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  超分子聚合物作為一類獨特的動態聚合物材料，在高性能材料、智能制造等領域具有非常廣闊的應用前景。近日，華東理工大學化學與分子工程學院曲大輝教授研究團隊在超分子聚合物及其智能材料領域研究工作取得突破性進展，相關成果分別以研究論文形式在線發表于國際化學領域著名期刊JACS和CellPress旗下綜合類子刊iScience。

  合成簡易性和功能復雜性一直是材料設計的權衡點。為了設計功能復雜的材料，往往需要通過繁瑣的有機合成來增加合成砌塊的結構復雜性，但是，這無疑增加了材料的成本和生產周期，而超分子自組裝是解決這個基本科學問題的一種思路。盡管一些分級式、高度有序的超分子聚合物能夠通過“自下而上”的策略構筑合成出來，但是絕大多數仍然需要對單體分子的精心設計和多步修飾，這必然增加了合成難度和材料成本。在前期的研究工作中（Sci. Adv. 2018, 4, eaat8192），研究人員發現并提出了一種基于天然小分子硫辛酸的超分子彈性體的簡單構筑方法。在此基礎上，研究人員進一步探索了該天然小分子在水溶液中不同濃度下的動態自組裝的行為，并偶然發現該單體分子水溶液可以通過在室溫下以直接滴涂蒸發的方式直接得到超分子聚合物薄膜。研究人員通過同步輻射小角X射線散射表征發現，該聚合物薄膜具有高度有序的層狀結構，并由此提出“蒸發誘導界面自組裝”可用于制備高度有序超分子聚合物的新策略。利用該方法得到的超分子薄膜材料具有濕度響應性，其層狀有序結構能夠將水蒸氣通過氫鍵捕獲到層間的羧酸根位點，形成“結構水”。該材料可以進一步被應用到蒸汽誘導的致動器、彈性體、自修復薄膜以及可回收聚合物等領域。該工作為實現“簡單方法制備復雜材料”的材料設計終極目標提供了思路。該成果以“Assembling a natural small molecule into a supramolecular network with high structural order and dynamic functions”為題發表于J. Am. Chem. Soc.上，并被選為當期正封面 (J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12804?12814)。

  另一方面，二維材料自從石墨烯的興起以來備受關注。利用超分子自組裝的方法設計并構建超分子二維材料是一種新興的“自下而上”的合成、組裝策略。然而，如何在溶液相中制備出大面積、寡層、自支撐的超分子二維組裝體仍然存在挑戰。研究人員通過對超分子單體結構的分子工程設計，同時引入剛性骨架和柔性鏈，使得該單體在與瓜環CB[8]的超分子自組裝的過程中能夠既保證尺度上的大面積延伸，又能夠在二維空間中限域生長。實驗表明，該超分子二維組裝體能夠在水溶液中穩定分散，其面積高達1000平方微米，厚度僅有5納米左右。同時，超分子非共價連接骨架賦予了該二維材料以動態自適應性，使其二維多孔結構能夠隨環境溫度的變化而自發地發生舒張和收縮，從而進一步應用于智能納米粒子過濾系統中。該成果以“Dynamic Adaptive Two-Dimensional Supramolecular Assemblies for On-Demand Filtration”為題發表于iScience上 (iScience, 2019, 19, 14?24)。

  由于近年來該團隊在光響應超分子聚合物研究中作出的貢獻，近期，團隊受邀撰寫進展報告，總結了近年來光響應超分子聚合物的進展，對新一代光響應超分子聚合物的研究進行了深入討論和展望。文章發表于Advanced Optical Materials。

  該系列研究由博士生張琦、博士生鄧媛昕、碩士生邢若潔在曲大輝教授的指導下完成，并得到了田禾院士、費林加院士的悉心指導。相關結合水熱、動力學測試得到了美國弗吉尼亞大學G. M. Geise教授和博士生羅弘熙的大力支持。相關同步輻射測試得到了上海光源BL19U2線站李娜博士的大力支持。該研究工作得到了國家自然科學基金委重大項目、基礎科學中心、上海市重大科技專項以及華東理工大學張江樹優博重點培育計劃等項目資金的支持。

  論文鏈接

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05740

  https://www.cell.com/iscience/fulltext/S2589-0042(19)30232-9

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.201900033