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芬蘭坦佩雷大學(xué)郭洪爽博士 Angew :新突破 - 基于超分子硫鍵的形狀記憶驅(qū)動材料
2025-06-04  來源:高分子科技
  在智能材料設(shè)計中,非共價作用力(NCIs)正逐漸成為打破傳統(tǒng)限制、實現(xiàn)材料功能多樣化的重要工具。尤其是在液晶彈性體(LCEs)等光響應(yīng)軟材料領(lǐng)域,氫鍵因其強度與方向性常被用于構(gòu)筑可逆交聯(lián)網(wǎng)絡(luò),賦予材料自修復(fù)、可編程與動態(tài)調(diào)控等特性。然而,氫鍵受硬酸硬堿原則影響,難以兼容性元素,限制了結(jié)構(gòu)設(shè)計的自由度。為突破這一瓶頸,近年來研究者將目光投向更具調(diào)控潛力的σ-孔相互作用,如鹵鍵(XB)與硫?qū)冁I(ChB)。相比氫鍵,ChB具備獨特的分叉式配位能力與良好的方向性,且可通過選擇不同的硫?qū)僭鼐珳收{(diào)節(jié)相互作用強度,為構(gòu)建高性能、可重構(gòu)的超分子材料體系提供了全新策略。這一新興交聯(lián)手段正逐步展現(xiàn)其在光驅(qū)動、可編程與自修復(fù)軟體機器人等前沿應(yīng)用中的巨大潛力。


  近期,芬蘭坦佩雷大學(xué)郭洪爽博士在形狀記憶與光響應(yīng)驅(qū)動材料領(lǐng)域取得新進展,提出了一種基于硫?qū)冁I(Chalcogen Bonding, ChB)的超分子交聯(lián)策略,用于構(gòu)建可形變液晶彈性體(LCE)材料體系。研究中,團隊采用Aza–Michael加成反應(yīng)將液晶基元RM82、半胱胺(Cyst)與N,N-二甲氨基丙胺(Dma)聚合,同時引入含硒或含硫的ChB供體,實現(xiàn)了LCE主鏈結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑(圖1-3)。其中,Dma末端的-N(CH3)2基團作為ChB受體,能夠與SeS原子形成方向性Se/S···N硫?qū)冁I,從而誘導(dǎo)高效交聯(lián)。



1. 氫鍵,鹵鍵與硫鍵


  通過固態(tài)核磁共振(SSNMR)、拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計算,研究者系統(tǒng)分析了ChB在聚合物中的形成機制及其對分子結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與能量分布的影響。進一步的力學(xué)測試表明,這些ChB-LCE材料不僅具備良好的形狀記憶與可逆變形能力,還展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱響應(yīng)性能和較強的機械穩(wěn)定性。相比傳統(tǒng)以氫鍵或共價交聯(lián)為主的LCE體系,硫?qū)冁I因其獨特的雙σ-孔結(jié)構(gòu)與空間構(gòu)型調(diào)控能力,在動態(tài)高分子網(wǎng)絡(luò)中提供了新的設(shè)計自由度,為推動智能軟體機器人材料的可編程與可持續(xù)發(fā)展提供了全新思路。相關(guān)成果以“Supramolecular Chalcogen-Bonded Shape Memory Actuators”為題,發(fā)表在國際知名期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上。郭洪爽博士為第一作者,郭洪爽博士和于韋斯屈萊大學(xué)的Rakesh Puttreddy博士為共同通訊作者



2. 硫?qū)冁ILCE的化學(xué)成分與表征




3. 形狀記憶性能和可逆致動性能


  該工作首次系統(tǒng)驗證了硫?qū)冁I作為構(gòu)建具有可編程形變與驅(qū)動能力LCE的一種簡便而高效的策略。盡管所制備的LCE體系中同時存在大量弱C–H···H–C氫鍵(單個能量約為4 kJ/mol)及共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò),總能量遠高于單一的Se···N硫?qū)冁I,但正是這一特定非共價相互作用賦予了材料獨特的形變響應(yīng)功能。相比之下,較弱的S···N作用無法激發(fā)同樣的功能響應(yīng),進一步強調(diào)了硫?qū)冁I在調(diào)控宏觀材料性能中的關(guān)鍵地位。值得一提的是,在LCE這一納米尺度結(jié)構(gòu)復(fù)雜、分子構(gòu)型難以精準調(diào)控的體系中,Se···N硫?qū)冁I實現(xiàn)了明確的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)聯(lián),具有重要科學(xué)意義。此外,該體系具備高度模塊化特性,僅通過更換不同的ChB供體分子即可拓展材料的記憶形變或致動功能,避免了繁瑣的系統(tǒng)重構(gòu),為多功能材料設(shè)計提供了極大便利。未來,通過引入更強的Se···NTe···N作用,或?qū)⒍邊f(xié)同融合,該系統(tǒng)有望在蒸汽響應(yīng)機器人、人造肌肉、高靈敏傳感器等先進智能器件中展現(xiàn)廣闊應(yīng)用潛力。


  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202508101

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