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  近日，鄭州大學(xué)材料物理教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的史志鋒副教授等人與吉林大學(xué)合作，在新型鈣鈦礦基發(fā)光器件方面取得新進(jìn)展，成功制備出高效穩(wěn)定的全無(wú)機(jī)鈣鈦礦綠光LED，該器件表現(xiàn)出非常優(yōu)異的工作穩(wěn)定性。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《納米快報(bào)》上。

  鈣鈦礦材料最初引起人們的廣泛關(guān)注是在新型太陽(yáng)能電池領(lǐng)域，在短短的幾年內(nèi)鈣鈦礦基太陽(yáng)能電池已實(shí)現(xiàn)超過(guò)22%的轉(zhuǎn)換效率，展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。但是，受限于鈣鈦礦薄膜較差的成膜特性以及相對(duì)較低的熒光量子效率，其在發(fā)光、顯示以及激光領(lǐng)域的發(fā)展一直比較緩慢。同時(shí)，穩(wěn)定性不高也一直制約著傳統(tǒng)有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料在光電器件中的應(yīng)用。為了克服以上困難，研究人員嘗試采用全無(wú)機(jī)鈣鈦礦CsPbBr3量子點(diǎn)作為發(fā)光層來(lái)改善器件的發(fā)光性能。該新型量子點(diǎn)體系采用簡(jiǎn)單的低溫溶液方法制備，熒光量子效率超過(guò)85%，較傳統(tǒng)的鎘系量子點(diǎn)具有更高的發(fā)光純度。

圖1：（a）CsPbBr3量子點(diǎn)的透射電子顯微鏡照片，插圖為單個(gè)CsPbBr3量子點(diǎn)高分辨透射電鏡圖；（b）CsPbBr3量子點(diǎn)的尺寸分布圖；（c）CsPbBr3量子點(diǎn)的能量色散譜圖；（d）CsPbBr3量子點(diǎn)薄膜的X射線衍射圖；（e）CsPbBr3量子點(diǎn)溶液的光發(fā)射和吸收譜，以及n-MgZnO和p-MgNiO薄膜的吸收譜；（f）CsPbBr3量子點(diǎn)溶液的瞬態(tài)熒光曲線。

圖2：（a）上方為p-MgNiO/CsPbBr3/n-MgZnO/n+-GaN異質(zhì)結(jié)器件的制備流程圖，下方為每一層所對(duì)應(yīng)的掃描電子顯微鏡表面形貌圖；（b）器件結(jié)構(gòu)示意圖；（c）整個(gè)器件結(jié)構(gòu)的斷面掃描電子顯微鏡照片；（d）該多層異質(zhì)結(jié)夠的簡(jiǎn)化能帶示意圖。

圖3：（a）該發(fā)光器件的電流密度-電壓曲線以及亮度-電壓曲線；（b）器件在不同電壓下的電致發(fā)光譜以及6伏驅(qū)動(dòng)電壓下的發(fā)光照片；（c）器件的電流效率-電壓曲線以及外量子效率-電壓曲線；（d）器件的色坐標(biāo)圖，以及器件工作時(shí)照亮“鄭州大學(xué)”logo的實(shí)物圖。（e）實(shí)驗(yàn)證實(shí)：鈣鈦礦綠光LED可用于激發(fā)CdSe量子點(diǎn)的熒光發(fā)射；（f）鈣鈦礦LED的發(fā)光區(qū)域在不同驅(qū)動(dòng)電壓下的顯微鏡照片，用于評(píng)價(jià)器件的發(fā)光均勻性。

圖4：（a）工作電壓為8伏時(shí)，鈣鈦礦LED的發(fā)光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化；（b）鈣鈦礦LED連續(xù)工作10小時(shí)下的發(fā)光強(qiáng)度衰減曲線，插圖顯示在不同工作時(shí)間內(nèi)的器件發(fā)光照片；（c）鈣鈦礦LED連續(xù)工作10小時(shí)內(nèi)電致發(fā)光譜的演變。

  對(duì)于鈣鈦礦LED而言，工作穩(wěn)定性是限制其走向?qū)嵱没年P(guān)鍵。而目前已報(bào)道的鈣鈦礦基LED均是采用有機(jī)或聚合物材料作為電荷注入層，其本身的不穩(wěn)定性不利于器件在大電流下的長(zhǎng)時(shí)間工作。鄭州大學(xué)材料物理教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的史志鋒等人創(chuàng)新性地采用無(wú)機(jī)氧化物半導(dǎo)體作為電荷注入層，首次制備出基于CsPbBr3量子點(diǎn)的全無(wú)機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)（p-NiMgO/CsPbBr3/n-MgZnO/n+-GaN），該器件的亮度可達(dá)3809 cd/m2，外量子效率約為2.39%。更重要的是，該多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)器件在無(wú)封裝、空氣環(huán)境條件下，可在直流驅(qū)動(dòng)下連續(xù)工作10小時(shí)以上，其工作穩(wěn)定性要大大優(yōu)于采用傳統(tǒng)聚合物材料（如PCBM、PEDOT等）作為載流子注入層的鈣鈦礦LED報(bào)道。該器件結(jié)構(gòu)既可以充分發(fā)揮CsPbBr3量子點(diǎn)材料高光學(xué)增益的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，又能結(jié)合Zn(Mg)O、Ni(Mg)O系薄膜材料工藝成熟、導(dǎo)電穩(wěn)定和結(jié)晶特性良好等優(yōu)點(diǎn)，對(duì)于新型鈣鈦礦LED的研制及其電致發(fā)光的物理機(jī)制研究具有重要意義。這對(duì)未來(lái)高穩(wěn)定性鈣鈦礦基LED的設(shè)計(jì)與發(fā)展提供了新的思路，有望推動(dòng)其產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。

  該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金以及鄭州大學(xué)優(yōu)秀青年教師發(fā)展基金等項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.6b04116