物聚集形成物理交聯(lián)結構域,構建交聯(lián)網(wǎng)絡。最終形成的水凝膠兼具高模量、高疲勞閾值與高彈性,展現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能(圖3)。



2. 通過揉面團法制造彈且韌的物理結構域交聯(lián)超長鏈水凝膠



3. 長鏈PEG水凝膠和長鏈PEG-PAAc水凝膠的對比


  原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-59875-z


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