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  水凝膠是一類由3D聚合物網(wǎng)絡和大量水組成的軟物質材料，與生物體軟組織在結構上有諸多相似之處。由于這種突出的特性，水凝膠可廣泛用于生物醫(yī)學工程領域，如藥物輸送，組織工程和人造肌肉。近年，由于具有生物可再生、生物相容、生物可降解和生物安全等性能，天然高分子凝膠材料的研究和開發(fā)日益引入矚目。天然高分子主要包括纖維素、甲殼素、淀粉、蛋白質、海藻酸鹽等。尤其纖維素，自然界儲量最豐富的天然結晶多糖，近年來已經(jīng)成為研究熱點。

  本文總結張俐娜院士課題組在再生纖維素水凝膠領域的研究成果匯總，主要包括：

  （1）首次利用松散化學交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構筑強韌、對外力刺激具有響應性的纖維素水凝膠，并設計一種新型力感應器（ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 43154）；

圖1 高強度纖維素水凝膠設計策略、增強前后水凝膠力學性能和濕態(tài)水凝膠取向原子力圖像。

  通過堿/尿素水體系（-12℃）溶解纖維素，制備出透明的纖維素溶液。基于該纖維素溶液中纖維素分子剛性鏈容易平行聚集形成納米纖維的特性，首次利用松散化學交聯(lián)和致密的物理交聯(lián)策略，構筑一種高強度、高韌性、力響應和具有多級結構的智能纖維素水凝膠。由纖維素納米纖維構筑的致密物理交聯(lián)網(wǎng)絡通過氫鍵的斷裂-重排耗散能量，賦予纖維素水凝膠高強度；而松散的化學交聯(lián)網(wǎng)絡則維持水凝膠的彈性。由于這種獨特的雙交聯(lián)結構，水凝膠受力形變時，物理和化學交聯(lián)網(wǎng)絡協(xié)同取向，賦予水凝膠敏感的力致光學異性行為。此外，水凝膠在小應變下具有高度穩(wěn)定的偏光現(xiàn)象，并成功應用于較小外力的監(jiān)測。這種多糖基水凝膠材料極大地拓展纖維素在智能軟物質和生物醫(yī)用等領域的應用范圍。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acsami.7b14900

  （2）提出“預牽伸+雜化交聯(lián)”協(xié)同策略，誘導纖維素內部氫鍵沿力場方向排列而固定取向，制備出多種高強度、高取向纖維素水凝膠，并成功誘導心肌細胞取向生長（Chem. Mater. 2018, 30, 5175）；

圖2 “外力輔助雙交聯(lián)策略”構筑高取向纖維素水凝膠構筑。

  通過添加少量化學交聯(lián)劑于纖維素溶液制備出松散化學交聯(lián)纖維素凝膠。基于簡單預拉伸凝膠和酸處理固定取向的策略，制備出多種具有永久取向結構的各向異性纖維素水凝膠。較小的外力可以驅動松散化學交聯(lián)纖維素凝膠產(chǎn)生臨時性取向結構，通過快速酸處理（< 1min），凝膠內部包裹纖維素鏈的堿-尿素復合物快速破壞，致使裸露的纖維素分子鏈通過強自聚力沿著外力方向平行排列并且緊密堆積，形成新的聚集態(tài)結構，并且“凍結”取向的結構。該纖維素水凝膠具有顯著的各向異性結構、力學性質和光學性質。水凝膠的力學性能、含水率和結晶度可以通過調整預牽伸比精確調控。此外，通過在酸溶液中釋放預拉伸的化學凝膠制備出具有周期性微米尺度皺褶結構的各向異性纖維素水凝膠。這種獨特的多級結構可誘導心肌細胞的粘附和定向排列，顯示出潛在體外定向培養(yǎng)心肌細胞的功能。本工作提供一種簡便、綠色和高效的方法制備具有高度取向結構的纖維素水凝膠，并為構建生物醫(yī)學工程和再生醫(yī)學的各向異性纖維素水凝膠提供新策略。

圖3  高取向纖維素水凝膠展現(xiàn)優(yōu)異力學性能和各向異性力學性能。

  第一作者：葉冬冬博士（現(xiàn)入職五邑大學）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.8b01799

  （3）通過引入短鏈和長鏈二種化學交聯(lián)劑調控水凝膠網(wǎng)絡結構的交聯(lián)密度，制備出高強度、高韌性的雙化學交聯(lián)纖維素水凝膠（Biomacromolecules, DOI: 10.1021/acs.biomac.9b00204）

圖4 雙化學交聯(lián)策略構筑高強度纖維素水凝膠，及可視化交聯(lián)密度變化和力學性能提升。

  根據(jù)雙化學交聯(lián)策略，依次使用短鏈和長鏈化學交聯(lián)劑交聯(lián)纖維素分子鏈，成功制備出強而韌的纖維素水凝膠。通過3D拉曼顯微成像技術測出化學交聯(lián)點分布在水凝膠內部，并監(jiān)測兩次化學交聯(lián)后交聯(lián)區(qū)域變化。雙化學交聯(lián)纖維素水凝膠具有較低的含水率，致密的交聯(lián)網(wǎng)絡，以及優(yōu)異的力學性能（拉伸強度、拉伸應變、壓縮強度和壓縮應變最高分別達到1.7 MPa、94.5 %、9.4 MPa和91.9 %）。由此提出，雙化學交聯(lián)纖維素水凝膠增強機制是通過先斷裂短鏈化學交聯(lián)鍵來耗散能量，而含有長鏈化學交聯(lián)鍵的網(wǎng)絡結構維持水凝膠的彈性。雙化學交聯(lián)纖維素水凝膠能夠改變“軟而弱”的化學交聯(lián)纖維素水凝膠的結構和性能，明顯提高其強度，從而大大拓寬纖維素水凝膠的應用前景。

圖5 雙化學交聯(lián)策略構筑高強度纖維素水凝膠。

  第一作者：葉冬冬博士（五邑大學）；通訊作者：張俐娜教授；共同通訊作者：常春雨副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.biomac.9b00204