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  生命體內(nèi)DNA分子鏈超螺旋構(gòu)象的折疊/展開過程是控制其超高密度生物信息存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)錄的基本構(gòu)象行為。將這類納米尺度的動(dòng)態(tài)構(gòu)象行為擴(kuò)展至宏觀材料體系或可實(shí)現(xiàn)某些特殊性能與功能，但目前鮮有相關(guān)探索性的工作報(bào)道。為此，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院微粘控團(tuán)隊(duì)（負(fù)責(zé)人為王宇研究員）提出了一種受DNA啟發(fā)的材料進(jìn)化新策略，即通過程控加捻調(diào)制的預(yù)拉伸聚烯烴薄膜的自屈曲“內(nèi)卷”行為，成功設(shè)計(jì)和制備出了一種多功能的超螺旋構(gòu)象纖維（supercoiled conformational fibers, SCFs）。這種仿DNA的超螺旋構(gòu)象纖維不僅具有獨(dú)特的多尺度微觀扭曲結(jié)構(gòu)演化機(jī)制，同時(shí)還展現(xiàn)出多種聚烯烴以前不具備的重要性能，比如，具有宏觀超大彈性變形能力（900 ± 50%）、接近金屬水平的力學(xué)強(qiáng)度（330 ± 30 MPa）、超高扭轉(zhuǎn)能量?jī)?chǔ)存密度（16.1 ± 0.6 kJ·kg^-1）、在適當(dāng)刺激下的扭曲能量釋放能力，以及通過材料構(gòu)象展開來實(shí)現(xiàn)能量耗散與緩沖軟著陸等功能。上述工作最近發(fā)表在Advanced Materials上，碩士研究生趙咨宇為本文的第一作者，傅雪薇副研究員、楊偉教授和王宇研究員為共同通訊作者。該工作得到了南開大學(xué)劉遵峰教授的指導(dǎo)和幫助。

圖1. 模仿DNA“內(nèi)卷”的超螺旋構(gòu)象纖維（SCFs）的制備策略及微觀結(jié)構(gòu)。

  DNA分子鏈產(chǎn)生超螺旋構(gòu)象結(jié)構(gòu)的根本原因是因?yàn)樗哂泻芨叩姆肿觾?nèi)應(yīng)力和內(nèi)粘附力，相似的，本工作基于預(yù)拉伸聚烯烴保鮮膜的受控加捻操作引入了極高的材料內(nèi)應(yīng)力，并借助內(nèi)應(yīng)力誘導(dǎo)的自曲屈服內(nèi)卷行為成功實(shí)現(xiàn)了宏觀材料的多級(jí)超螺旋與構(gòu)象折疊行為調(diào)控。SCFs加工制備的關(guān)鍵在于受控加捻，它指的是在加捻的同時(shí)控制兩末端的軸向約束力并以一定速度相互靠近。受控加捻過程中加捻速度與末端靠近速度的控制對(duì)于SCFs的成功制備至關(guān)重要。它決定了加捻過程中纖維軸向內(nèi)應(yīng)力的變化情況，而軸向內(nèi)應(yīng)力的大小又決定了纖維是否滿足自屈曲準(zhǔn)則，進(jìn)而影響超螺旋的具體形態(tài)和種類。作者們通過流變儀程序化設(shè)定了4種不同的加捻模式，對(duì)應(yīng)不同的軸向內(nèi)應(yīng)力變化情況。最終發(fā)現(xiàn)，加捻過程中始終存在內(nèi)應(yīng)力的模式（緩慢同步模式、階梯模式）更有利于成功制備SCFs。具體見圖1。

圖2. SCFs表現(xiàn)出超大應(yīng)變的彈性拉伸行為，即超級(jí)類熵彈行為。

SCF陣列的超級(jí)類熵彈行為演示

  SCFs一個(gè)最明顯的特征是其宏觀形態(tài)與力學(xué)行為都與微觀聚合物分子鏈的卷曲構(gòu)象和熵彈行為十分相似（這也是其被稱作超螺旋構(gòu)象纖維的根本原因）。作者通過Langvein方程擬合，證明了SCF拉伸與分子鏈熵彈拉伸行為的相似性，所以將SCF的這種拉伸-回彈特性稱為類熵彈行為，并進(jìn)一步研究了SCFs拉伸過程中拉伸力與溫度的標(biāo)度關(guān)系，揭示了其拉伸力學(xué)行為的物理本質(zhì)是分子鏈熵彈性與晶體普彈性的協(xié)同作用。SCFs可以通過類熵彈行為使一些本征不具有彈性的材料（如LDPE）獲得明顯的宏觀彈性（即實(shí)現(xiàn)了材料性能“進(jìn)化”），它可以被看作除化學(xué)交聯(lián)彈性體、物理交聯(lián)彈性體之外的一種新型彈性體。這種SCF彈性體具有高模量、大彈性區(qū)間、高損耗等特點(diǎn)，見圖2。

圖3. SCFs無外約束下的構(gòu)象自穩(wěn)定機(jī)制、扭曲儲(chǔ)能（UTES）以及受激釋能等特性。

SCFs的磁力受激釋能

  研究還發(fā)現(xiàn)，SCFs具有獨(dú)特的構(gòu)象自穩(wěn)定機(jī)制，其關(guān)鍵在于線團(tuán)末端的力學(xué)平衡。通過特定刺激（重力、磁力、溫度等）可以破壞其構(gòu)象自穩(wěn)定狀態(tài)，從而釋放儲(chǔ)存在其內(nèi)部的能量。SCFs這種自穩(wěn)定與受激釋能特性使其成為一種理想的無需外力約束的扭曲儲(chǔ)能材料。作者通過先進(jìn)動(dòng)態(tài)流變儀，成功測(cè)量了SCFs解捻過程中的扭矩、轉(zhuǎn)速等輸出信號(hào)，并由此計(jì)算出了SCFs的能量密度與儲(chǔ)能效率。發(fā)現(xiàn)SCFs的扭曲儲(chǔ)能密度與效率在現(xiàn)有扭曲儲(chǔ)能材料中都處于比較優(yōu)秀的水平，特別的，LDPE-SCF的扭曲儲(chǔ)能密度在所測(cè)的多種高分子扭曲儲(chǔ)能材料中處于最高水平，高達(dá)16 kJ/kg。詳情請(qǐng)見圖3。

圖4. LDPE-SCF可能經(jīng)歷的多尺度凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)微觀扭曲演化和自增強(qiáng)行為。

  作者進(jìn)一步通過研究LDPE膜在受控加捻過程中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)演化情況，提出了一種可能的多級(jí)扭曲結(jié)構(gòu)模型來解釋LDPE-SCF超高扭曲儲(chǔ)能密度的物理機(jī)制。該機(jī)制認(rèn)為，LDPE-SCF的超高扭曲儲(chǔ)能密度很大一部分來源于其晶區(qū)扭曲產(chǎn)生的普彈性儲(chǔ)能，而非分子鏈尺度的熵彈性儲(chǔ)能。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)了解捻后的LDPE-SCF強(qiáng)度遠(yuǎn)高于初始的LDPE膜，說明在受控加捻過程中經(jīng)歷了復(fù)雜的材料自增強(qiáng)過程，比如晶區(qū)的完善、非晶區(qū)系帶分子數(shù)量密度的增加等。這一點(diǎn)通過其結(jié)晶聚集態(tài)結(jié)構(gòu)的演變可以得到解釋。這說明受控加捻過程本身可以作為一種材料自增強(qiáng)的手段來理解，見圖4。

圖5. SCFs的緩沖吸能特性及其在軟著陸等大規(guī)模工程應(yīng)用中的潛力演示。

SCFs的緩沖作用（左）與普通纖維（右）的對(duì)比

  研究還發(fā)現(xiàn)SCFs在纖維構(gòu)象展開的過程中，具有極強(qiáng)的能量吸收能力。為此，作者還對(duì)SCFs的緩沖能力進(jìn)行了表征，通過重物下落實(shí)驗(yàn)和重物沖擊實(shí)驗(yàn)均證明了其優(yōu)異的構(gòu)象展開吸能特性。受此啟發(fā)，進(jìn)一步探索了其可能的工程實(shí)際應(yīng)用。比如，設(shè)計(jì)高性能SCFs用于航空航天返回艙的降落緩沖、高樓斷電情形下的緊急逃生系統(tǒng)等，并借助重物下落撞擊雞蛋（類比生命）的演示實(shí)驗(yàn)證明了其在緊急情況下高樓逃生、重物軟著陸等場(chǎng)景中的實(shí)際應(yīng)用潛力，見圖5。

  文獻(xiàn)詳情：

  Z. Zhao,J. Yang, W. Cai, G. Wen, Z. Zhu, Z. Liu, X. Fu, Z. Cao, Z. Liu, W. Yang, Y. Wang, Materials Evolution by Programmed Twisting: a DNA-Inspired Ultrastrong Supercoiled Conformational Fiber for Energy-Storage and Buffering. Adv. Mater. 2025, 2503330.

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202503330