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  納米尺度上控制材料的組成、結構、形貌，進而實現材料性能強化、多元及智能是一項具有挑戰性的工作。核殼結構作為材料異質化的有效手段，可將組成、性能及結構各異的內核與殼層協同組合。核與殼之間有效物質和能量相互作用，很大程度上依賴于對殼層組成、結構和厚度的精確調控。當前，核殼結構雜化納米材料已經在光電、催化及傳感器等領域顯示出應用優勢。簡單、高效且適用范圍廣泛的納米材料可控包覆途徑一直是功能納米材料領域的重要發展方向。

  近日廈門大學材料學院戴李宗教授課題組在無機與聚合物界面精確調控技術方面的研究取得重要進展。相關成果“Predictable Particle Engineering: Programming the Energy Level, Carrier Generation, and Conductivity of Core?Shell Particles”發表于Journal of the American Chemical Society (2018, 140, 7629?7636)。

  戴李宗教授課題組發展了鄰苯二酚-無機表面高效結合與B-N配位協同驅動下硼酸酯聚合物對無機納米材料的可控包覆新方法，實現了聚合物殼層對組成、尺寸、形狀各異的納米材料內核在1-50 nm范圍內的精確可控和可預測包覆（見圖1、2）。從實驗和理論上揭示了無機半導體內核與硼酸酯殼層之間物質和能量交換對核殼結構雜化材料能級、載流子生成、傳導性能的調控機制（見圖3）。

圖1.硼酸酯聚合物在無機納米材料表面可控包覆過程及厚度調控/預測。

圖2.硼酸酯聚合物在無機納米材料表面包覆的廣泛適應性。

圖3. 金屬氧化物半導體納米晶體@硼酸酯聚合物核/殼協同增效示意圖。

研究發現：

  （1）硼酸酯聚合物殼層的形成可有效降低金屬氧化物半導體納米晶體的禁帶寬度；

  （2）半導體內核中過渡金屬離子的外遷能夠調控硼酸酯聚合物的HOMO/LUMO能級；

  （3）核/殼協同增效，賦予雜化納米材料良好的載流子生成能力和載流子穩定性；

  （4）核殼結構雜化材料的空穴傳導能力顯著提升（μp 最高達2.04×10-2 cm2/ (V s)），相對于純硼酸酯聚合物，空穴傳輸能力最高可提升9個數量級。

  該類型雜化納米材料在光電轉換、傳感、催化等領域具有潛在應用價值。

  該研究工作依托福建省防火阻燃材料重點實驗室、福建省固體表面涂層材料技術開發基地，由廈門大學材料學院與機電工程系合作完成。袁叢輝副教授（第一作者，共同通訊）、戴李宗教授為該研究論文的共同通訊作者。近年來該課題組在B-N配位、鄰苯二酚-金屬配位驅動分子自組裝方面開展了系列工作（相關研究成果已在ACS Appl. Mater. Interfaces、J. Power Sources、J. Mater. Chem. B、Soft Matter等期刊發表學術研究論文8篇），形成了特色研究方向，先后獲得了3項國家自然科學基金面上項目和1項國家自然科學基金國際合作與交流項目資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b03010