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    繼通過構建多對電子循環(huán)體系，成功實行了低溫(80℃)條件下甲烷選擇氧化制備甲醇(J. Am. Chem. Soc., 128(2006) 16028)后，大連化物所包信和研究員領導的“界面和納米催化”研究組在甲烷直接活化的基礎研究方面又取得了新進展。通過與美國西太平洋國家實驗室合作，采用高場固體核磁技術，直接對真實催化劑進行研究，獲得了完整的固體催化劑活性中心結構的信息。相關結果發(fā)表在最新一期的《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722)。美國《化學和工程新聞》對這一工作予以了高度的關注，在最近一期的科技集錦(C&E News, Science & Technology Concentrates)中予以轉摘，并給與較高評價。

 

    甲烷是天然氣的主要成分，其高效活化和選擇轉化是催化，乃至化學領域的一大難題，長期以來一直受到研究工作者的廣泛關注和重視。 1993年，大連化物所科學家首次報道了甲烷在無氧條件下在金屬擔載的分子篩催化劑作用下直接活化轉化制備基礎化工原料芳烴和同時獲得氫氣的甲烷芳構化過程，引起了國內(nèi)外廣泛的關注。多年來，大連化物所研究人員在理論和應用的多個方面進行了廣泛、深入的研究，取得了出色的研究成果。相關成果2005年獲得國家自然科學二等獎。近年來，包信和研究員帶領的研究小組在催化劑結構、反應機理和新催化劑研發(fā)等方面進行了大量細致、深入的研究。

 

    最近，該研究組的鄭珩同學和馬丁博士與美國西太平洋國家實驗室合作，首次在高場固體核磁(900 MHz)下，對催化劑表面的Mo物種利用95Mo NMR技術進行了直接觀察。結果表明，在Mo/ZSM－5催化劑制備過程中，Mo物種將和分子篩的酸中心發(fā)生強相互作用，形成一種具有強相互作用的Mo-O-Al物種，這一物種與處于弱相互作用狀態(tài)的氧化鉬微晶體存在一個平衡關系。當催化劑Mo含量較低時，催化劑表面以Mo-O-Al物種為主，而當催化劑Mo含量較高時，氧化鉬微晶體成為優(yōu)勢物種。通過與催化活性的關聯(lián)，得出了處于交換位的Mo-O-Al物種是甲烷直接轉化反應的活性中心的結論。這一結果對認識和理解該催化反應活性中心的結構以及催化作用機理，以及發(fā)展高效催化劑具有重要指導作用。這一研究是首次利用高場95Mo NMR對真實催化劑體系進行研究的成功范例，展示了高場核磁在解決傳統(tǒng)上難以觀察的原子核(如Mo, Ag, Ti等)的化學問題，特別是涉及到真實催化體系中相關科學問題的巨大威力。