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  水凝膠是一類(lèi)由3D聚合物網(wǎng)絡(luò)和大量水組成的軟物質(zhì)材料，與生物體軟組織在結(jié)構(gòu)上有諸多相似之處。由于這種突出的特性，水凝膠可廣泛用于生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域，如藥物輸送，組織工程和人造肌肉。近年，由于具有生物可再生、生物相容、生物可降解和生物安全等性能，天然高分子凝膠材料的研究和開(kāi)發(fā)日益引入矚目。天然高分子主要包括纖維素、甲殼素、淀粉、蛋白質(zhì)、海藻酸鹽等。尤其纖維素，自然界儲(chǔ)量最豐富的天然結(jié)晶多糖，近年來(lái)已經(jīng)成為研究熱點(diǎn)。

  本文總結(jié)張俐娜院士課題組在再生纖維素水凝膠領(lǐng)域的研究成果匯總，主要包括：

  （1）首次利用松散化學(xué)交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構(gòu)筑強(qiáng)韌、對(duì)外力刺激具有響應(yīng)性的纖維素水凝膠，并設(shè)計(jì)一種新型力感應(yīng)器（ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 43154）；

圖1 高強(qiáng)度纖維素水凝膠設(shè)計(jì)策略、增強(qiáng)前后水凝膠力學(xué)性能和濕態(tài)水凝膠取向原子力圖像。

  通過(guò)堿/尿素水體系（-12℃）溶解纖維素，制備出透明的纖維素溶液。基于該纖維素溶液中纖維素分子剛性鏈容易平行聚集形成納米纖維的特性，首次利用松散化學(xué)交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構(gòu)筑一種高強(qiáng)度、高韌性、力響應(yīng)和具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的智能纖維素水凝膠。由纖維素納米纖維構(gòu)筑的致密物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)通過(guò)氫鍵的斷裂-重排耗散能量，賦予纖維素水凝膠高強(qiáng)度；而松散的化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)則維持水凝膠的彈性。由于這種獨(dú)特的雙交聯(lián)結(jié)構(gòu)，水凝膠受力形變時(shí)，物理和化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)協(xié)同取向，賦予水凝膠敏感的力致光學(xué)異性行為。此外，水凝膠在小應(yīng)變下具有高度穩(wěn)定的偏光現(xiàn)象，并成功應(yīng)用于較小外力的監(jiān)測(cè)。這種多糖基水凝膠材料極大地拓展纖維素在智能軟物質(zhì)和生物醫(yī)用等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acsami.7b14900

  （2）提出“預(yù)牽伸+雜化交聯(lián)”協(xié)同策略，誘導(dǎo)纖維素內(nèi)部氫鍵沿力場(chǎng)方向排列而固定取向，制備出多種高強(qiáng)度、高取向纖維素水凝膠，并成功誘導(dǎo)心肌細(xì)胞取向生長(zhǎng)（Chem. Mater. 2018, 30, 5175）；

圖2 “外力輔助雙交聯(lián)策略”構(gòu)筑高取向纖維素水凝膠構(gòu)筑。

  通過(guò)添加少量化學(xué)交聯(lián)劑于纖維素溶液制備出松散化學(xué)交聯(lián)纖維素凝膠�；诤�(jiǎn)單預(yù)拉伸凝膠和酸處理固定取向的策略，制備出多種具有永久取向結(jié)構(gòu)的各向異性纖維素水凝膠。較小的外力可以驅(qū)動(dòng)松散化學(xué)交聯(lián)纖維素凝膠產(chǎn)生臨時(shí)性取向結(jié)構(gòu)，通過(guò)快速酸處理（< 1min），凝膠內(nèi)部包裹纖維素鏈的堿-尿素復(fù)合物快速破壞，致使裸露的纖維素分子鏈通過(guò)強(qiáng)自聚力沿著外力方向平行排列并且緊密堆積，形成新的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)，并且“凍結(jié)”取向的結(jié)構(gòu)。該纖維素水凝膠具有顯著的各向異性結(jié)構(gòu)、力學(xué)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)。水凝膠的力學(xué)性能、含水率和結(jié)晶度可以通過(guò)調(diào)整預(yù)牽伸比精確調(diào)控。此外，通過(guò)在酸溶液中釋放預(yù)拉伸的化學(xué)凝膠制備出具有周期性微米尺度皺褶結(jié)構(gòu)的各向異性纖維素水凝膠。這種獨(dú)特的多級(jí)結(jié)構(gòu)可誘導(dǎo)心肌細(xì)胞的粘附和定向排列，顯示出潛在體外定向培養(yǎng)心肌細(xì)胞的功能。本工作提供一種簡(jiǎn)便、綠色和高效的方法制備具有高度取向結(jié)構(gòu)的纖維素水凝膠，并為構(gòu)建生物醫(yī)學(xué)工程和再生醫(yī)學(xué)的各向異性纖維素水凝膠提供新策略。

圖3  高取向纖維素水凝膠展現(xiàn)優(yōu)異力學(xué)性能和各向異性力學(xué)性能。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.8b01799

  （3）通過(guò)引入短鏈和長(zhǎng)鏈二種化學(xué)交聯(lián)劑調(diào)控水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的交聯(lián)密度，制備出高強(qiáng)度、高韌性的雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠（Biomacromolecules, DOI: 10.1021/acs.biomac.9b00204）

圖4 雙化學(xué)交聯(lián)策略構(gòu)筑高強(qiáng)度纖維素水凝膠，及可視化交聯(lián)密度變化和力學(xué)性能提升。

  根據(jù)雙化學(xué)交聯(lián)策略，依次使用短鏈和長(zhǎng)鏈化學(xué)交聯(lián)劑交聯(lián)纖維素分子鏈，成功制備出強(qiáng)而韌的纖維素水凝膠。通過(guò)3D拉曼顯微成像技術(shù)測(cè)出化學(xué)交聯(lián)點(diǎn)分布在水凝膠內(nèi)部，并監(jiān)測(cè)兩次化學(xué)交聯(lián)后交聯(lián)區(qū)域變化。雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠具有較低的含水率，致密的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，以及優(yōu)異的力學(xué)性能（拉伸強(qiáng)度、拉伸應(yīng)變、壓縮強(qiáng)度和壓縮應(yīng)變最高分別達(dá)到1.7 MPa、94.5 %、9.4 MPa和91.9 %）。由此提出，雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠增強(qiáng)機(jī)制是通過(guò)先斷裂短鏈化學(xué)交聯(lián)鍵來(lái)耗散能量，而含有長(zhǎng)鏈化學(xué)交聯(lián)鍵的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)維持水凝膠的彈性。雙化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠能夠改變“軟而弱”的化學(xué)交聯(lián)纖維素水凝膠的結(jié)構(gòu)和性能，明顯提高其強(qiáng)度，從而大大拓寬纖維素水凝膠的應(yīng)用前景。

圖5 雙化學(xué)交聯(lián)策略構(gòu)筑高強(qiáng)度纖維素水凝膠。

  第一作者：葉冬冬博士（五邑大學(xué)）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.biomac.9b00204