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  細菌在公共衛生領域的泛濫、真菌在農業領域的危害，已嚴重影響了人類的日常生產和生活。已開發了可抑制微生物感染的不同形貌納米材料，但實現材料的精確合成與組裝仍然是一項巨大的挑戰。西北師范大學王榮民教授團隊等創新性地提出了一種新穎的聯合策略：通過“Graft from”RAFT介導的超分子主客體原位自組裝構建了納米環，可以最大限度地提升香草醛的抗微生物性能（圖1）。在聚合過程中，線性均聚物鏈的合成和原位自組裝同時實現，這為“graft from”RAFT介導的超分子主客體原位自組裝提供了新的見解。

  在此策略中，香草醛（VA）和甲基丙烯酸酐（MA）通過Steglich酯化反應合成甲基丙烯酸香草醛酯（VMA），β-環糊精（β-CD）和鏈轉移劑（CTA）通過Steglich酯化反應合成單支化的β-環糊精基引發劑（β-CD-CTA）（圖2）。以VMA為客體結構單元，β-CD-CTA為主體結構單元，通過“Graft from”RAFT合成β-環糊精-接枝-聚甲基丙烯酸香草醛酯（β-CD-g-PVMA_x，x=5、35、103）。在線性均聚物單鏈上，β-CD和VMA通過有機相中的超分子主客體化學原位自組裝形成納米環，實現了從線性均聚物鏈到納米環的轉變。隨著線性均聚物鏈的π-π相互作用增強，均聚物鏈的成環性減弱，實現了從納米環到納米棒的轉變。隨著β-CD與VMA之間的主客體相互作用消失，VMA與VMA之間的π-π相互作用增強，完成了非共價鍵相互作用的動態調節。當通過“Graft from”RAFT聚合合成初級結構的線性均聚物鏈時，超分子主客體原位自組裝成二級結構的納米環，增強了客體的水溶性，納米環對抗菌性能的貢獻顯著（圖3）。

圖1. 通過主客體相互作用將環糊精接枝的聚合物單鏈自組裝成納米環

圖2. β-CD-g-PVMA_x的合成流程

圖3. （a）25 °C時主體（β-CD-CTA），客體（VMA）和主客體相互作用的β-CD-g-PVMA₅在H₂O中的狀態，（b）VMA和β-CD-g-PVMA_x對E. coli和S. aureus的抗菌活性，（c）不同濃度的β-CD-g-PVMA₅對L-929細胞存活率的影響，（d）β-CD-g-PVMA₅的抗菌機制，（e）在48 h、72 h和96 h，VMA和β-CD-g-PVMA₅對B. cinerea的抗真菌率

  總之，通過“Graft from”RAFT溶液聚合，主客體結構單元（β-CD-CTA和VMA）成功合成了初級結構的線性均聚物鏈。同時，線性均聚物鏈通過主客體相互作用和π-π相互作用，成功原位自組裝成二級結構的納米環和納米棒。值得注意的是，通過調節聚合度可控制非共價鍵相互作用。由于主客體相互作用占主導地位，低聚合度展現出顯著優勢，這有利于抗菌性能。由于π-π相互作用和疏水效應占主導地位，高聚合度表現出較差的抗菌性能。通過設計納米環和納米棒，該策略旨在實現主客體相互作用與π-π相互作用之間的轉化效應，進而動態調節抗菌性能。

  該成果以“Cyclodextrin-Grafted Poly(vanillin) Antimicrobial Bio-Nanohoops via “Graft From” RAFT and Supramolecular Host-Guest Chemistry”為題發表在高分子科學頂級期刊Macromolecules上。本文第一作者為西北師范大學碩士研究生李軍，通訊作者為王榮民教授和宋鵬飛教授，通訊單位為西北師范大學生態功能高分子材料教育部重點實驗室。

  該成果得到國家自然科學基金（21865030，22161040）等資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01823

作者介紹

第一作者：李軍，西北師范大學2022級碩士研究生。研究聚焦于RAFT聚合介導的超分子主客體原位自組裝制備多層次結構生物基聚合物抗菌材料，在高分子多層次結構功能材料領域取得了一系列成果。目前以第一作者身份在“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國際權威期刊發表SCI論文5篇；申請國家發明專利1件。

宋鵬飛，西北師范大學教授，博士生導師。2015年獲西北師范大學青年教師教學技能大賽三等獎，連續5屆獲學院教師教學技能大賽獎勵，多次榮獲全國競賽優秀指導教師。2016年入選西北師范大學“雙星計劃”，2017年獲教育廳級教學成果獎，2018年獲甘肅省教學成果二等獎。2020年獲甘肅省高等學校青年教師成才獎。主要從事開環聚合反應、富硫聚合物制備、電催化NRR反應、COF材料等相關研究。先后在“Macromol. Rapid Commun.”、“Chem. Commun.”、“ACS Appl. Mater. Interfaces”、“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國內外學術刊物發表SCI論文50多篇；獲授權發明專利14項。已主持國家自然科學基金項目2項、甘肅省科技支撐計劃項目1項、甘肅省自然科學基金項目1項、隴原人才計劃項目1項、中國科協“海智計劃“甘肅基地海智特色示范項目、蘭州市創新人才計劃等科研人才項目。

王榮民，西北師范大學教授（二級），博士生導師。甘肅省教學名師；寶鋼教育基金會優秀教師獎獲得者；甘肅省青年科技獎獲得者；甘肅“五四”青年獎獲得者；甘肅省“333人才工程”第一、二層次人選。入選教育部“新世紀優秀人才支持計劃”。主要從事環境功能材料相關研究，包括：環境功能材料的制備與應用、天然高分子的功能化與再利用、新型功能高分子材料的合成與性能。先后在“J Am Chem Soc”、“Angew Chem”、“Macromolecules”等國際國內重要學術刊物上發表論文300余篇；申請國家發明專利80余件；鑒定成果4項。獲省級科技進步三等獎3項。轉讓應用成果8項并取得很高的經濟效益。主持研究6項國家自然科學基金項目和1項教育部重點項目，參加多項國家自然科學基金項目，其中1項為國家自然科學重點項目；主持過多項省自然科學基金項目、教育廳基金項目和省環保局項目；教育部創新團隊主要成員。主編《科技信息檢索與論文寫作》線上課程（智慧樹、甘肅高等教育智慧教育與超星學習通等平臺）已有800多所學校使用，并入選“國家級線上一流課程”。