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  近日，南方科技大學化學系何鳳副教授課題組在聚合物太陽電池領域取得重要研究進展，該成果發表在著名國際學術期刊Cell 旗下姐妹刊《Joule》，論文題目為“A Chlorinated π-Conjugated Polymer Donor for Efficient Organic Solar Cells”。這一研究工作主要由課題組陳暉博士和碩士生胡志明（共同第一作者）完成，南方科技大學為第一完成單位，何鳳副教授為唯一通訊作者。

  有機太陽電池因具有可溶液加工、輕質量、制備柔性器件和低成本制備等優勢，近來成為研究熱點。傳統的方法通過引入氟（F）原子提升有機太陽電池的開路電壓和效率。近三年來，何鳳副教授課題組另辟蹊徑，通過氯（Cl）原子取代策略，進一步調節材料體系的能級分布和薄膜形貌，最終實現了該類氯取代聚合物效率和穩定性的雙重提高。與氟代策略相比，具有較大原子半徑的氯原子也具有強的電負性，可在更大范圍內調劑分子的能級結構，同時氯取代中間體往往在化學合成上更加高效簡單，可大幅降低材料成本；氯原子還具有氟原子不具備的空的3d軌道，可賦予其和給電子單元或者共軛體系更強的相互作用，能有效調節氯取代聚合物材料的薄膜聚集形貌、分子取向及穩定性，作為模型分子研究有機光電器件中的基本物理現象。基于氯取代策略，何鳳副教授課題組設計和合成了新的氯取代聚合物PBT4T-Cl，通過在主鏈結構聯噻吩其中的一個噻吩上引入氯原子精確調控聚合物的能級，提高器件的開路電壓和效率。與不含氯原子的聚合物相比，以PBT4T-Cl制備的有機太陽電池表現出高的開路電壓和填充因子，能量轉換效率達到11.18%，是含氯富勒烯太陽電池體系最高效率之一。更為重要的是，基于PBT4T-Cl制備的有機太陽電池具有更好的器件穩定性，其器件效率在通過50天儲存后仍高于8%，相對于不含氯的聚合物效率穩定性具有超過30%的提高。該研究通過氯原子的引入同時提高了器件效率和穩定性，對未來聚合物給體分子的設計以及如何優化有機太陽電池的綜合性能提供了新的思路和方法，驗證了氯取代設計合成策略在推動有機太陽電池的發展中具有重要指導意義。

  設計高效的給體材料，如何既要保證開電壓的提升又能同時獲得較高的短路電流，這是氯取代材料在設計和合成上的難點和關鍵。何鳳課題組通過在氯取代給體材料方面多年的研究積累，在本研究中通過選擇具有強的分子間相互作用的苯并噻二唑/四聚噻吩共聚物骨架結構，并選擇性地在四聚噻吩中間聯噻吩位置上引入一個氯原子，合成了該類材料新成員PBT4T-Cl，該氯取代使聚合物材料HOMO能級下降了0.14 eV，但是光譜只輕微藍移了8 nm，這樣在保證開路電壓提升的同時也有效地保持該體系高的短路電流；再加上氯原子空的3d軌道，通過其和給電子單元或者共軛體系中孤電子對的相互作用，可賦予活性層中組分間更強的分子間相互作用，能有效調節氯取代聚合物材料的聚集形貌及薄膜穩定性，加強器件中電荷的傳輸提高填充因子，同時實現器件效率和穩定性的提高。在材料合成上也能實現實驗室克級合成和放大制備，氯取代賦予的材料成本的有效降低以及器件效率和穩定性的加強，能夠有效推動該類聚合物材料在有機太陽電池的商業化應用，促進領域快速向前發展。

圖2. PBT4T-Cl的合成路線

圖3. 聚合物的穩態光電性能：A）聚合物太陽電池的電流-電壓 (J-V) 曲線；從圖中可以看出氯取代后，PBT4T-Cl器件的開路電壓明顯提升，短路電流很輕微的降低，能量轉換效率為11.18%，開路電壓為0.80 V，短路電流為18.71 mA cm-2，填充因子為74.60%。B）對應器件的外量子效率 (EQE)；C）對應活性層的吸收光譜。

  通過EQE響應圖譜發現PBT4T-Cl器件在500-700 nm區間幾乎全接近80%的EQE值，計算的積分電流為18.14 mA cm-2，符合電流-電壓的測試的短路電流值誤差。

圖4. 聚合物混合膜的掠入射廣角X射線譜（GIWAX）：A）PBT4T:PC71BM的GIWAX衍射圖；B）PffBT4T-2OD:PC71BM的GIWAX衍射圖；C）和D）為面外（out-of-plane）和面內（in-plane）的線剖面圖。

  從A和B可知兩種高效的材料都有很好的面朝上（face-on）取向，根據C和D圖中計算的半峰寬可知，PBT4T-Cl的半峰寬更窄，說明氯取代后結晶性增強，進一步加強了分子間的π-π相互作用。

圖5. 聚合物太陽電池的壽命測試：A), B), C)和D)分別表示開路電壓，短路電流，填充因子和轉換效率隨時間的變化。在壽命測試中，PBT4T-Cl器件的開路電壓一直很穩定，說明氯取代后加強了材料本身和混合薄膜的穩定性。對比實驗表明PBT4T-Cl器件具有更好的穩定性。

  本工作中的GIWAXS實驗得到了美國阿貢國家實驗室陳偉教授的幫助。本項研究的開展得到了南方科技大學科研啟動經費、國家青年千人項目、國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和深圳市科創委的經費支持。

  何鳳副教授課題組致力于有機共軛高分子材料的設計與合成工作，并在超分子自組裝、有機聚合物太陽能電池及有機共軛高分子光電等多個方向上拓展其應用。課題組自成立以來，已在Nat. Commun., Joule, ACS. Energy Lett., Chem. Mater., Macromolecules等領域內頂尖刊物上發表論文多篇，其中2篇被選為雜志封面。

  論文鏈接：https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30229-0