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  近期，天津大學劉文廣教授/楊建海教授團隊提出一種新穎的“溶劑極性誘導”策略，通過簡便的一鍋合成工藝，成功制備出具有優(yōu)異力學性能的超分子純兩性離子聚合物有機凝膠。通過調(diào)節(jié)二元醇類溶劑的極性，調(diào)控凝膠網(wǎng)絡(luò)中聚合物鏈之間的氫鍵和偶極-偶極相互作用，可有效調(diào)節(jié)聚兩性離子有機凝膠的力學性能。這些有機凝膠展現(xiàn)出卓越的力學性能，包括拉伸強度為1.5 MPa、斷裂伸長率為669%、韌性為3.2 MJ/m3，以及粘附強度高達506 kPa。此外，這種兩性離子聚合物有機凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的沖擊響應(yīng)性能（最大應(yīng)變硬化比達140倍，最大沖擊硬化比達450倍）和能量耗散性能（能量耗散比超過60%，在1 Hz頻率下?lián)p耗因子最大達2.0），這主要歸因于分子間的內(nèi)摩擦作用。值得注意的是，聚合物側(cè)鏈上的兩性離子基團與有機溶劑之間的協(xié)同作用，使這些有機凝膠即使在低溫環(huán)境中也能保持機械柔韌性和減震吸能能力。

  近年來，兩性離子聚合物凝膠因其獨特的結(jié)構(gòu)和性能（如出色的表面水合性、抗凍性和自黏附能力）而受到廣泛關(guān)注。然而，由于兩性離子基團與水分子之間強烈的水合作用，會削弱聚合物鏈之間的偶極-偶極相互作用，這使得兩性離子聚合物水凝膠通常表現(xiàn)出弱且脆的特性，嚴重限制了其在承重應(yīng)用中的實際應(yīng)用。目前，人們已通過多種力學增強策略（如雙網(wǎng)絡(luò)、三網(wǎng)絡(luò)、聚合物鏈纏結(jié)及強物理相互作用等）構(gòu)建出具有優(yōu)異力學性能的純兩性離子聚合物凝膠。但這些策略通常需要對聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進行精確調(diào)控，或?qū)误w結(jié)構(gòu)進行復雜的分子設(shè)計，涉及的合成過程耗時且不經(jīng)濟。值得指出的是，純兩性離子聚合物凝膠在個人防護、工業(yè)安全以及柔性電子等領(lǐng)域展現(xiàn)出獨特優(yōu)勢，特別是在自黏附與抗凍性能方面。它們出色的粘附性使其能牢固附著于多種基底表面，并可通過聚合物鏈段間的內(nèi)摩擦有效緩解沖擊與震動帶來的損傷，即便在低溫下亦能提供可靠防護，為防護材料帶來了新的發(fā)展機遇。目前尚無純兩性離子聚合物凝膠被報道用于需兼具高力學強度、優(yōu)異抗沖擊性與緩震性能的防護材料。

  天津大學劉文廣教授/楊建海教授團隊提出了一種新穎的“溶劑極性誘導”策略，成功制備出具有優(yōu)異力學性能的純超分子兩性離子聚合物有機凝膠。通過逐步調(diào)節(jié)二元醇溶劑的極性，可以有效調(diào)控這些有機凝膠的力學性能。在極性較低的溶劑中，聚合物鏈上兩性離子基團與溶劑的相互作用被削弱，從而誘導聚合物鏈之間形成更強的氫鍵和偶極-偶極相互作用，從而提升凝膠的力學性能。相較于傳統(tǒng)的化學交聯(lián)兩性離子聚合物水凝膠，這種溶劑極性誘導的兩性離子聚合物有機凝膠展現(xiàn)出強韌，高阻尼，沖擊硬化及抗凍等優(yōu)異特性（圖1）。值得注意的是，這些超分子兩性離子聚合物有機凝膠可通過一步光聚合反應(yīng)制備完成，無需任何化學交聯(lián)劑。所得兩性離子聚合物有機凝膠展現(xiàn)出優(yōu)異的力學性能，包括：拉伸強度達1.5 MPa，斷裂伸長率為669%，韌性達3.2 MJ/m3，能量耗散比達60%，粘附強度高達506 kPa（圖2-4）。此外，這種兩性離子聚合物有機凝膠因聚合物鏈段間的高內(nèi)摩擦力，展現(xiàn)出多維度的沖擊響應(yīng)與卓越阻尼性能，表現(xiàn)為應(yīng)變硬化比高達140倍、沖擊硬化比達450倍、損耗因子約為2.0（圖5-6）。最后，作者驗證了這種兩性離子聚合物有機凝膠在低溫環(huán)境下的應(yīng)用潛力（圖7）。本研究為開發(fā)兼具抗沖擊、緩震能力以及低溫適應(yīng)性的柔性防護材料開辟了新途徑。

圖1 傳統(tǒng)兩性離子聚合物水凝膠與通過溶劑極性誘導所制備的兩性離子超分子聚合物有機凝膠的對比

圖2 PCBOH有機凝膠的制備及力學性能

圖3 PCBOH有機凝膠的能量耗散性能

圖4 PCBOH有機凝膠的粘附性能

圖5 PCBOH有機凝膠的沖擊硬化與應(yīng)變速率依賴的力學性能

圖6 PCBOH有機凝膠的阻尼性能

圖7 PCBOH有機凝膠的抗凍性能

  上述研究工作以“Solvent Polarity-Induced Ultrahigh Strength Supramolecular Polyzwitterionic Organogels with Impact-Stiffening, Damping, and Anti-Freezing Properties”為題發(fā)表于《Small》，天津大學材料學院碩士生王昊倫為論文第一作者，天津大學材料學院楊建海教授為本文通訊作者。該研究得到國家自然科學基金的資助。

  原文鏈接 https://doi.org/10.1002/smll.202501737