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  全球塑料產(chǎn)量的急劇攀升正引發(fā)日益嚴(yán)峻的環(huán)境問題，這使開發(fā)塑料的可持續(xù)替代材料成為當(dāng)前材料領(lǐng)域的重要方向。除塑料基體外，塑料的豐富色彩通常依賴合成染料或顏料，其存在生產(chǎn)過程能耗高、影響塑料再生利用等問題。盡管結(jié)構(gòu)色材料可避免傳統(tǒng)著色劑的環(huán)境問題，但現(xiàn)有技術(shù)難以有效兼顧塑料的高機(jī)械強(qiáng)度、便捷加工性、廣泛可調(diào)的結(jié)構(gòu)色。

  東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團(tuán)隊前期圍繞聚合物材料的強(qiáng)韌化開展了一些工作：基于氫鍵調(diào)控策略構(gòu)筑了高強(qiáng)韌纖維素醚/聚甲基丙烯酸超分子水凝膠，并以此為基礎(chǔ)制得兼具高強(qiáng)高模和水塑任意成形的“綠色”塑料(Adv. Mater. 2022, 34, 2201065；Adv. Sci. 2024, 11, 2405301)；通過在合適的彈性體基質(zhì)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵，構(gòu)筑了兼有高機(jī)械性能、高離子電導(dǎo)率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體(Adv. Mater. 2023, 35, 2211342)；基于多級相結(jié)構(gòu)調(diào)控開發(fā)了一種在復(fù)雜水環(huán)境和空氣中均具有極高強(qiáng)度和韌性的“兩棲”聚合物材料(Adv. Mater. 2024, 36, 2307290)；基于水介導(dǎo)的相分離演化策略制備高機(jī)械強(qiáng)度且室溫可再加工的聚合物材料(Matter 2025, 8, 102099)。

  東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團(tuán)隊近期提出一種基于分子相互作用調(diào)控策略，該工作利用纖維素衍生物——羥丙基纖維素(HPC)的膽甾型液晶特性，通過引入天然小分子檸檬酸(CA)作為強(qiáng)氫鍵供體，成功制備出可食用、具有明亮結(jié)構(gòu)色且機(jī)械性能優(yōu)異的塑料替代品。具體而言，HPC在溶液中自組裝形成膽甾型液晶結(jié)構(gòu)從而產(chǎn)生結(jié)構(gòu)色，但干燥后螺旋結(jié)構(gòu)塌縮導(dǎo)致透明化；CA通過與HPC形成強(qiáng)氫鍵而進(jìn)入膽甾相結(jié)構(gòu)，從而有效抑制了室溫干燥過程中HPC膽甾相結(jié)構(gòu)螺距的顯著收縮，最終得到在可見光全光譜中具有線性可調(diào)的全天然結(jié)構(gòu)色塑料 (圖1)。

圖1. 可食用結(jié)構(gòu)色塑料的設(shè)計、制備與展示

  HPC和CA之間的強(qiáng)氫鍵作用不僅抑制了脫水后HPC膽甾型液晶結(jié)構(gòu)的塌縮，同時有助于材料機(jī)械性能的提升(圖2)。SEM和SAXS結(jié)果顯示了CA的引入導(dǎo)致結(jié)構(gòu)色塑料的螺距相比于純HPC薄膜明顯增大。反射光譜進(jìn)一步表明，當(dāng)塑料中CA含量從12 wt%增加至16 wt%，其反射波長從434 nm紅移至691 nm，且CA含量與塑料的反射波長之間具有良好的線性關(guān)系，這為精確調(diào)節(jié)HPC基塑料的結(jié)構(gòu)色提供了支撐。此外，與純HPC薄膜相比，HPC/CA塑料的楊氏模量和拉伸斷裂強(qiáng)度顯著提高，這可歸因于CA的物理交聯(lián)效應(yīng)。其中，HPC/CA塑料的楊氏模量高達(dá)1.6 GPa，斷裂強(qiáng)度高達(dá)72 MPa，可媲美大多數(shù)商用塑料。

圖2. 塑料的結(jié)構(gòu)色與機(jī)械性能表征

  通過低場核磁和紅外光譜深入揭示了CA穩(wěn)定結(jié)構(gòu)色和增強(qiáng)機(jī)械性能的分子基礎(chǔ)（圖3）。CA作為強(qiáng)氫鍵供體，通過羧基與HPC鏈上的醚鍵形成強(qiáng)氫鍵，插入到膽甾相螺旋結(jié)構(gòu)中限制了分子鏈運動（低場核磁氫譜顯示質(zhì)子受限增強(qiáng)），起到了物理交聯(lián)點的作用，從而顯著提升了材料的機(jī)械強(qiáng)度。紅外光譜及二維相關(guān)分析進(jìn)一步揭示了HPC/CA水溶液干燥過程的分子機(jī)制以及CA-HPC間氫鍵的關(guān)鍵主導(dǎo)作用。

圖3. HPC/CA結(jié)構(gòu)色塑料形成的分子機(jī)制

  HPC/CA結(jié)構(gòu)色塑料具有優(yōu)異的可持續(xù)加工及回收性能（圖4）。得益于HPC/CA水溶液的剪切變稀特性，可以通過3D打印技術(shù)實現(xiàn)復(fù)雜圖案的加工；此外，還可以通過注塑、折紙等方式加工得到復(fù)雜的立體結(jié)構(gòu)。與此同時，由于HPC/CA結(jié)構(gòu)色塑料的氫鍵基超分子結(jié)構(gòu)，其可以在水的輔助下進(jìn)行便捷回收，且回收的HPC/CA塑料機(jī)械性能和結(jié)構(gòu)色基本不變。

圖4. HPC/CA塑料的可持續(xù)加工及回收性能

  以上研究成果近期以“Edible Structurally Colored Plastics”為題發(fā)表在《ACS Nano》上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生馬旭為文章第一作者，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。

  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助與支持，德國于利希中子散射中心(JCNS)吳寶虎博士也參與了該研究。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c05346